李书娜:多孔碳限域超细纳米粒子催化剂的制备及催化性能研究论文

李书娜:多孔碳限域超细纳米粒子催化剂的制备及催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者李书娜(2019)在《多孔碳限域超细纳米粒子催化剂的制备及催化性能研究》一文中研究指出:硝基芳烃是工业和农业废水中最常见的有机污染物,4-硝基苯酚(4-NP)作为一种典型的硝基芳烃,由于其在水中具有高稳定性而难以处理。在诸多的处理方法中,利用NaBH4将4-NP选择性还原为4-氨基苯酚(4-AP)是一种绿色有效的途径,并且还原产物4-AP是一种广泛应用于染料和药物等领域的有机中间体。因此,开发环境友好、稳定性高、催化活性显著的催化剂对于硝基芳烃的处理具有重要意义。与单组分金属催化剂相比,双金属催化剂因金属之间的协同效应,表现出优异的催化活性和稳定性,而金属纳米粒子的尺寸效应是影响催化性能的重要因素,随着纳米科学技术的发展,小尺寸的金属纳米粒子催化剂逐渐引起人们的广泛关注。对于负载型催化剂,载体的性质也会对催化性能产生一定的影响,多孔碳材料由于其高比表面积、有序的孔道结构和可控的孔径尺寸在催化领域得到广泛应用。本文主要致力于研究具有协同催化效应的超细双金属纳米粒子在硝基芳烃加氢反应中的催化性能,通过多种表征手段探究催化剂的物理化学性质,并探索影响催化加氢反应速率的因素。首先,使用SBA-15作为硬模板的复制方法合成具有不同价态组成的超细NiMoOx纳米粒子限域在具有不同孔道结构的介孔碳中。实验结果表明,超细NiMoOx纳米粒子均匀分散在介孔碳的孔道内且无聚集现象,介孔碳的孔道结构和Ni/Mo组分的价态是影响硝基芳烃还原的主要因素,具有短孔道和高比表面积的NiMoOx/介孔碳-片状(NiMoOx/MC-PL)对还原4-NP具有优异的催化活性。金属Ni和MoOx之间的双功能机制或电子协同效应使得NiMoOx/MC-PL-450表现出优异的催化活性,且具有最高反应速率常数k(0.650 min-1)和转化频率TOF(0.242 s-1)。其次,在微波辅助加热下合成一系列多孔碳和分子筛限域超细PtRu纳米粒子的新型催化剂。超细PtRu纳米粒子在分子筛和碳材料的孔道中均匀分散,并且与载体表现出较强的相互作用。实验结果表明,PtRu的组成和价态、载体以及反应参数对4-NP还原速率具有重要影响;在Pt/Ru摩尔比为2.0的情况下,Pt和Ru的双功能机理或电子协同效应在4-NP的还原中起重要作用;多孔碳材料上负载的Pt2Ru纳米粒子对4-NP的还原表现出最高反应速率常数k(0.894 min-1)和转化频率TOF(0.317 s-1),并且对其他硝基芳烃具有同样优异的还原能力。此外,本工作还提出了催化加氢硝基芳烃可能的反应机理。

