本文主要研究内容
作者徐正宁（2019）在《长三角西部地区挥发性有机物及其对大气臭氧和二次有机气溶胶生成的影响研究》一文中研究指出：挥发性有机物作为大气中化学反应的“燃料”,是臭氧和二次有机气溶胶生成不可或缺的前体物质,研究挥发性有机物及其大气化学反应对大气二次污染物生成的影响在中国具有重要意义。依托南京大学地球系统区域过程综合观测试验基地(SORPES),以痕量气体,挥发性有机物,高氧化态分子的观测为核心,结合气溶胶成分,激光雷达遥感,系留汽艇探空观测等多种观测手段以及拉格朗日粒子扩散模型,空气质量模型和化学箱体模型,本文研究了长三角西部地区挥发性有机物的浓度变化特征,及其对臭氧和二次有机气溶胶生成的影响。SORPES观测站对挥发性有机物的2年连续观测结果表明:城市郊区站的含氧挥发性有机物(OVOCs)来源较为复杂,人为源一次排放和光化学二次生成都对OVOCs的浓度有不可忽略的影响,甲醇,甲酸和乙酸是整体浓度水平最高的OVOCs,其平均浓度分别为8.48 ppb,2.81ppb和3.93 ppb;异戊二烯浓度变化特征呈现明显的季节性差异,夏季异戊二烯浓度受到生物源排放主导,日间最高浓度可达6.73ppb;冬季异戊二烯浓度受到人为排放源的影响较大,其浓度变化与甲苯存在较好的相关,但浓度仅为夏季的1/10;芳香烃类物质是观测到的最主要人为源一次排放VOCs,浓度呈现夜间高白天低的变化特征,其中甲苯的浓度最高,年平均浓度为0.71ppb。2018年夏季的观测结果表明,异戊二烯氧化对臭氧生成具有重要贡献,异戊二烯一次氧化可以贡献约10-12%的臭氧浓度。大气的甲醛与异戊二烯主要氧化产物丁烯醛&酮存在较好相关,若考虑甲醛和丁烯醛&酮氧化的贡献,异戊二烯氧化对观测站点所在区域夏季这氧的贡献可能超过20%。本研究还利用基于简化的MCM化学机制的化学箱体模型估算了国庆假日期间各类挥发挥有机物对臭氧生成的贡献,结果显示假日效应导致烷、烯烃等交通源挥发性有机物的浓度大幅上升,其对臭氧生成效率的贡献也同步升高。传输过程也是影响臭氧浓度的重要因素,本研究结合数值模型与综合观测试验,分析了残留层垂直混合与气团长距离传输对臭氧的影响,结果显示残留层垂直混合能贡献早晨30ppb/hr的臭氧增长速率,而生物质燃烧气团的长距离输送会导致下游地区臭氧浓度升高超过40ppb。中国大气具有氮氧化物的背景浓度较高,大气氧化性较强的特点。在大气化学反应过程中,多次氧化反应和NO的终止反应可能占主导,因此可以观测到大量气态高氧化态有机硝酸酯分子。城市地区能够观测到大量含有不同碳原子数量,分子饱和度,氧原子和氮原子数量均相同的高氧化态分子,PMF的结果显示这些分子具有相似的变化特征,表明它们可能由不同前体物质通过相同的化学途径生成,这一结果体现了城市大气复杂排放源与大气化学过程的共同作用。在生物源与人为源相互作用较强的长三角地区,夏季异戊二烯氧化生成的高氧化态分子中85%以上为高氧化态有机硝酸酯。对这些高氧化态分子的挥发性分析表明,71.8%以上的高氧化态分子为半挥发性有机物,是二次有机气溶胶的重要前体物质,高氧化态有机物通过凝结进入气溶胶态,可能贡献7-17%的有机气溶胶质量浓度。
Abstract
hui fa xing you ji wu zuo wei da qi zhong hua xue fan ying de “ran liao ”,shi chou yang he er ci you ji qi rong jiao sheng cheng bu ke huo que de qian ti wu zhi ,yan jiu hui fa xing you ji wu ji ji da qi hua xue fan ying dui da qi er ci wu ran wu sheng cheng de ying xiang zai zhong guo ju you chong yao yi yi 。yi tuo na jing da xue de qiu ji tong ou yu guo cheng zeng ge guan ce shi yan ji de (SORPES),yi hen liang qi ti ,hui fa xing you ji wu ,gao yang hua tai fen zi de guan ce wei he xin ,jie ge qi rong jiao cheng fen ,ji guang lei da yao gan ,ji liu qi ting tan kong guan ce deng duo chong guan ce shou duan yi ji la ge lang ri li zi kuo san mo xing ,kong qi zhi liang mo xing he hua xue xiang ti mo xing ,ben wen yan jiu le chang san jiao xi bu de ou hui fa xing you ji wu de nong du bian hua te zheng ,ji ji dui chou yang he er ci you ji qi rong jiao sheng cheng de ying xiang 。SORPESguan ce zhan dui hui fa xing you ji wu de 2nian lian xu guan ce jie guo biao ming :cheng shi jiao ou zhan de han yang hui fa xing you ji wu (OVOCs)lai yuan jiao wei fu za ,ren wei yuan yi ci pai fang he guang hua xue er ci sheng cheng dou dui OVOCsde nong du you bu ke hu lve de ying xiang ,jia chun ,jia suan he yi suan shi zheng ti nong du shui ping zui gao de OVOCs,ji ping jun nong du fen bie wei 8.48 ppb,2.81ppbhe 3.93 ppb;yi wu er xi nong du bian hua te zheng cheng xian ming xian de ji jie xing cha yi ,xia ji yi wu er xi nong du shou dao sheng wu yuan pai fang zhu dao ,ri jian zui gao nong du ke da 6.73ppb;dong ji yi wu er xi nong du shou dao ren wei pai fang yuan de ying xiang jiao da ,ji nong du bian hua yu jia ben cun zai jiao hao de xiang guan ,dan nong du jin wei xia ji de 1/10;fang xiang ting lei wu zhi shi guan ce dao de zui zhu yao ren wei yuan yi ci pai fang VOCs,nong du cheng xian ye jian gao bai tian di de bian hua te zheng ,ji zhong jia ben de nong du zui gao ,nian ping jun nong du wei 0.71ppb。