影响湖泊沉积物中重金属生物有效性的硫生物转化过程的研究

影响湖泊沉积物中重金属生物有效性的硫生物转化过程的研究

论文摘要

重金属污染是全世界范围内的主要环境问题之一。重金属的形态、移动性和生物可利用性对于评估其潜在毒性风险尤为重要。硫酸盐还原菌(SRB)不仅是自然界硫循环的主要参与者,其代谢活动是控制重金属生物有效性的重要因素之一,研究SRB对重金属的形态转化过程对控制与修复重金属污染有重要意义。本实验以太湖沉积物为研究对象,确定了目前太湖中几种重要的重金属的污染现状。对太湖不同取样点沉积物中5种重金属总浓度调查发现,在不同位置重金属存在较大差异,竺山湾沉积物中Cu、Ni和Zn的浓度最高,小梅口沉积物中Cr和Pb浓度最高。通过BCR连续提取法区分了重金属的形态分布在不同采样点和季节之间均存在差异。薄膜梯度扩散技术(DGT)测得太湖沉积物Zn、Ni、Pb、Cu和Cd的生物可利用性浓度依次减小,与金属总量的结果存在差异,Cd的暴露风险需受到关注。对酸挥发性硫化物(AVS)调查发现,SRB对沉积物中S042-转化为AVS起重要作用,但重金属的CDGT浓度和AVS含量之间并不存在显著相关,外源金属污染的输入和季节性风浪扰动可能是影响太湖沉积物重金属生物有效性的因素。通过Hakanson潜在生态风险指数评价表明太湖重金属污染属于低生态风险,竺山湾重金属生态风险高于其他区域,需要重点关注。从太湖沉积物中分离得到两株纯培养硫酸盐还原菌:菌株Enterobacter sp.taihuN3和菌株Desulfotomaculum sp.taihuN5.菌株Enterobacter sp.taihuN3可利用多种有机酸为碳源。培养基添加1 g/LNaNO3时,能将45%的硝酸盐还原成亚硝酸盐,但不能进一步转化亚硝酸盐且硫酸盐还原作用完全被抑制。菌株Desulfotomaculum sp.taihuN5不能还原硝酸盐,在1g/L的NaNO3中保持一定的硫酸盐还原代谢。SO42-初始浓度在1.5-8g/L范围内,菌株taihuN3的硫酸盐去除率为42-75%,菌株taihuN5的硫酸盐去除率为8.2-79%,SO42+初始浓度越大,SO42-去除率越低。以乳酸作为唯一碳源,当C源/SO42->1时,菌株taihuN3能去除体系中90%以上的硫酸盐,taihuN5能去除95%以上的硫酸盐。研究菌株Enterobacter sp.taihuN3对As(V)的转化与去除以及添加其他金属离子对其转化过程的影响。Enterobacter sp. taihuN3在含200 mg/LAs(V)的培养基中还原SO42-生长的同时,能将68.4% As(V)还原成As(Ⅲ),但不能进行砷的甲基化。扩增得到该菌株的砷还原酶基因(arsC),其编码的氨基酸序列与Enterobacter cloacae subsp. cloacae ATCC13047具有97%的同源性。菌株taihuN3将进入细胞内的As(Ⅴ)还原为As(Ⅲ)排出细胞外是解毒过程,并不能以砷酸盐做电子受体呼吸生长。Zn2+对菌株taihuN3的As(Ⅴ)还原体系中总砷的去除有促进作用,其机理一方面是通过减少体系S2-浓度抑制可溶性硫代亚砷酸盐的生成,使As2S3沉淀稳定,另一方面可能是在生成的纳米ZnS颗粒的过程中对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)有吸附和包裹作用。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1 重金属生物有效性及其影响因素
  • 1.1 重金属在沉积物中的存在形态
  • 1.2 重金属的生物有效性概念与评价方法
  • 1.3 影响重金属生物有效性的因素