Abstract

xiao ji fang ting shi gong ye he nong ye fei shui zhong zui chang jian de you ji wu ran wu ,4-xiao ji ben fen (4-NP)zuo wei yi chong dian xing de xiao ji fang ting ,you yu ji zai shui zhong ju you gao wen ding xing er nan yi chu li 。zai zhu duo de chu li fang fa zhong ,li yong NaBH4jiang 4-NPshua ze xing hai yuan wei 4-an ji ben fen (4-AP)shi yi chong lu se you xiao de tu jing ,bing ju hai yuan chan wu 4-APshi yi chong an fan ying yong yu ran liao he yao wu deng ling yu de you ji zhong jian ti 。yin ci ,kai fa huan jing you hao 、wen ding xing gao 、cui hua huo xing xian zhe de cui hua ji dui yu xiao ji fang ting de chu li ju you chong yao yi yi 。yu chan zu fen jin shu cui hua ji xiang bi ,shuang jin shu cui hua ji yin jin shu zhi jian de xie tong xiao ying ,biao xian chu you yi de cui hua huo xing he wen ding xing ,er jin shu na mi li zi de che cun xiao ying shi ying xiang cui hua xing neng de chong yao yin su ,sui zhao na mi ke xue ji shu de fa zhan ,xiao che cun de jin shu na mi li zi cui hua ji zhu jian yin qi ren men de an fan guan zhu 。dui yu fu zai xing cui hua ji ,zai ti de xing zhi ye hui dui cui hua xing neng chan sheng yi ding de ying xiang ,duo kong tan cai liao you yu ji gao bi biao mian ji 、you xu de kong dao jie gou he ke kong de kong jing che cun zai cui hua ling yu de dao an fan ying yong 。ben wen zhu yao zhi li yu yan jiu ju you xie tong cui hua xiao ying de chao xi shuang jin shu na mi li zi zai xiao ji fang ting jia qing fan ying zhong de cui hua xing neng ,tong guo duo chong biao zheng shou duan tan jiu cui hua ji de wu li hua xue xing zhi ,bing tan suo ying xiang cui hua jia qing fan ying su lv de yin su 。shou xian ,shi yong SBA-15zuo wei ying mo ban de fu zhi fang fa ge cheng ju you bu tong jia tai zu cheng de chao xi NiMoOxna mi li zi xian yu zai ju you bu tong kong dao jie gou de jie kong tan zhong 。shi yan jie guo biao ming ,chao xi NiMoOxna mi li zi jun yun fen san zai jie kong tan de kong dao nei ju mo ju ji xian xiang ,jie kong tan de kong dao jie gou he Ni/Mozu fen de jia tai shi ying xiang xiao ji fang ting hai yuan de zhu yao yin su ,ju you duan kong dao he gao bi biao mian ji de NiMoOx/jie kong tan -pian zhuang (NiMoOx/MC-PL)dui hai yuan 4-NPju you you yi de cui hua huo xing 。jin shu Nihe MoOxzhi jian de shuang gong neng ji zhi huo dian zi xie tong xiao ying shi de NiMoOx/MC-PL-450biao xian chu you yi de cui hua huo xing ,ju ju you zui gao fan ying su lv chang shu k(0.650 min-1)he zhuai hua pin lv TOF(0.242 s-1)。ji ci ,zai wei bo fu zhu jia re xia ge cheng yi ji lie duo kong tan he fen zi shai xian yu chao xi PtRuna mi li zi de xin xing cui hua ji 。chao xi PtRuna mi li zi zai fen zi shai he tan cai liao de kong dao zhong jun yun fen san ,bing ju yu zai ti biao xian chu jiao jiang de xiang hu zuo yong 。shi yan jie guo biao ming ,PtRude zu cheng he jia tai 、zai ti yi ji fan ying can shu dui 4-NPhai yuan su lv ju you chong yao ying xiang ;zai Pt/Ruma er bi wei 2.0de qing kuang xia ,Pthe Rude shuang gong neng ji li huo dian zi xie tong xiao ying zai 4-NPde hai yuan zhong qi chong yao zuo yong ;duo kong tan cai liao shang fu zai de Pt2Runa mi li zi dui 4-NPde hai yuan biao xian chu zui gao fan ying su lv chang shu k(0.894 min-1)he zhuai hua pin lv TOF(0.317 s-1),bing ju dui ji ta xiao ji fang ting ju you tong yang you yi de hai yuan neng li 。ci wai ,ben gong zuo hai di chu le cui hua jia qing xiao ji fang ting ke neng de fan ying ji li 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自济南大学的李书娜,发表于刊物济南大学2019-10-31论文,是一篇关于超细双金属纳米粒子论文,多孔碳论文,硝基芳烃化合物论文,加氢反应论文,济南大学2019-10-31论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自济南大学2019-10-31论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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