论文摘要
目前在化学工业中大量使用的有毒、易挥发的有机溶剂违背了绿色化学的理念,因此,近年来,离子液体作为可替代现有挥发性有机溶剂的新型绿色溶剂引起人们广泛的关注。离子液体是室温下的液体电解质,它由有机阳离子和无机或有机阴离子组成,具有高热稳定性、可忽略的蒸汽压、宽的液态温度区间、良好的导电性、可调控的对极性及非极性物质的良好溶解性、可用于催化有机反应、可循环使用等优点,有关离子液体的组成、性质、合成及应用的研究正在蓬勃开展。本论文主要是关于功能化离子液体的合成、表征及其催化性能的研究。论文主要分为三个部分,第一部分是碱性离子液体催化Knoevenagel缩合反应,第二部分是酸性离子液体催化氧化脱硫的研究,第三部分是不对称阴离子离子液体的合成。在碱性离子液体催化Knoevenagel缩合反应中,我们以环境友好的碱性离子液体催化剂代替传统有机催化剂,以水代替传统挥发性的、对环境有毒害的有机溶剂进行Knoevenagel缩合反应,在反应温度为30℃的温和条件下,醛/酮与活泼亚甲基化合物进行缩合反应生成了取代烯烃,产率达到70%-97%。利用不同极性的有机溶剂代替水进行反应,发现水作为溶剂的活性优于其它有机溶剂。该碱性离子液体催化剂可以循环使用6次反应活性无明显降低。在酸性离子液体催化氧化脱硫中,我们用酸性离子液体[HMIM]BF4来催化氧化深度脱硫。在不同的反应条件下,用该体系分别对油品中模型化合物如二苯并噻吩、苯并噻吩、噻吩、硫醚等（硫含量均为1000μg/mL）进行氧化脱硫,脱硫率可达到50%-93%,脱硫效果远远优于离子液体萃取脱硫。通过对脱硫结果的比较,我们发现该体系对于噻吩类含硫化合物的脱硫活性顺序为二苯并噻吩（DBT）〉苯并噻吩（BT）〉噻吩（TH）。该酸性离子液体催化剂可以循环使用6次而脱硫率无明显降低。在阴离子结构不对称的离子液体的合成中,我们将合成出来的三种新型不对称阴离子[C（CN）2（COCH3）]-、[C（CN）2（S02CH3）]及[C（CN）2（COC7H15）]分别与咪唑类阳离子、吡咯烷类阳离子及季铵盐类阳离子进行离子交换,合成出一系列阴离子结构不对称的离子液体。通过核磁共振、红外、高效液相色谱-质谱联用仪等手段对离子液体进行表征,确定其结构,并且对离子液体的物化性质（如分解温度,电化学窗口,熔点等）进行研究,发现所合成的离子液体热分解温度均在291℃-324℃之间,离子液体[BMIm][C（CN）2（COCH3）]的电化学窗口达3.6V,说明所合成的不对称阴离子的离子液体有好的热稳定性及宽的电化学窗口,而且通过对部分离子液体熔点的测定及比较,发现阴离子结构不对称及电荷离域有利于降低离子液体的熔点。
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摘要Abstract第一章 绪论1.1 离子液体1.1.1 离子液体的定义1.1.2 离子液体的发展1.1.3 离子液体的分类1.1.4 离子液体的合成1.1.5 离子液体的性能1.2 功能化离子液体1.2.1 酸性功能化离子液体1.2.2 碱性功能化离子液体1.2.3 用于催化剂载体的功能化离子液体1.2.4 手性功能化离子液体1.3 论文选题思路参考文献第二章 碱性离子液体催化Knoevenagel缩合反应2.1 背景2.2 实验部分2.2.1 分析表征仪器2.2.2 碱性离子液体的合成2.2.3 Knoevenagel缩合反应2.3 结果及讨论2.3.1 反应时间、温度、催化剂用量对反应的影响2.3.1.1 反应温度对反应的影响2.3.1.2 反应时间对反应的影响2.3.1.3 