  • 2 硫酸盐还原菌对重金属的作用机理
  • 2.1 硫酸盐还原菌种属和生理学特征
  • 2.2 硫酸盐还原菌对重金属的作用机理
  • 3 本文研究内容和技术路线
  • 3.1 研究目的和内容
  • 3.2 技术路线
  • 参考文献
  • 第二章 太湖表层沉积物重金属生物有效性及其影响因子
  • 1 引言
  • 2 材料和方法
  • 2.1 样品采集与预处理
  • 2.2 间隙水和沉积物表征
  • 2.3 金属测定
  • 2.4 最大可能数法(MPN)测定SRB数量
  • 2.5 生态风险评价
  • 2.6 统计分析
  • 3 结果和讨论
  • 3.1 沉积物和间隙水理化性质
  • 3.2 金属总量和可利用性金属浓度(CDGT)
  • 3.2.1 金属总量
  • 3.2.2 重金属形态分析
  • 3.2.3 生物有效态金属浓度(CDGT)
  • 3.3 AVS含量和SRB数量
  • 3.4 潜在的生态风险评价
  • 4 小结
  • 参考文献
  • 第三章 硫酸盐还原菌的分离及其生长特性
  • 1 引言
  • 2 材料和方法
  • 2.1 菌株来源
  • 2.2 培养基配制
  • 2.3 菌株的筛选与分离
  • 2.4 菌株的鉴定
  • 2.5 硫酸盐还原酶(DSR)基因的扩增与测序
  • 2.6 生长和生理生化特性分析
  • 2.6.1 菌株的生长和硫酸盐去除曲线
  • 2.6.2 菌株对不同碳源的利用能力
  • 2.6.3 菌株的硝酸盐还原能力
  • 42-对硫酸盐还原的影响'>2.7 硫酸盐负荷和C源/SO42-对硫酸盐还原的影响
  • 3 结果和讨论
  • 3.1 菌株的分离与鉴定
  • 3.2 亚硫酸盐还原酶(DSR)基因的扩增与测序
  • 3.3 生长和生理生化特性分析
  • 3.4 菌株对硝酸盐的还原能力
  • 42-对硫酸盐还原的影响'>3.5 硫酸盐负荷和C源/SO42-对硫酸盐还原的影响
  • 4 小结
  • 参考文献
  • 第四章 硫酸盐还原菌对重金属的转化
  • 1 前言
  • 2 材料和方法
  • 2.1 菌株来源
  • 2.2 菌株taihuN3对As(Ⅴ)耐受性
  • 2.3 菌株taihuN3对As(Ⅴ)的转化
  • 2.4 细胞质砷还原ars操纵子中砷还原酶(ArsC)基因的扩增测序
  • 2+对菌株taihuN3转化和去除As(Ⅴ)的影响'>2.5 Zn2+对菌株taihuN3转化和去除As(Ⅴ)的影响
  • 2+对菌株taihuN3硫酸盐还原的影响'>2.5.1 Zn2+对菌株taihuN3硫酸盐还原的影响
  • 2+对菌株taihuN3转化As(Ⅴ)的影响'>2.5.2 不同浓度Zn2+对菌株taihuN3转化As(Ⅴ)的影响
  • 3 结果与讨论
  • 3.1 菌株taihuN3对As(Ⅴ)耐受性
  • 3.2 菌株taihuN3对As(Ⅴ)还原以及砷还原酶的扩增
  • 2+加入对As(Ⅴ)转化和去除的影响'>3.3 Zn2+加入对As(Ⅴ)转化和去除的影响
  • 2+的加入对菌株taihuN3硫酸盐还原的影响'>3.3.1 Zn2+的加入对菌株taihuN3硫酸盐还原的影响
  • 2+的加入对taihuN3转化As(Ⅴ)的影响'>3.3.2 不同浓度Zn2+的加入对taihuN3转化As(Ⅴ)的影响
  • 4 小结
  • 参考文献
  • 第五章 总结与展望
  • 1 总结
  • 2 研究展望
  • 附录
  • 致谢
  • 相关论文文献

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