金属离子在好氧微生物颗粒上的界面作用

论文摘要

随着社会经济生活的不断发展,水环境污染问题日益严重,废水生物处理技术是解决水污染问题的重要手段之一。与传统的絮体活性污泥相比,好氧微生物颗粒由于其优异的沉降性能和良好的生物活性而受到普遍关注。重金属污染指由重金属或其化合物造成的环境污染,已经十分普遍。在微生物生长代谢过程中,微量的重金属是微生物生活所需物质,但是过量反而抑制微生物的生长代谢甚至引起死亡。因此研究微生物颗粒与金属之间的相互作用对于维持生物系统的稳定运行具有重要意义。本论文从好氧微生物颗粒的界面吸附特性研究出发,探讨了好氧微生物颗粒与金属离子相互作用的界面过程,解析了重金属对好氧微生物颗粒生理生化特性的影响,并在量化计算的指导下对微生物颗粒表面进行修饰强化了微生物颗粒与重金属的相互作用界面行为。主要研究内容和研究结果如下：1.研究了好氧微生物颗粒与分子染料之间相互作用,评价了好氧微生物颗粒的表面特性。研究结果表明好氧微生物具有很强的结合分子染料的能力,其最大结合常数为56.818 mg/g SS;利用染料分子探针结合单分子层模型判定含水好氧微生物颗粒比表面积为72.32 m2/g SS;热力学分析表明好氧微生物颗粒对染料的吸附是自发、吸热过程。2.考察了二元金属体系中好氧微生物颗粒与金属离子之间的界面作用过程和作用机理。研究发现金属离子与好氧微生物颗粒最大结合系数分别为55.25 mg/g Co （pH7）和62.50 mg/g Zn （pH5）;二元金属的添加导致了金属之间的竞争,减少了金属与颗粒的结合量；二级动力学速率方程能够很好的拟合试验数据,推断颗粒与金属的相互作用的速率限制步骤为电子交换或共用电子引起的化学反应过程；好氧微生物颗粒与Co（Ⅱ）相互作用的初始反应速率大于与Zn（Ⅱ）作用速率；光谱和能谱分析显示好氧微生物颗粒界面上的官能团（如羟基和羧基）是颗粒界面上发生反应的主要活性位点。3.采用傅里叶红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）技术,深入探讨了不同来源的微生物颗粒胞外聚合物（EPS）与金属离子的界面作用机理。研究发现好氧微生物颗粒分泌的紧密束缚型EPS （Tightly bound EPS, TB-EPS）含量高于松散束缚型EPS （Loosely bound EPS, LB-EPS）,其主要成分都为多糖和蛋白质；对Zn2+和Co2+, LB-EPS与金属离子之间比TB-EPS具有更大的结合能力,且两种类型的EPS与金属离子相互作用都符合单分子层作用模型；与一元金属体系相比,二元金属的加入引发了金属之间对活性位点的竞争减少了金属与EPS之间的结合量：光谱及能谱分析显示,EPS表面羟基,氨基和羧基基团参与了与金属离子的相互作用。LB-EPS与金属相互作用时,LB-EPS不仅起到了络合剂的作用,同时絮凝作用强化了LB-EPS与金属的相互作用能力。4.解析了金属离子的长期加入对好氧微生物颗粒微生物活性和群落多样性的影响。结果表明,Cu（Ⅱ）的加入大大降低了好氧微生物颗粒生物质的浓度,生物活性以及生物多样性；而Ni（Ⅱ）对好氧微生物颗粒生物多样性的毒性作用比较小,且好氧微生物颗粒体系提高了微生物对镍离子的耐受水平。即使在镍浓度为15 mg/L时,Ni（Ⅱ）仍然一定程度上刺激了好氧微生物颗粒的生物产量和生物活性。微生物颗粒对金属耐受性的提高主要是因为微生物颗粒为微生物提供了一个缓冲区使得微生物可以逐渐适应高的金属浓度,使得微生物得以继续生长或者微生物的重新分布以满足其微环境的需求；同时高的生物量和高的EPS含量都有利于降低金属离子对好氧微生物颗粒的毒性。5.在密度泛函理论的指导下,强化了金属离子在好氧微生物颗粒表面的界面行为,探讨了聚乙烯亚胺修饰和好氧微生物颗粒与金属离子之间的作用机理。密度泛函理论计算结果显示游离的Cu2+或是水合铜离子,都更倾向作用于氨基的N位；聚乙烯亚胺表面修饰强化了好氧微生物颗粒与金属离子的相互作用,其最大结合参数分别为71.239 mg/g Cu（Ⅱ）和348.125 mg/g Cr（Ⅵ）; FTIR分析显示氨基参与了表面修饰的好氧微生物颗粒与金属离子的相互作用；XPS结果显示好氧微生物颗粒表面存在Cr（Ⅲ）离子,说明微生物颗粒与Cr的相互作用不但包括表面修饰的好氧微生物颗粒与Cr（Ⅵ）的结合,还包括相互作用过程中Cr（Ⅵ）被还原为Cr（Ⅲ）, Cr（Ⅲ）以固体相的形式沉积在好氧微生物颗粒表面。

