重庆市主城区大气PM10来源的混合模型解析研究

论文摘要

可吸入颗粒物质（PM10）是衡量大气质量的重要指标,也是大气环境中危害人类健康的主要物质。因此,摸清PM10的来源和定量解析出各污染源的贡献比率（分担率）,即对PM10进行来源解析研究,对制定切实可行的PM10控制措施具有重要的指导意义。为了给重庆市防尘工作提供科学依据和技术支持,本文对重庆市主城大气PM10来源进行解析研究;在解析过程中,采用因子分析法（FA）确定主要污染源,将化学质量平衡（CMB）模型和遗传算法（GA）模型混合成为一种混合算法模型应用于来源解析上,为来源解析技术方法的优化提供一些参考。主要得出如下结论:①重庆市主城PM10的质量浓度有着明显的季节性和区域性变化特征:各采样点冬季PM10的浓度均要高于夏季,PM10的浓度分布遵循工业综合区>商业区>学校和住宅区>旅游风景区的变化规律。②重庆市主城PM10中各组分的质量浓度有着较为明显的季节性和区域性变化特征:冬季PM10中各组分浓度高于夏季,其中无机元素中Si、S和Al,碳组分中的OC以及水溶性离子组分中的SO42-、NO3-和NH4+升幅较为明显;区域性分布上一般工商业发达、人口集中、交通密集的地区的组分浓度较高。③夏冬两季主城区PM10的OC/EC平均值达到了5.53,其中冬季OC/EC的比值要高于夏季,说明重庆市主城的次生有机碳（SOC）的污染较为严重,采用最小比值法对重庆市主城SOC的浓度进行估算,结果表明重庆主城夏冬两季SOC浓度的平均值达到10.56μg/m3,占OC的59.87%。NO3-/SO42-的比值很低,说明重庆市PM10中水溶性离子污染主要来自于固定污染源。NH4+、NO3-和SO42-三者有着较好的正相关性,而且从回归方程得出,重庆市大气颗粒物中小颗粒物中主要的物种可能为NH4HSO4、（NH4）2SO4、NH4NO3等。④采用因子分析法将重庆市主城大气PM10的主要来源归纳为二次粒子、扬尘、建筑材料尘、钢铁尘和交通尘5个污染因子,并初步解析出它们对PM10的相对贡献率分别为46.59%、29.32%、8.02%、11.41%和5.16%。结合实际管理需要最终将重庆市主城大气PM10的主要污染源确定为扬尘（施工扬尘和道路扬尘）、建筑材料尘、燃煤烟尘、机动车尾气尘、钢铁冶炼尘和二次粒子（二次硫酸盐、二次硝酸盐和次生有机碳）,进一步完善了PM10污染源的分类体系。⑤通过引入实际数据进行运算,并使用目前广泛使用的CMB模型进行了验证,结果证明,采用的混合模型算法在来源解析的应用上具有良好的精确性,能够解决一定程度的源类共线性问题。⑥采用混合模型对重庆市主城大气PM10的主要来源进行解析,结果显示二次粒子、道路扬尘、建筑材料尘、施工扬尘、燃煤烟尘、机动车尾气尘和钢铁尘对重庆市主城PM10的分担率分别为34.45%,23.41%,10.74%,10.44%,8.45%,7.94%和6.12%。可见重庆市主城PM10主要受二次粒子、扬尘（道路扬尘和施工扬尘）、建筑材料尘的制约,其分担率之和达到79.04%,其中二次粒子中大部分来自于燃煤烟尘和机动车尾气尘排放物在空气中的二次反应,因此重庆市主城PM10防治工作的重点应放在扬尘、建筑尘、燃煤尘和机动车尾气尘的控制上。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 1 绪论
• 1.1 研究背景
• 1.1.1 大气颗粒物化学成分的分析检测技术
• 1.1.2 源解析研究方法现状
• 1.1.3 源解析受体模型的发展现状
• 1.1.4 国内外源解析工作开展情况
• 1.2 论文的来源及选题意义
• 1.3 研究的内容和技术路线
• 1.3.1 研究内容
• 1.3.2 研究技术路线
• 10 受体采样和组分分析方法'>2 PM₁₀受体采样和组分分析方法
• 2.1 环境受体样品的采集
• 2.1.1 采样仪器选择及其质量控制
• 2.1.2 采样滤膜的选择、处理及其质量控制
• 2.1.3 采样点位和采样时间的确定
• 2.1.4 受体样品的处理和保存及其质量控制
• 2.2 受体样品的分析方法
• 2.2.1 无机元素的分析方法
• 2.2.2 有机碳（OC）和元素碳（EC）的分析方法
• 2.2.3 水溶性离子的分析方法
• 10 的污染特征研究'>3 重庆市PM₁₀的污染特征研究
• 10 浓度污染特征研究'>3.1 PM₁₀浓度污染特征研究
• 10 组分的污染特征研究'>3.2 PM₁₀组分的污染特征研究
• 3.2.1 受体的主量成分和次量成分
• 3.2.2 无机元素的污染特征研究
• 3.2.3 有机碳（OC）和元素碳（EC）的污染特征研究
• 3.2.4 水溶性离子组分的污染特征研究
• 3.3 本章小结
• 10 主要污染源的确定'>4 重庆市PM₁₀主要污染源的确定
• 4.1 因子分析法模型方法简介
• 4.1.1 因子分析法基本原理
• 4.1.2 因子分析法主要运算步骤
• 10 主要污染因子的确定'>4.2 重庆市主城区PM₁₀主要污染因子的确定
• 4.2.1 各污染因子物理意义的解析
• 10 贡献率的解析'>4.2.2 各污染源对大气PM₁₀贡献率的解析
• 10 污染源的确定'>4.2.3 重庆市主城PM₁₀污染源的确定
• 4.3 本章小结
• 10 源的采样和成分谱的分析'>5 PM₁₀源的采样和成分谱的分析
• 5.1 源样品的采集
• 5.1.1 道路扬尘的采集和处理
• 5.1.2 施工扬尘的采集和处理
• 5.1.3 建筑材料尘的采集和处理
• 5.1.4 燃煤烟尘的采集和处理
• 5.1.5 钢铁冶金尘的采集和处理
• 5.1.6 机动车尾气尘采集和处理
• 5.2 源样品的处理和再悬浮
• 5.3 源样品的组分分析与源成分谱的建立
• 5.3.1 建筑材料尘与钢铁尘
• 5.3.2 燃煤烟尘
• 5.3.3 施工扬尘和道路扬尘
• 5.3.4 机动车尾气尘
• 5.3.5 二次粒子
• 5.4 本章小结
• 6 混合模型算法程序的研究
• 6.1 模型简介
• 6.1.1 CMB 模型
• 6.1.2 遗传算法（GA）模型
• 6.1.3 两种模型算法的比较
• 6.2 混合模型算法程序研究
• 6.2.1 优化准则函数的创建
• 6.2.2 模型的参数设定
• 6.2.3 模型的运行
• 6.2.4 模型的验证
• 6.3 本章小结
• 10 来源解析研究'>7 重庆市主城PM₁₀来源解析研究
• 7.1 解析结果及其修正
• 7.2 重庆主城来源解析结果的研究
• 7.2.1 各采样点的解析结果
• 7.2.2 重庆主城解析结果的季节变化
• 7.2.3 各污染源类型的分析
• 7.3 本章小结
• 8 结论与建议
• 8.1 本文主要结论
• 8.2 后续研究工作的展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录