硅纳米粒子的发光调控及还原性能的研究

硅纳米粒子的发光调控及还原性能的研究

论文摘要

硅材料具有资源丰富、价格相对低廉、禁带宽度较窄、生物无毒性等诸多优点,是最重要的半导体材料,同是也将是未来微纳米光电集成的基础材料。由于量子限制效应的影响,纳米硅具有不同于本体硅的独特光电性能,在发光、光伏、探测等领域均具有广阔的应用前景。论文的第一章综述了纳米硅的发光机理、制备方法、性能改进及其应用的研究进展;着重提出从硅纳米粒子的表面缺陷态角度出发,调控其发光性能,实现硅纳米粒子发射白色荧光,以及硅纳米粒子在其他领域应用的拓展。论文的第二章描述了利用湿化学的方法,制备表面修饰基团不同的硅纳米粒子。在优化实验条件的基础上,通过加入不同体积位阻的氨基基团进行修饰,得到3种具有不同表面基团的硅纳米粒子。采用透射电镜(TEM),紫外-可见吸收光谱(UV-Vis),荧光激发光谱(PLE)和发射光谱(PL)等手段对不同表面基团的硅纳米粒子的结构和发光性质进行了表征。结果表明粒径相似(均为5 nm左右)、表面基团不同的3种硅纳米粒子表面具有不同的发光中心,分别对应于蓝、绿、红光波段;同时,经过表面修饰后的硅纳米粒子其发光稳定性也得到显著提高。进一步地,将具有发射蓝、绿、红光的硅纳米粒子以一定比例在乙醇中混合,得到的混合溶液在紫外灯照射下能发射白光。经过定时观察,该白色荧光较为稳定,一个月内发光强度基本不衰减。通过对单独粒子和混合粒子荧光性质的研究,提出该白色荧光的产生主要归因于不同硅纳米粒子之间存在一个能量转移的过程。论文的第三章侧重研究湿化学法制备的硅纳米粒子对重金属离子的还原行为。利用XRD、UV-Vis等手段证实硅纳米粒子能够还原诸如Au3+、Ag+、Cr6+等重金属离子,但无法还原Cu2+,其还原能力介于银和铜之间。提出反应的发生受热力学控制,并和硅纳米粒子的小尺寸效应和表面活性等因素相关。根据硅纳米粒子能还原Cr6+的性质以及Cr6+特征紫外吸收峰强度与浓度的定量关系,利用标准曲线滴定法,测得了所制备的硅纳米粒子溶液的浓度为0.015 mol/L,产率为46.1%,并分析了可能影响实验结果的因素。以上研究结果表明,硅纳米粒子的发光确实与其表面缺陷态有很大关系,通过改变其表面修饰基团能够调节硅纳米粒子的发光波段,并最终实现白色荧光的发射,有望应用于白光LED器件。此外,硅纳米粒子良好的还原能力和生物无毒性有望应用于重金属离子的探测和污水处理等领域。

论文目录

  • 致谢
  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 纳米硅的光致发光机制
  • 1.2.1 量子限制模型
  • 1.2.2 量子限制效应-发光中心模型
  • 2界面缺陷有关的光致发光机制'>1.2.3 与Si/SiO2界面缺陷有关的光致发光机制
  • 1.3 纳米硅的制备方法
  • 1.3.1 电化学腐蚀法
  • 1.3.2 化学气相沉积法
  • 1.3.3 等离子体化学气相沉积法
  • 1.3.4 湿化学法
  • 1.4 基于纳米硅的新材料制备及性能研究进展
  • 1.4.1 基于纳米硅的新材料制备
  • 1.4.2 纳米硅发光性能的改善
  • 1.4.3 纳米硅在各个领域的应用
  • 1.5 基于半导体量子点的白光LED
  • 1.6 课题的提出与意义
  • 第二章 硅纳米粒子的制备、修饰及发光性能的研究
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验材料与试剂
  • 2.1.2 硅纳米粒子制备与表面修饰
  • 2.1.3 测试仪器
  • 2.2 制备条件的优化
  • 4投入量的影响'>2.2.1 SiCl4投入量的影响
  • 2.2.2 反应时间的影响
  • 2.3 不同表面修饰基团的硅纳米粒子的性质比较
  • 2.3.1 三种硅纳米粒子的粒径和分布
  • 2.3.2 三种硅纳米粒子的光学性能比较
  • 2.4 硅纳米粒子白色荧光的实现
  • 2.5 本章小结
  • 第三章 硅纳米粒子对重金属离子还原性能的研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 实验材料与试剂
  • 3.1.2 硅纳米粒子的制备
  • 3.1.3 硅纳米粒子与重金属离子反应
  • 3.1.4 测试仪器
  • 3+'>3.2 硅纳米粒子还原Au3+
  • 3.2.1 硅纳米粒子的粒径
  • 3.2.2 产物的表征
  • 3.2.3 反应机理
  • 3.3 硅纳米粒子还原其他重金属离子
  • 6+'>3.3.1 硅纳米粒子还原Cr6+
  • +'>3.3.2 硅纳米粒子还原Ag+
  • 2+'>3.3.3 硅纳米粒子还原Cu2+
  • 3.3.4 硅纳米粒子的还原能力
  • 3.4 利用硅纳米粒子还原特性测定浓度与产率
  • 3.4.1 目的与原理
  • 3.4.2 实验步骤
  • 6+紫外吸收标准曲线'>3.4.3 Cr6+紫外吸收标准曲线
  • 3.4.4 硅纳米粒子的浓度
  • 3.4.5 硅纳米粒子的产率
  • 3.4.6 实验误差分析
  • 3.5 本章小结
  • 第四章 主要结论与创新点
  • 4.1 主要结论
  • 4.2 创新点
  • 参考文献
  • 作者简介及在校期间取得得科研成果
  • 相关论文文献

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