催化剂用量对反应的影响2.3.2 不同底物的Knoevenagel缩合反应2.3.3 溶剂的影响2.3.4 离子液体的循环使用2.4 本章小结参考文献第三章 酸性离子液体催化氧化脱硫的研究3.1 背景3.2 实验部分3.2.1 分析表征仪器4]的合成'>3.2.2 离子液体[HMIm][BF4]的合成3.2.3 模拟油品的制备3.2.4 模拟油品的氧化脱硫3.2.5 商品柴油的氧化脱硫3.3 结果及讨论3.3.1 与典型离子液体萃取脱硫效果比较3.3.2 反应温度对催化氧化脱硫率的影响3.3.3 反应时间对催化氧化脱硫率的影响3.3.4 过氧化氢用量对催化氧化脱硫率的影响3.3.5 噻吩类模拟油品催化氧化脱硫规律的探究3.3.6 硫醚模拟油品催化氧化脱硫3.3.7 对商品柴油催化氧化脱硫3.3.8 离子液体的循环使用3.4 本章小结参考文献第四章 新型不对称阴离子离子液体的合成及其表征4.1 背景4.2 实验部分4.2.1 分析表征仪器4.2.2 阳离子的合成4.2.2.1 咪唑类阳离子的合成4.2.2.2 吡咯烷类阳离子的合成2（COCH3）]-的离子液体'>4.2.3 阴离子为[C（CN）2（COCH3）]-的离子液体2（COCH3）]的合成'>4.2.3.1 Na[C（CN）2（COCH3）]的合成2（COCH3）]-的咪唑类离子液体的合成'>4.2.3.2 阴离子为[C（CN）2（COCH3）]-的咪唑类离子液体的合成2（COCH3）]-的吡咯烷类离子液体的合成'>4.2.3.3 阴离子为[C（CN）2（COCH3）]-的吡咯烷类离子液体的合成2（COCH3）]-的季铵盐类离子液体的合成'>4.2.3.4 阴离子为[C（CN）2（COCH3）]-的季铵盐类离子液体的合成2（SO2CH3）]-的离子液体'>4.2.4 阴离子为[C（CN）2（SO2CH3）]-的离子液体2（SO2CH3）]的合成'>4.2.4.1 K[C（CN）2（SO2CH3）]的合成2（SO2CH3）]-的咪唑类离子液体的合成'>4.2.4.2 阴离子为[C（CN）2（SO2CH3）]-的咪唑类离子液体的合成2（SO2CH3）]-的吡咯烷类离子液体的合成'>4.2.4.3 阴离子为[C（CN）2（SO2CH3）]-的吡咯烷类离子液体的合成2（SO2CH3）]-的季铵盐类离子液体的合成'>4.2.4.4 阴离子为[C（CN）2（SO2CH3）]-的季铵盐类离子液体的合成2(COC7H15)]-的离子液体'>4.2.5 阴离子为[C（CN）2(COC7H15)]-的离子液体2(COC7H15)]的合成'>4.2.5.1 Na[C（CN）2(COC7H15)]的合成2(COC7H15)]-的咪唑类离子液体的合成'>4.2.5.2 阴离子为[C（CN）2(COC7H15)]-的咪唑类离子液体的合成2(COC7H15)]-的吡咯烷类离子液体的合成'>4.2.5.3 阴离子为[C（CN）2(COC7H15)]-的吡咯烷类离子液体的合成2(COC7H15)]-的季铵盐类离子液体的合成'>4.2.5.4 阴离子为[C（CN）2(COC7H15)]-的季铵盐类离子液体的合成4.3 结果及讨论4.3.1 离子交换4.3.2 离子液体的红外表征4.3.3 离子液体的热稳定性研究4.3.4 离子液体的熔点测定2（COCH3）]的电化学窗口表征'>4.3.5 [BMIm][C（CN）2（COCH3）]的电化学窗口表征4.4 本章小结参考文献攻读硕士期间发表论文目录致谢
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