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锆酸锂材料的设计、合成及高温CO2吸附性能

2020-12-11阅读(904)

锆酸锂材料的设计、合成及高温CO2吸附性能

论文摘要

捕集回收燃煤电厂和甲烷水蒸气重整制氢等固定源排放的高温C02,不仅是C02减排的有效方法,同时具有可观的经济效益。针对高温CO2吸附材料,以锆酸锂为代表的锂基陶瓷材料具有相对较高的CO2吸附容量、匹配的工作温度区间和稳定的循环吸附-脱附性能,但目前合成的材料在低CO2分压气氛下（PCC2≤0.1 bar）对应吸附性能普遍较低。因此,论文研究重点在于设计、合成具有高CO2吸附性能的新型LixZryOz材料,以满足实际条件下的应用需求。首先,采用固相反应法在常规实验条件下控制合成了四方／单斜相Li2ZrO3、三斜／单斜相Li6Zr207以及斜六方相Li8Zr06五种高纯度LixZryOz化合物,大大简化了锆酸锂材料的合成路线,并揭示了合成反应机理。系统研究了不同晶相结构和化学组成LixZryOz材料的高温CO2吸附性能和吸附反应途径,其中单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06的高温C02吸附特性均属首次报道；在纯C02气氛下,四方相Li2Zr03对应最高CO2吸附量为20 wt%（848 K）,而相同条件下单斜相Li2Zr03对应CO2吸附量不足7 wt%,单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06在纯C02气氛下对应饱和C02吸附量分别为11.2 wt%（1023 K）和53.98 wt%（998 K）；当气氛中CO2分压降低到0.1 bar时,四方相Li2ZrO3、单斜相Li6Zr207和Li8Zr06对应CO2吸附量分别为纯CO2气氛下吸附量的3.5%、86.7%和100%,表明材料中锂含量越高对应低CO2分压气氛下的CO2吸附性能越强。模拟烟道气环境下的CO2循环吸附实验表明,单斜相Li6Zr207经初次吸附-脱附后转化为三斜相结构,经7次循环吸附-脱附后,吸附量下降了17.6%; Li8Zr06经11次循环吸附-脱附后,吸附量下降了约55%,对吸附后样品分析表明,高温烧结是导致吸附量逐渐下降的主要原因。进一步采用“双指数模型”模拟了单斜相Li6Zr207和斜六方相Li8Zr06的高温CO2吸附过程,通过对模拟结果的分析指出了该模型存在的局限性,即忽略了O2-在吸附反应过程中对吸附速率的影响。进一步,合成了一系列高热稳定性的介孔Zr02,首次探索了合成介孔Li2Zr03的可行性,发现合成过程中前驱体Zr02的介孔结构发生塌陷,高的反应温度和Li+嵌入量是导致Zr02介孔结构塌陷的主要原因。以LiOH和介孔Zr02为反应前驱物,控制合成了不同颗粒尺寸的Li2Zr03材料（20-250 nm）,并系统研究了材料的颗粒尺寸与CO2吸附性能间的构-性关系。结果表明,纳米尺度Li2Zr03 （20-30nm）表现出优异的C02吸附特性,在773 K、PC02为0.1 bar气氛中吸附30分钟即达到19 wt%的平衡吸附量,823 K下氮气吹扫25分钟即可完全解吸,并且经多次循环吸附-脱附后吸附性能保持不变,显示了良好的工业应用前景。最后,分析指出了02-离子扩散是Li2Zr03高温CO2吸附反应过程的限制步,通过掺杂Yz03（摩尔掺杂分数为0.625%-2.5%）或CaO（摩尔掺杂分数约为2%）,促使Li2ZrO3在CO2吸附过程中生成的Zr02稳定为具有丰富氧空位的立方相结构,极大促进了吸附反应过程中O2-离子的扩散速率,进而显著提高了材料的CO2吸附速率,在773 K、PCO2为0.1bar气氛中吸附10分钟即可获得约20 wt%的平衡吸附量,CO2吸附性能远优于目前文献报道的同类材料。研究结果丰富了Li2ZrO3的有效掺杂元素种类,并为Li2ZrO3的元素掺杂改性研究提供了可循的理论指导。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 研究背景
  • 2捕集分离材料的研究现状'>1.2 电厂烟道气CO2捕集分离材料的研究现状
  • 1.2.1 低温二氧化碳吸附材料的研究进展
  • 1.2.2 高温二氧化碳吸附材料的研究进展
  • 2吸附分离'>1.3 水蒸气甲烷重整制氢过程中的CO2吸附分离
  • 1.4 主要研究内容及创新点
  • xZryOz化合物的控制合成'>第2章 不同晶相和组成的LixZryOz化合物的控制合成
  • 2.1 引言
  • 2.2 主要实验仪器与药品
  • 2.3 表征方法
  • 2.4 研究路线
  • 2.5 结果与讨论
  • 2ZrO3的制备'>2.5.1 不同晶相Li2ZrO3的制备
  • 6Zr2O7的制备'>2.5.2 不同晶相Li6Zr2O7的制备
  • 8ZrO6的制备'>2.5.3 纯晶相Li8ZrO6的制备
  • 2.6 本章小结
  • xZryOz化合物的高温CO2吸附性能'>第3章 不同晶相LixZryOz化合物的高温CO2吸附性能
  • 3.1 引言
  • 2吸附性能评价方法'>3.2 表征方法和CO2吸附性能评价方法
  • 2ZrO3的CO2吸附性能'>3.3 Li2ZrO3的CO2吸附性能
  • 3.3.1 材料的制备及表征分析
  • 2ZrO3的高温CO2吸附-脱附性能'>3.3.2 四方相Li2ZrO3的高温CO2吸附-脱附性能
