李年谱:钌基催化剂催化氨硼烷水解制氢性能研究论文

李年谱:钌基催化剂催化氨硼烷水解制氢性能研究论文

本文主要研究内容

作者李年谱(2019)在《钌基催化剂催化氨硼烷水解制氢性能研究》一文中研究指出:氢能被认为是清洁的可再生能源。作为一种最有前景的化学储氢材料——氨硼烷具有无毒性、环境友好、高含氢量等优点,但室温下的氨硼烷较稳定,难以实现快速水解放氢。为了提高氨硼烷水解制氢的产氢速率和循环性能,本论文采用原位还原法合成了钌基金属催化剂,通过碳材料负载、添加PVP稳定改性,制备出高比表面积和多孔结构的Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1等催化材料。通过BET、XRD、XPS、SEM、TEM、ICP等多种方法对催化剂进行表征。此外,测试了Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1催化氨硼烷水解制氢性能,并研究了其反应机理。主要研究内容如下:(1)以盐酸氨基脲作为氮源,葡萄糖为碳源,通过水热法和惰性气氛(N2)下高温煅烧合成了氮掺杂多孔碳材料。然后,采用原位还原法合成了钌负载氮掺杂多孔碳催化剂(Ru/NPC)。Ru/NPC用于催化氨硼烷水解制氢,室温下显示高的催化活性,90 s完成放氢反应,TOF值为813 molH2·molRu-1·min-1,活化能为24.95 kJ·mol-1。Ru/NPC催化剂可以重复使用,第五次的催化活性保持第一次的67.3%。(2)通过银杏叶为生物质碳源,采用低温碳化、化学活化和氮气下高温煅烧制备了具有高比表面积的银杏叶基多孔碳材料(GC)。然后,以GC作为载体通过原位还原法合成了钌负载银杏叶基多孔碳催化剂(Ru/GC)。合成的GC比表面积为2571.84m2·g-1,能更好地分散钌纳米粒子。在298 K下,Ru/GC催化氨硼烷水解制氢展现出高的催化性能(TOF=921 molH2·molRu-1·min-1)和较低的活化能(Ea=23.86 kJ·mol-1)。对Ru/GC进行循环性能测试,五次循环后剩余初次催化活性的58%,多次催化反应后由于钌纳米粒子的团聚而导致活性降低。(3)通过竹叶作为生物质碳源,盐酸氨基脲作为氮源,然后在氮气下高温煅烧合成竹叶基生物质多孔碳材料(BC)。为了提高催化剂的循环稳定性,采用加入PVP稳定钌纳米粒子的策略。改变PVP的添加量合成Ru/BC催化剂并用于催化氨硼烷水解制氢。其中,Ru/BC-1催化性能最好(TOF=718 molH2·molRu-1·min-1),并且具有较低的活化能(Ea=22.8 kJ·mol-1)。Ru/BC-1展现出较好的循环性能,十次催化后催化活性保持第一次的55.6%。优异的循环性能可归功于PVP可以稳定金属钌纳米粒子并存在于载体BC上。

Abstract

qing neng bei ren wei shi qing jie de ke zai sheng neng yuan 。zuo wei yi chong zui you qian jing de hua xue chu qing cai liao ——an peng wan ju you mo du xing 、huan jing you hao 、gao han qing liang deng you dian ,dan shi wen xia de an peng wan jiao wen ding ,nan yi shi xian kuai su shui jie fang qing 。wei le di gao an peng wan shui jie zhi qing de chan qing su lv he xun huan xing neng ,ben lun wen cai yong yuan wei hai yuan fa ge cheng le liao ji jin shu cui hua ji ,tong guo tan cai liao fu zai 、tian jia PVPwen ding gai xing ,zhi bei chu gao bi biao mian ji he duo kong jie gou de Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1deng cui hua cai liao 。tong guo BET、XRD、XPS、SEM、TEM、ICPdeng duo chong fang fa dui cui hua ji jin hang biao zheng 。ci wai ,ce shi le Ru/NPC、Ru/GC、Ru/BC-1cui hua an peng wan shui jie zhi qing xing neng ,bing yan jiu le ji fan ying ji li 。zhu yao yan jiu nei rong ru xia :(1)yi yan suan an ji niao zuo wei dan yuan ,pu tao tang wei tan yuan ,tong guo shui re fa he duo xing qi fen (N2)xia gao wen duan shao ge cheng le dan can za duo kong tan cai liao 。ran hou ,cai yong yuan wei hai yuan fa ge cheng le liao fu zai dan can za duo kong tan cui hua ji (Ru/NPC)。Ru/NPCyong yu cui hua an peng wan shui jie zhi qing ,shi wen xia xian shi gao de cui hua huo xing ,90 swan cheng fang qing fan ying ,TOFzhi wei 813 molH2·molRu-1·min-1,huo hua neng wei 24.95 kJ·mol-1。Ru/NPCcui hua ji ke yi chong fu shi yong ,di wu ci de cui hua huo xing bao chi di yi ci de 67.3%。(2)tong guo yin xing xie wei sheng wu zhi tan yuan ,cai yong di wen tan hua 、hua xue huo hua he dan qi xia gao wen duan shao zhi bei le ju you gao bi biao mian ji de yin xing xie ji duo kong tan cai liao (GC)。ran hou ,yi GCzuo wei zai ti tong guo yuan wei hai yuan fa ge cheng le liao fu zai yin xing xie ji duo kong tan cui hua ji (Ru/GC)。ge cheng de GCbi biao mian ji wei 2571.84m2·g-1,neng geng hao de fen san liao na mi li zi 。zai 298 Kxia ,Ru/GCcui hua an peng wan shui jie zhi qing zhan xian chu gao de cui hua xing neng (TOF=921 molH2·molRu-1·min-1)he jiao di de huo hua neng (Ea=23.86 kJ·mol-1)。dui Ru/GCjin hang xun huan xing neng ce shi ,wu ci xun huan hou sheng yu chu ci cui hua huo xing de 58%,duo ci cui hua fan ying hou you yu liao na mi li zi de tuan ju er dao zhi huo xing jiang di 。(3)tong guo zhu xie zuo wei sheng wu zhi tan yuan ,yan suan an ji niao zuo wei dan yuan ,ran hou zai dan qi xia gao wen duan shao ge cheng zhu xie ji sheng wu zhi duo kong tan cai liao (BC)。wei le di gao cui hua ji de xun huan wen ding xing ,cai yong jia ru PVPwen ding liao na mi li zi de ce lve 。gai bian PVPde tian jia liang ge cheng Ru/BCcui hua ji bing yong yu cui hua an peng wan shui jie zhi qing 。ji zhong ,Ru/BC-1cui hua xing neng zui hao (TOF=718 molH2·molRu-1·min-1),bing ju ju you jiao di de huo hua neng (Ea=22.8 kJ·mol-1)。Ru/BC-1zhan xian chu jiao hao de xun huan xing neng ,shi ci cui hua hou cui hua huo xing bao chi di yi ci de 55.6%。you yi de xun huan xing neng ke gui gong yu PVPke yi wen ding jin shu liao na mi li zi bing cun zai yu zai ti BCshang 。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自桂林电子科技大学的李年谱,发表于刊物桂林电子科技大学2019-10-15论文,是一篇关于氨硼烷论文,水解论文,制氢论文,钌基催化剂论文,多孔碳论文,桂林电子科技大学2019-10-15论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自桂林电子科技大学2019-10-15论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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