2018nian xia ji de guan ce jie guo biao ming ,yi wu er xi yang hua dui chou yang sheng cheng ju you chong yao gong suo ,yi wu er xi yi ci yang hua ke yi gong suo yao 10-12%de chou yang nong du 。da qi de jia quan yu yi wu er xi zhu yao yang hua chan wu ding xi quan &tong cun zai jiao hao xiang guan ,re kao lv jia quan he ding xi quan &tong yang hua de gong suo ,yi wu er xi yang hua dui guan ce zhan dian suo zai ou yu xia ji zhe yang de gong suo ke neng chao guo 20%。ben yan jiu hai li yong ji yu jian hua de MCMhua xue ji zhi de hua xue xiang ti mo xing gu suan le guo qing jia ri ji jian ge lei hui fa hui you ji wu dui chou yang sheng cheng de gong suo ,jie guo xian shi jia ri xiao ying dao zhi wan 、xi ting deng jiao tong yuan hui fa xing you ji wu de nong du da fu shang sheng ,ji dui chou yang sheng cheng xiao lv de gong suo ye tong bu sheng gao 。chuan shu guo cheng ye shi ying xiang chou yang nong du de chong yao yin su ,ben yan jiu jie ge shu zhi mo xing yu zeng ge guan ce shi yan ,fen xi le can liu ceng chui zhi hun ge yu qi tuan chang ju li chuan shu dui chou yang de ying xiang ,jie guo xian shi can liu ceng chui zhi hun ge neng gong suo zao chen 30ppb/hrde chou yang zeng chang su lv ,er sheng wu zhi ran shao qi tuan de chang ju li shu song hui dao zhi xia you de ou chou yang nong du sheng gao chao guo 40ppb。zhong guo da qi ju you dan yang hua wu de bei jing nong du jiao gao ,da qi yang hua xing jiao jiang de te dian 。zai da qi hua xue fan ying guo cheng zhong ,duo ci yang hua fan ying he NOde zhong zhi fan ying ke neng zhan zhu dao ,yin ci ke yi guan ce dao da liang qi tai gao yang hua tai you ji xiao suan zhi fen zi 。cheng shi de ou neng gou guan ce dao da liang han you bu tong tan yuan zi shu liang ,fen zi bao he du ,yang yuan zi he dan yuan zi shu liang jun xiang tong de gao yang hua tai fen zi ,PMFde jie guo xian shi zhe xie fen zi ju you xiang shi de bian hua te zheng ,biao ming ta men ke neng you bu tong qian ti wu zhi tong guo xiang tong de hua xue tu jing sheng cheng ,zhe yi jie guo ti xian le cheng shi da qi fu za pai fang yuan yu da qi hua xue guo cheng de gong tong zuo yong 。zai sheng wu yuan yu ren wei yuan xiang hu zuo yong jiao jiang de chang san jiao de ou ,xia ji yi wu er xi yang hua sheng cheng de gao yang hua tai fen zi zhong 85%yi shang wei gao yang hua tai you ji xiao suan zhi 。dui zhe xie gao yang hua tai fen zi de hui fa xing fen xi biao ming ,71.8%yi shang de gao yang hua tai fen zi wei ban hui fa xing you ji wu ,shi er ci you ji qi rong jiao de chong yao qian ti wu zhi ,gao yang hua tai you ji wu tong guo ning jie jin ru qi rong jiao tai ,ke neng gong suo 7-17%de you ji qi rong jiao zhi liang nong du 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自南京大学的徐正宁，发表于刊物南京大学2019-12-19论文，是一篇关于挥发性有机物论文,异戊二烯氧化论文,假日效应论文,残留层论文,气团长距离输送论文,臭氧论文,高氧化态有机物分子论文,二次有机气溶胶论文,南京大学2019-12-19论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自南京大学2019-12-19论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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