论文摘要
本论文通过飞秒时间分辨的泵浦-探测，（超外差）光学克尔效应（OKE），和z-scan等实验技术，研究了一系列以氧化铋为基质的贵金属纳米复合薄膜的超快能量弛豫过程和三阶非线性光学性质，分析了金属浓度、颗粒尺寸、薄膜微结构和激发光强等因素对这类材料超快光物理特性的影响。主要研究内容和相应创新结论如下：1．通过飞秒泵浦-探测技术，研究了由磁控共溅射法制备的一系列不同Ag含量的Ag∶Bi2O3纳米复合薄膜的超快能量弛豫过程。结果发现在中等激发强度下，Ag含量相对较低的薄膜（Ag原子比浓度小于40％）具有比较快的能量弛豫过程和较弱的激发光强依赖性；而Ag含量较高的薄膜（～45％-60％），能量弛豫过程随Ag含量增加而明显变慢，并表现出明显的激发光强依赖性。结合对薄膜微结构的分析，我们提出在Ag含量较低的薄膜中，存在较强的颗粒-基质界面耦合，提供了额外的能量弛豫途径，导致较快的弛豫过程：而对Ag含量较高的薄膜，Ag颗粒间的粘连和Bi2O3的疏松结构导致界面耦合较弱，激发电子的能量弛豫主要通过颗粒内电子-声子耦合完成，因而表现出较慢的弛豫过程和较强的激发强度依赖性。2．利用飞秒OKE技术，研究了Ag∶Bi2O3系列复合薄膜的超快非线性光学响应。发现Ag含量对薄膜的有效三阶非线性系数(x3)具有明显的影响，在13.2％-3507％的范围内，x3随Ag含量的增加而变大，这主要来源于Ag颗粒密度的增加和颗粒间电磁偶极-偶极耦合导致的局域场增强；高于35.7％后，继续增加Ag含量则导致x3的减小，这反映了颗粒粘连成片而使局域场被削弱。研究表明对薄膜进行退火加热处理可明显增大x3，通过Mie理论计算颗粒内电场，发现这主要反映了局域场增强因子的尺寸依赖性。对OKE响应时间特性的分析，我们认为在亚皮秒时域，薄膜的非线性响应主要来源于Ag颗粒内的光生热电子。3．利用飞秒泵浦-探测、OKE、和z-扫描实验技术研究了Cu∶Bi2O3纳米复合薄膜的超快非线性光学响应。在较高激发强度下，未经退火处理的Cu∶Bi2O3薄膜表现出瞬时的OKE响应，而且x3主要为实部，由于薄膜中Cu的结晶较差，我们认为非线性响应主要来源于无定形态Cu或Cu-Bi-O成分中电子的极化，也可能包括氧化铋基质的贡献。经600℃退火处理后，材料的结构和超快光学响应均有明显的优化，OKE信号出现皮秒量级的弛豫过程，反映了颗粒内光生热电子的贡献，这与x3虚部的增强相符。总之，本论文研究了以氧化铋为基质的几类贵金属纳米颗粒复合薄膜的超快光物理性质，分析了超快响应和非线性性质与金属颗粒浓度、颗粒尺寸、颗粒-基质界面耦合等薄膜微结构的关系，研究了热处理对纳米复合薄膜的结构和性能的影响。所获结果有助于人们加深对金属-介质纳米复合体系光物理特性的认识。
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