论文目录

CONTENTS

摘要

Abstract

第一章文献综述

1.1 好氧微生物颗粒概述

1.1.1 好氧微生物颗粒的形成机理

1.1.2 好氧微生物颗粒的理化特征

1.1.3 好氧微生物颗粒的应用

1.2 水体中的重金属

1.2.1 重金属污染

1.2.2 重金属与微生物的相互作用

1.2.3 重金属对微生物的毒性

1.3 本研究的目的、意义和内容

1.3.1 本研究的目的和意义

1.3.2 本研究的主要内容

第二章好氧微生物颗粒的界面吸附特性

2.1 概述

2.2 材料与方法

2.2.1 好氧微生物颗粒

2.2.2 好氧微生物颗粒对染料探针的吸附特性

2.3 结果和讨论

2.3.1 好氧微生物颗粒与染料探针的吸附容量和吸附速率

2.3.2 好氧微生物颗粒的比表面积

2.3.3 好氧微生物颗粒和染料探针结合反应的热力学分析

2.3.4 好氧微生物颗粒和染料探针结合反应的动力学分析

2.4 小结

第三章好氧微生物颗粒与金属离子相互作用的界面过程

3.1 概述

3.2 材料和方法

3.2.1 好氧微生物颗粒与金属结合试验

3.2.2 EPS的提取方法

3.2.3 LB-EPS和TB-EPS与金属离子相互作用

3.2.4 FTIR光谱分析

3.2.5 XPS能谱分析

3.2.6 分析方法

3.3 结果和讨论

3.3.1 好氧微生物颗粒与金属离子的界面作用

3.3.2 胞外聚合物与金属离子界面作用的光谱学解析

3.4 小结

第四章金属离子对好氧微生物颗粒生化特性的影响

4.1 概述

4.2 材料与方法

4.2.1 脱氢酶活性的测定

4.2.2 EPS的提取方法及相关成分分析

4.2.3 Biolog测定方法及统计学分析

4.3 结果与讨论

4.3.1 金属离子对好氧微生物颗粒脱氢酶活性的影响

4.3.2 金属离子对好氧微生物颗粒胞外聚合物的影响

4.3.3 金属离子对微生物群落的影响

4.4 小结

第五章好氧微生物颗粒的表面修饰及强化金属离子界面行为

5.1 概述

5.2 材料与方法

5.2.1 好氧微生物颗粒的表面修饰

5.2.2 表面修饰颗粒与金属离子的界面相互作用

5.2.3 分析测试方法

5.2.4 密度泛函理论计算

5.3 结果与讨论

5.3.1 密度泛函理论计算

5.3.2 好氧微生物颗粒的表面修饰

5.3.3 表面修饰强化金属离子在颗粒上的界面行为

5.3.4 表面修饰颗粒与金属离子界面作用的光谱学及机理分析

5.4 小结

第六章结论

参考文献

致谢

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