  • 2ZrO3高温CO2吸附-脱附性能'>3.3.3 单斜相Li2ZrO3高温CO2吸附-脱附性能
  • 6Zr2O7的高温CO2吸附性能'>3.4 Li6Zr2O7的高温CO2吸附性能
  • 6Zr2O7的高温CO2吸附性能'>3.4.1 单斜相Li6Zr2O7的高温CO2吸附性能
  • 6Zr2O7的高温CO2吸附反应机理'>3.4.2 单斜相Li6Zr2O7的高温CO2吸附反应机理
  • 6Zr2O7与Li2ZrO3在不同CO2分压下的CO2吸附性能比较'>3.4.3 Li6Zr2O7与Li2ZrO3在不同CO2分压下的CO2吸附性能比较
  • 6Zr2O7的高温C02循环吸附性能'>3.4.4 Li6Zr2O7的高温C02循环吸附性能
  • 8ZrO6的高温CO2吸附性能'>3.5 Li8ZrO6的高温CO2吸附性能
  • 8ZrO6在纯CO2分压下的CO2吸附反应机理'>3.5.1 Li8ZrO6在纯CO2分压下的CO2吸附反应机理
  • 8ZrO6在不同CO2分压下的CO2吸附性能'>3.5.2 Li8ZrO6在不同CO2分压下的CO2吸附性能
  • 8ZrO6的高温CO2循环吸附性能'>3.5.3 Li8ZrO6的高温CO2循环吸附性能
  • xZryOz（x=6,8）材料CO2吸附动力学模拟'>3.6 LixZryOz（x=6,8）材料CO2吸附动力学模拟
  • 6Zr2O7的CO2吸附过程模拟'>3.6.1 单斜相Li6Zr2O7的CO2吸附过程模拟
  • 8ZrO6的CO2吸附过程模拟'>3.6.2 Li8ZrO6的CO2吸附过程模拟
  • 3.7 本章小结
  • 2ZrO3的可行性研究'>第4章 合成介孔Li2ZrO3的可行性研究
  • 4.1 引言
  • 4.1.1 介孔材料的研究进展及形成机理
  • 4.1.2 含锂三元氧化物介孔材料的合成
  • 2的研究现状'>4.1.3 介孔ZrO2的研究现状
  • 2为模板合成Li2ZrO3'>4.2 介孔ZrO2为模板合成Li2ZrO3
  • 4.2.1 材料合成及表征方法
  • 4.2.2 材料表征与结果分析
  • 3+)掺杂合成介孔Li2ZrO3'>4.3 钇(Y3+)掺杂合成介孔Li2ZrO3
  • 4.3.1 材料表征和结果分析
  • 2吸附性能分析讨论'>4.4 CO2吸附性能分析讨论
  • 4.5 本章小结
  • 2ZrO3的控制合成及CO2吸附性能'>第5章 纳米Li2ZrO3的控制合成及CO2吸附性能
  • 5.1 引言
  • 5.1.1 纳米材料及其分类
  • 5.1.2 纳米材料的物理特性
  • 2ZrO3的合成方法'>5.1.3 纳米Li2ZrO3的合成方法
  • 2ZrO3的合成路线'>5.2 纳米Li2ZrO3的合成路线
  • 2ZrO3的表征及CO2吸附性能分析'>5.3 不同颗粒尺寸Li2ZrO3的表征及CO2吸附性能分析
  • 5.3.1 晶相结构和形貌特征分析
  • 2ZrO3的CO2吸附性能比较'>5.3.2 不同颗粒尺寸Li2ZrO3的CO2吸附性能比较
  • 2ZrO3的CO2循环吸附性能比较'>5.3.3 不同颗粒尺寸Li2ZrO3的CO2循环吸附性能比较
  • 2合成Li2ZrO3的CO2吸附性能'>5.4 不同结构ZrO2合成Li2ZrO3的CO2吸附性能
  • 5.4.1 晶相结构和形貌特征分析
  • 2吸附性能分析比较'>5.4.2 CO2吸附性能分析比较
  • 3为锂源合成Li2ZrO3的CO2吸附性能'>5.5 以LiNO3为锂源合成Li2ZrO3的CO2吸附性能
  • 5.6 本章小结
  • 3+掺杂Li2ZrO3的合成及高温CO2吸附性能'>第6章 Y3+掺杂Li2ZrO3的合成及高温CO2吸附性能
  • 6.1 引言
  • 6.2 合成路线
  • 3+掺杂Li2ZrO3的CO2吸附性能'>6.3 Y3+掺杂Li2ZrO3的CO2吸附性能
  • 3+掺杂合成介孔ZrO2的表征分析'>6.3.1 Y3+掺杂合成介孔ZrO2的表征分析
  • 3+掺杂合成Li2ZrO3的表征分析'>6.3.2 Y3+掺杂合成Li2ZrO3的表征分析
  • 2O3掺杂合成Li2ZrO3样品的CO2吸附动力学分析'>6.3.3 不同Y2O3掺杂合成Li2ZrO3样品的CO2吸附动力学分析
  • 3+掺杂量合成Li2ZrO3的CO2循环吸附稳定性分析'>6.3.4 不同Y3+掺杂量合成Li2ZrO3的CO2循环吸附稳定性分析
  • 2掺杂合成Li2ZrO3及CO2吸附性能'>6.4 CaO和TiO2掺杂合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
  • 2ZrO3及CO2吸附性能'>6.4.1 CaO掺杂合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
  • 2掺杂合成Li2ZrO3及CO2吸附性能'>6.4.2 TiO2掺杂合成Li2ZrO3及CO2吸附性能
  • 6.5 本章小结
  • 第7章 总结
  • 第8章 存在问题及展望
  • 参考文献
  • 攻读博士期间发表的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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