电沉积法制备镍铁合金联氨燃料电池催化剂及其催化性能的研究

论文摘要

联氨燃料电池作为燃料电池领域中的一个重要分支,具有输出电势高、比能量高以及反应产物环保等优点,以上的这些优点使得人们致力于高性能联氨燃料电池的研究。作为制作联氨燃料电池诸多环节中的重要一环,高性能联氨燃料电池催化剂的研究具有重要的意义.本文主要在联氨燃料电池的阳极催化剂方面展开研究,通过复向交流电沉积这一便捷、环保、高效的方法在新型碳材料（石墨烯或碳纳米管）表面负载镍铁合会,制备联氨燃料电池催化剂。通过TEM测试,我们认为镍铁合金纳米颗粒成功负载在了新型碳材料表面。XRD测试结果表明,镍铁合金为面心立方结构的金属固溶体。经过改变合金中的镍铁组分比系列实验,得出Ni85Fe15为最优合金组合,该金属组合对于联氨电催化氧化反应的催化性能良好。拉曼光谱的测试结果表明,使用复向交流电沉积在碳材料上负载镍铁合金的方法并未破坏碳材料的sp2杂化结构,碳材料导电性得以完好保留。另外,由Tafel曲线可以看出,Ni85Fe15合会催化剂具有良好的耐腐蚀性能,可以长期保存于空气中。最后,我们在前人所得结论的基础上,结合实验自身现象,总结出了联氨负电位下发生电催化氧化反应的机理。除上述实验以外,我们还运用复合电沉积技术与析氢动态模板技术,使用一步法在1-3维纳米材料（碳纳米管、片状硫化铝、纳米钻颗粒）外包裹镍铁合金,制备核壳材料形式的联氨燃料电池阳极催化剂。通过TEM测试可得,镍铁合金未能完全包裹于碳纳米管外部,而其对于片状硫化钼以及纳米钴颗粒的包裹却是完全且均匀的。XRD测试结果表明,包裹于1—3维纳米材料外部的镍铁合金均为面心立方结构的金属固溶体。以三种核壳材料为催化,进行联氨电催化氧化反应的循环伏安曲线测试,结果表明三种催化剂对联氨电催化氧化具有良好的催化活性。最后,我们通过电化学噪音测试的结果总结出了核壳材料的形成机理。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 燃料电池
• 1.2.1 直接甲醇燃料电池
• 1.2.2 直接乙醇燃料电池
• 1.2.3 直接联氨燃料电池联氨燃料电池（DHFC）
• 1.3 电沉积
• 1.3.1 直流电沉积
• 1.3.2 脉冲电沉积
• 1.3.3 复合电沉积
• 1.4 新型纳米材料
• 1.4.1 碳纳米管
• 1.4.2 石墨烯
• 1.5 本论文的立题思想
• 参考文献
• 第二章 复向交流电沉积法制备以新型纳米碳材料为载体的联氨燃料电池催化剂及其催化性能的研究
• 2.1 引言
• 2.2 本章研究思路
• 2.3 实验部分
• 2.3.1 实验仪器
• 2.3.2 实验试剂
• 2.3.3 实验装置
• 2.3.4 纳米碳材料的前处理
• 2.3.5 石墨烯基和碳纳米管基镍铁合金催化剂的制备
• 2.3.6 联氨电催化实验
• 2.3.7 X-射线衍射（XRD）测试
• 2.3.8 透射电镜测试（TEM）测试
• 2.3.9 拉曼光谱测试
• 2.4 结果与讨论
• 2.4.1 不同镍铁比例对联氨电催化效果的影响
• 2.4.2 XRD表征
• 2.4.3 拉曼光谱表征
• 2.4.4 塔菲尔曲线表征
• 2.4.5 TEM表征
• 85Fe₁₅合会对联氨的电催化反应的空白对照实验'>2.4.6 Ni₈₅Fe₁₅合会对联氨的电催化反应的空白对照实验
• 2.4.7 催化剂在不同联氨浓度中的测试
• 2.4.8 联氨电催化氧化机理的讨论
• 2.5 本章总结
• 参考文献
• 第三章 利用析氢动态模板法及复合电沉积法在1-3维纳米材料外包裹镍铁合金外壳制备联氨燃料电池催化剂及其制备机理的研究
• 3.1 引言
• 3.2 本章研究思路
• 3.3 实验部分
• 3.3.1 实验仪器
• 3.3.2 实验试剂
• 3.3.3 实验装置
• 3.3.4 碳纳米管的前处理过程
• 3.3.5 片状硫化钼的制备过程
• 3.3.6 片状硫化钼的分离提纯过程
• 85Fe₁₅核壳材料的制备'>3.3.7 1-3维纳米材料@Ni₈₅Fe₁₅核壳材料的制备
• 3.3.8 联氨电催化实验
• 3.3.9 X-射线衍射（XRD）测试
• 3.3.10 透射电镜（TEM）测试
• 3.3.11 电化学噪音测试
• 3.3.12 电流效率测试
• 3.4 结果与讨论
• 3.4.1 TEM表征
• 3.4.2 XRD表征
• 3.4.3 电化学噪音测试
• 3.4.4 电流效率测试
• 3.4.5 搅拌对电流效率的影响
• 3.4.6 1-3维纳米材料@Ni-Fe合金核壳材料制备机理的研究
• 3.4.7 1-3维纳米材料@Ni-Fe合金核壳材料用于联氨电催化反应
• 3.5 本章总结
• 参考文献
• 在学期间的研究成果
• 致谢