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具有光电催化功能的有机—无机纳米杂化膜的制备及应用

2020-11-29阅读(332)

具有光电催化功能的有机—无机纳米杂化膜的制备及应用

论文摘要

二维有序超薄的有机-无机杂化膜在光学、微电子学以及分子敏感元器件等方面的应用倍受人们的广泛关注,在分子水平设计及合成具有功能性的有机-无机复合超薄膜是当代化学研究的热点和前沿课题之一。本论文利用Langmuir-Blodgett （LB）膜技术及自组装技术,制备了一系列具有光电催化功能的有机-无机纳米超薄膜,并应用于修饰电极的制备、贵重金属纳米团簇的合成以及生物分子和手性分子的光电识别,具体的研究结果有：1.利用LB膜技术制备出了一系列有机-无机纳米杂化膜,如Clay/[（phen）2（dC 18-bpy）]2+（简写为Clay-Ru）和TiO2/[Ru（phen）2（dC18-bpy）]2+（简写为TiO2-Ru） （phen=1,10-phenanthro-line, dC18bpy= 4,4’-dioctadecyl-2,2’-bipyridyl）等。AFM观察发现沉积在玻璃等基材表面的有机-无机杂化膜具有特征的片状结构,其纳米单层杂化膜的平均厚度为3.4±0.5 nm。2.探讨了纳米单层Clay-Ru杂化膜修饰电极的界面电子传递机理。通过研究Clay-Ru纳米单层杂化膜修饰的ITO电极对DNA的主要成份之一,guanosine 5’-monophosphate（GMP）的光电催化氧化行为,实验结果发现：（a）紧密排列于ITO电极表面的非电活性粘土的加入降低了电极的电化学活性,但有效提高了电极的稳定性和光催化氧化能力；（b）具有供电子能力的GMP的加入,能有效提高ITO/Clay-Ru修饰电极的电子传递效率；（c）杂化膜修饰电极的电子传递直接通过粘土纳米单层进行。3.以纳米单层的有机-无机杂化膜TiO2-Ru为模板,运用光化学还原法制备出了具有光电增强特性的贵金属Pt纳米团簇,并用原子力显微镜（AFM）、x-射线光电子能谱（XPS）以及循环伏安法（CV）等进行了相应表征。4.制备了新奇的具有立体选择性的固体表面并应用于手性分子的光电识别。运用LB膜技术及自组装技术,在纳米单层的二氧化钛表面上,组装水溶性手性配合物分子A-[Os（phen）3]2+,制备了一种新奇的没有立体阻碍效应并具有手性分子识别能力的有机-无机杂化膜。实验发现利用上述膜修饰的ITO电极对S和R-联萘酚以及（L）和（D）-2-苄基-2-（5-氟尿嘧啶-1-基）甲基甲酰基氨基乙酸甲酯异构体分子产生显著的氧化光电流差异。上述实验结果将为研制快捷、方便、且具高灵敏度的手性分子传感器提供重要的理论和实验依据。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 有机-无机杂化膜研究的重要意义和研究进展
  • 1.1 有机-无机杂化膜研究的重要意义
  • 1.2 有机-无机杂化膜的研究进展
  • 1.2.1 有机-无机杂化膜的分类
  • 1.2.2 有机-无机杂化膜的制备研究
  • 1.2.3 有机-无机杂化材料的应用研究
  • 1.3 本论文研究的重要意义
  • 第二章 Clay-Ru杂化膜的制备及光电性质
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 仪器与药品
  • 2.2.2 Clay-Ru杂化膜的制备
  • 2.3 Clay-Ru杂化膜的表征及电子传递机理研究
  • 2.4 Clay-Ru杂化膜修饰电极电子传递机理的研究
  • 2.5 Clay-Ru杂化膜修饰电极对GMP的光电催化
  • 2.5.1 循环伏安曲线
  • 2.5.2 光电流响应曲线
  • 2.6 小结
  • 2-Ru杂化膜的制备及光电性质'>第三章 TiO2-Ru杂化膜的制备及光电性质
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 仪器与药品
  • 2-Ru杂化膜的制备'>3.2.2 TiO2-Ru杂化膜的制备
  • 2-Ru杂化膜的表征'>3.3 TiO2-Ru杂化膜的表征
  • 3.3.1 原子力显微镜（AFM）
  • 2-Ru杂化膜模板法制备Pt纳米团簇'>3.4 TiO2-Ru杂化膜模板法制备Pt纳米团簇
  • 3.4.1 原子力显微镜（AFM）
  • 3.4.2 XPS图
  • 3.4.3 紫外-可见光谱
  • 3.4.4 光电流响应曲线
  • 3.4.5 金属纳米团簇增大光电流机理
  • 3.5 小结
  • 2-[A-Os（phen）3]2+]立体选择性固体表面的制备及应用'>第四章 TiO2-[A-Os（phen）3]2+]立体选择性固体表面的制备及应用
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 仪器与药品
  • 2-A-[Os（phen）3]2+手性识别固体表面的制备与表征'>4.2.2 TiO2-A-[Os（phen）3]2+手性识别固体表面的制备与表征
  • 2-A-[Os（phen）3]2+立体选择性杂化膜修饰电极对联萘酚异构体手性识别研究'>4.3 TiO2-A-[Os（phen）3]2+立体选择性杂化膜修饰电极对联萘酚异构体手性识别研究
  • 2-A-[Os（phen）2]2+对5-氟尿嘧啶短肽衍生物的手性识别研究'>4.4 ITO/TiO2-A-[Os（phen）2]2+对5-氟尿嘧啶短肽衍生物的手性识别研究
  • 4.4.1 手性药物2-苄基-2-（5-氟尿嘧啶-1-基）甲基甲酰基氨基乙酸甲酯的合成
  • 2/A-[Os（phen）3]2+杂化膜修饰电极对5-氟尿嘧啶短肽衍生物异构体分子的手性识别研究'>4.4.2 TiO2/A-[Os（phen）3]2+杂化膜修饰电极对5-氟尿嘧啶短肽衍生物异构体分子的手性识别研究
  • 4.5 小结
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 在校期间公开发表的论文及参与的研究课题

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