蔗糖氢解催化剂制备及活性研究

论文摘要

低碳醇包括甲醇、乙醇、正丙醇、异丙醇、乙二醇,丙二醇和丙三醇等,是化工生产中重要的化工原料和中间体,广泛应用于汽车、工业,化纤,食品,医药,和化妆品等行业。目前,低碳醇的生产原料主要来源于石油,随着石油的日渐枯竭及其大量使用所造成的环境污染问题,发展新型清洁可再生能源是大势所趋。在各种积极推进的可能方案中,开发利用生物质能源被认为是解决能源与环境问题的重要途径,具有十分广阔的应用前景。本文以硅藻土为载体,Ni,Mo,Cu的硝酸盐为前驱体,制备了Ni,Mo,Cu/硅藻土催化剂,并将催化剂用于蔗糖氢解反应中。在蔗糖氢解工艺中,研究了反应温度和反应压力对低碳醇反应速率和收率的影响。在催化剂制备过程中,研究了催化剂的焙烧时间,加料顺序以及各活性组成含量对催化活性的影响,并通过TPR,XRD,BET,ESEM对催化剂进行了表征。在蔗糖氢解反应初始阶段,随着反应温度和反应压力的升高,蔗糖氢解反应速率加快,目标产物的收率增加。当反应温度高于180℃时,氢解反应过程过于剧烈,副反应增多,使目标产物的收率下降,根据实验结果得到的适宜反应温度为150℃。当压力达6MPa时,再增加反应压力,蔗糖转化率及收率的增幅不明显。实验得到的适宜反应压力为6MPa。Ni是氢解反应最常用的主催化剂之一。加入助催化剂Cu,Mo能提高催化氢解的活性,提高低碳醇的转化率和收率。研究结果表明,随着催化剂中Ni含量的增大,氢解反应最终产物中低碳醇的收率和转化率增大,当Ni含量增至一定含量,收率和转化率的增幅不明显,出于成本上的考虑,Ni含量存在一个最优值,Cu,和Mo也存在这一现象。本论文中,Ni,Mo,Cu的最优含量分别为31.14%,6.82%,1.28%,对应的蔗糖转化率和低碳醇收率分别为93.63%,21.1%。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 多羟基类化合物氢解研究进展
• 1.2.1 氢解研究概述
• 1.2.2 纤维素氢解过程研究
• 1.2.3 蔗糖、果糖与葡萄糖等糖类氢解过程研究
• 1.3 氢解工艺与氢解反应器
• 1.3.1 传统氢解反应器与工艺
• 1.3.2 新型氢解反应器
• 1.3.3 超声对氢解反应的强化作用
• 1.4 氢解动力学与氢解机理
• 1.4.1 氢解动力学
• 1.4.2 氢解机理
• 1.5 本论文工作
• 第二章 氢解催化剂制备与表征
• 2.1 催化剂制备
• 2.1.1 实验试剂与仪器
• 2.1.2 催化剂载体预处理
• 2.1.3 催化剂制备方法
• 2.2 催化剂活化
• 2.2.1 活化方法
• 2.2.2 活化仪器
• 2.3 催化剂表征
• 2.3.1 BET 比表面积
• 2.3.2 ESEM 表征
• 2.3.3 程序升温还原（TPR）
• 2.3.4 X 射线衍射（XRD）表征
• 2.4 本章小结
• 第三章 蔗糖氢解反应研究
• 3.1 氢解反应仪器与试剂
• 3.2 实验方法
• 3.3 产物分析方法
• 3.3.1 质谱分析
• 3.3.2 气相色谱分析
• 3.3.2.1 色谱分析条件
• 3.3.2.2 保留时间的确定
• 3.3.2.3 气相色谱定量分析
• 3.4 催化剂氢解活性评价
• 3.4.1 转化率与收率的计算
• 3.4.2 反应温度和压力的选择
• 3.4.3 加料顺序的影响
• 3.4.4 焙烧时间的影响
• 3.4.5 活性组分含量的影响
• 3.4.5.1 镍含量的影响
• 3.4.5.2 铜含量的影响
• 3.4.5.3 钼含量的影响
• 3.5 本章小结
• 第四章 结论与展望
• 4.1 结论
• 4.2 展望
• 参考文献
• 发表论文和科研情况说明
• 致谢