金属掺杂有序介孔碳复合材料研制及其去除氯代芳香族化合物的性能研究

论文摘要

氯代芳香族化合物（CPs）因其极高的生物毒性、极大的生物难降解性、超强的生物累积性等特殊性质,被公认为环境净化领域的一大世界难题。传统的物理化学处理成本很高,生物处理效果非常微弱,因此研究人员开始将新兴的可见光光催化降解技术应用到该领域以期获得环境净化和清洁能源利用的双重突破。本研究将具有优越吸附性能的金属镍掺杂有序介孔碳材料和具有极强可见光光催化性能的石墨型氮化碳材料进行结合,制备出了金属镍掺杂有序介孔碳复合材料。采用XRD、BET、SEM、TEM和UV-Vis分别对介孔碳材料、氮化碳材料以及复合材料进行了表征;研究了介孔碳材料的吸附性能,石墨型氮化碳以及复合材料的光催化性能。利用高效液相色谱和气质联用技术对复合材料降解2.4-DCP的中间产物进行分析,并且对其降解途径和机理进行了初步的探讨。主要研究内容及结论如下:（1）以商业化的阳离子表面活性剂三嵌段共聚物F127为软模板,碱性酚醛树脂为碳源,硝酸镍为金属化合物,通过溶剂挥发诱导自组装法和高温碳化制备了金属镍掺杂有序介孔碳材料。XRD、BET和TEM表征结果证明材料具有很好的有序介孔结构、高比表面积和孔容量等优良性能。罗丹明B吸附实验结果说明材料有极高的吸附速率和吸附容量,吸附过程遵循准二级动力学模型和Langmuir吸附等温线模型的规律。（2）以价廉易得的三聚氰胺为原材料,利用不同温度煅烧缩聚的方法制备了石墨型氮化碳材料,XRD、SEM和UV-Vis表征结果说明材料具有很好的氮化碳层状结构和很强的可见光响应能力。罗丹明B的光催化实验表明580℃的煅烧温度时材料的可见光和太阳光照射下的光催化性能最高。（3）将金属镍掺杂有序介孔碳材料和石墨型氮化碳材料简单混合煅烧制备了金属镍掺杂有序介孔碳复合材料。XRD、BET和UV-Vis表征结果说明复合材料有很高的比表面积和极高的可见光响应能力,催化降解罗丹明B的实验证明介孔碳比例为4%时光催化效率和去除率最高。（4）金属镍掺杂有序介孔碳复合材料对2.4-2氯酚（2.4-DCP）的光催化效果良好,在材料投加量为0.5 g/L,光照时间为240 min,初始浓度为20 mg/L的条件下,降解效果高达95.25%,远高于纯氮化碳材料。（5）对2.4-DCP的光催化降解产物进行分析发现,苯环上的C-Cl键被光催化剂产生的?OH自由基氧化断裂,生成的-Cl游离于溶液中,生成的有机小分子中间产物则进一步被羟基自由基降解,动力学分析结果为一级反应。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 概述
• 1.2 CPs废水处理研究进展
• 1.2.1 生物降解处理法
• 1.2.2 物理吸附去除法
• 1.2.3 催化氧化法
• 1.2.4 其他处理技术
• 1.3 有序介孔碳复合材料的研究现状
• 1.3.1 硬模板法
• 1.3.2 软模板法
• 1.4 光催化剂的研究进展
• 1.4.1 常见光催化剂的研究
• 1.4.2 石墨型氮化碳材料的研究进展
• 1.5 本文的研究思路和研究内容
• 1.5.1 技术路线
• 1.5.2 研究内容
• 1.5.3 创新之处
• 第二章 金属掺杂有序介孔碳材料的制备和性能研究
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 实验材料和设备仪器
• 2.1.2 介孔碳材料的制备
• 2.1.3 介孔碳材料的表征
• 2.1.4 介孔碳材料的吸附试验
• 2.1.5 吸附动力学模型的选择
• 2.1.6 吸附等温线模型的选择
• 2.2 结果与讨论
• 2.2.1 XRD分析
• 2.2.2 N2吸附脱附分析
• 2.2.3 TEM分析
• 2.2.4 罗丹明B溶液的标准曲线
• 2.2.5 吸附影响因素实验结果分析
• 2.2.6 吸附速率模型分析
• 2.2.7 吸附等温线分析
• 2.3 本章小结
• 第三章 石墨型氮化碳材料的制备和光催化性能测试
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂和仪器
• 3.1.2 催化剂的制备
• 3.1.3 催化剂的表征
• 3.1.4 催化剂的光催化实验
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 XRD结果分析
• 3.2.2 催化剂结构分析
• 3.2.3 紫外-可见漫反射吸收光谱分析
• 3.2.4 光催化性能分析
• 3.3 本章小结
• 第四章 介孔碳复合材料的制备和性能研究
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂和仪器
• 4.1.2 复合材料的制备
• 4.1.3 复合材料的表征
• 4.1.4 复合材料的吸附和光催化实验
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 XRD结果分析
• 4.2.2 N2吸附脱附分析
• 4.2.3 紫外-可见漫反射吸收光谱分析
• 4.2.4 复合材料吸附试验结果分析
• 4.2.5 复合材料光催化试验结果分析
• 4.3 本章小结
• 第五章 介孔碳复合材料吸附和催化降解 2.4-2 氯酚的实验研究
• 5.1 实验部分
• 5.1.1 试剂和仪器
• 5.1.2 DCP检测方法
• 5.1.3 2.4-DCP的吸附和光催化实验
• 5.2 结果与讨论
• 5.2.1 2.4-DCP的标准曲线绘制
• 5.2.2 2.4-DCP吸附试验结果分析
• 5.2.3 2.4-DCP光催化试验结果分析
• 5.2.4 DCP光催化降解机理分析
• 5.2.5 动力学研究
• 5.3 本章小结
• 第六章 结论与建议
• 6.1 结论
• 6.2 建议
• 参考文献
• 在读期间公开发表的论文和承担科研项目及取得成果
• 致谢