类钨青铜纳米材料的制备及在可见光光催化领域的研究

论文摘要

二十一世纪能源短缺和环境污染是当前人类面临的重大挑战,利用太阳能来解决全球性的能源和环境问题越来越受到人们的重视。光催化可以将低密度的太阳光能转化为高密度的化学能、电能,并可以直接利用太阳能光降解和矿化水和空气中的各种污染物,因而在环境净化和新能源开发方面具有巨大潜力。光催化的核心是光催化剂。自光催化技术被研究以来,成为研究焦点的二氧化钛以无毒、价廉、稳定等特点而被广泛应用。但二氧化钛导带和价带间的能带间隙宽、光谱响应范围窄、对可见光的利用率很低,因此为了最大限度的利用太阳光,研究工作者们开始致力于开发具有可见光响应的光催化剂,并取得了一定的进展,例如利用改性技术来修饰二氧化钛使其能够被可见光激发,且该改性技术己相对成熟。但目前能完全分解水或者较快的分解污染物的光催化剂屈指可数,因此开发具有可见光响应能力的光催化剂具有非常重要的实际意义。理想的可见光光催化剂应满足如下的条件: 1、具有可见光活性,即其吸收光谱可有效涵盖可见光的波长（400800nm）,以充分利用能量占到太阳能50%左右的可见光; 2、对光生电子-空穴对具有大的容量,即材料具有高的光生载流子流动性,能有效的分离光生电子跟空穴,阻止它们的复合,使其能完成理想的氧化还原反应,维持高的光催化活性; 3、具有强氧化还原能力; 4、稳定性好,能在空气和水中稳定存在。基于此,本论文主要进行开发具有电荷分离效率高,光响应范围较宽,能充分吸收利用太阳光且光催化效率较高的单组分,双组分纳米可见光光催化剂的制备及光催化性能研究。本论文主要分为两个体系,主要内容包括:第一体系:我们在实验室温和的条件下采用水热法一步合成了微晶的钠钨青铜（Na-HT）纳米线束,并将其首次作为光催化材料在可见光下用于降解染料亚甲基蓝,实验发现样品在可见光照射下对亚甲基蓝具有较好的光催化降解性能。其光催化效率高于传统的可见光光催化剂WO3和六角相的三氧化钨,并且光催化效率跟Na-HT中钠元素的比例密切相关。通过基于第一性原理为基础的密度泛函理论的计算研究方法来探讨这种类钨青铜光催化的基本机理,探讨钠钨青铜中钠离子是怎么样来影响其光催化效率的。第二体系:在第一体系中我们获得了结晶性良好的Na-HT纳米材料,但是光催化效率仍然偏低,因此本体系通过贵金属沉积的协同作用对Na-HT进行改性,其基本思路是利用光催化还原法在其表面负载Ag,从而得到了载Ag的Na-HT光催化剂。并以可见光为光源,亚甲基蓝为探针,研究其光催化活性,也研究不同的影响因素（负载量、pH、光源）对光催化活性的影响。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 光催化学的背景知识
• 1.1.1 光催化的概述
• 1.1.2 光催化的机理
• 1.2 光催化领域研究的前沿问题
• 1.2.1 寻求高效可见光光催化材料的研究
• 1.2.2 建立光催化反应的新机理的研究
• 1.2.3 发展可见光光催化材料的新应用的研究
• 1.2.4 加强采用自然光源和光催化产业化技术的研究
• 1.3 本课题的研究意义及主要内容
• 1.3.1 课题的研究意义
• 1.3.2 课题的主要内容
• 1.4 本章参考文献
• 第二章 实验试剂与光催化分析
• 2.1 实验试剂与仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂分析
• 2.2.1 X 射线粉末衍射（XRD）
• 2.2.2 冷场发射扫描电子显微镜（SEM）
• 2.2.3 透射电镜（TEM）
• 2.2.4 高分辨透射电镜（HRTEM）
• 2.2.5 比表面积（BET）的测定
• 2.2.6 紫外-可见漫反射吸收光谱（UV/Vis-DRS）
• 2.2.7 理论计算的研究方法
• 2.2.8 可见光光催化测试仪器
• 2.2.9 可见光光催化活性分析
• 第三章 单组分Na-HT 的可见光光催化活性的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 样品制备
• 3.2.2 吸附性能测试
• 3.2.3 光催化性能测试
• 3.2.4 理论计算模型
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 晶体结构分析
• 3.3.2 形貌演变分析
• 3.3.3 光催化性能测试
• 3.3.4 实验部分验证
• 3.3.5 理论计算验证
• 3.4 本章小结
• 3.5 本章参考文献
• 第四章 双组分Ag/Na-HT 的可见光光催化活性的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 样品制备
• 4.2.2 光催化性能测试
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 电镜分析
• 4.3.2 粉末衍射分析
• 4.3.3 漫反射光谱分析
• 4.3.4 载银量对光催化的影响
• 4.3.5 pH 值对光催化的影响
• 4.3.6 不同光源对光催化的影响
• 2 的对比实验'>4.3.7 与Ag/Ti0₂的对比实验
• 4.4 本章小结
• 4.5 参考文献
• 第五章 结束语
• 5.1 本论文的总结
• 5.2 第三章撰写的英文文章
• Microcrystalline sodium tungsten bronze nanowire bundles as efficient visible light-responsive photocatalysts
• Notes and references
• Electronic Supporting Information（ESI）For Microcrystalline sodium tungsten bronze nanowire bundles as efficient visible light-responsive photocatalysts
• Reference
• 附录
• 个人简历、发表的学术论文与参与课题
• 致谢