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硅桥联双脒基金属化合物的合成和硅基取代甲基锂与腈的反应研究

2020-11-23阅读(469)

硅桥联双脒基金属化合物的合成和硅基取代甲基锂与腈的反应研究

论文摘要

本论文涉及的研究工作是围绕一系列新型含氮多齿配体而展开的,主要内容包括:新型桥联双脒基化合物的合成方法,并对其相关反应进行了研究;合成了一系列相应的金属有机配合物,文中对所得化合物的结构进行了表征。具体表述为如下: 第一章 导论——介绍了与本论文研究内容有关的研究背景。包括:（1） 胺基金属化合物在有机合成及催化中的应用和研究进展;（2） 脒基金属化合物在有机合成及催化中的应用和研究进展;（3）β-二亚胺金属化合物的合成方法和结构特征。 第二章 以一系列的硅基桥联二胺Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ为底物,经双锂化之后与无α-氢原子的苯腈进行加成反应并经历了一个非常罕见和有趣的1,1’,3,3’-迁移过程,得到了一系列桥联双脒基配体的锂金属化合物2a-2d（Scheme1）。通过NMR、元素分

论文目录

  • 主要创新点
  • 中文摘要
  • 第一章 导论
  • 1.1 胺基金属化合物
  • 1.1.1 胺基金属化合物的合成
  • 1.1.2 胺基金属化合物的性质
  • 1.1.3 胺基金属化合物在烯烃聚合催化中的应用
  • 1.2 脒基金属化合物
  • 1.2.1 脒的起源及分类命名
  • 1.2.2 脒基的性质及配位模式
  • 1.2.3 脒基金属化合物的制备
  • 1.2.4 脒基配体的发展
  • 1.3 β-二亚胺金属化合物
  • 1.3.1 β-二亚胺及其金属化合物的合成
  • 1.3.2 β-二亚胺金属配合物的成键模式和结构特征
  • 参考文献
  • 第二章 二甲基硅基桥联双脒配体及其碱金属化合物的合成及结构研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 结果与讨论
  • 2.2.1 硅桥联双脒碱金属化合物的合成
  • 2.2.2 研究结论
  • 2.2.3 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）Li（thf）2}2]（2a）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]2Li3}-.{Li（thf）4}+]（2c）的晶体结构分析'>2.2.4 [{[siMe2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]2Li3}-.{Li（thf）4}+]（2c）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（But）}2]2Li4（2d）的晶体结构分析'>2.2.5 [SiMe2{NC（Ph）N（But）}2]2Li4（2d）的晶体结构分析
  • 2N（Ph）Li（Et2O）]2（2e）的晶体结构分析'>2.2.6 [NH（Ph）SiMe2N（Ph）Li（Et2O）]2（2e）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Li4.（PhCN）2.（Et2O）2（2g）的晶体结构分析'>2.2.7 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Li4.（PhCN）2.（Et2O）2（2g）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）Li}2]4Li4O2（2h）的晶体结构分析'>2.2.8 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）Li}2]4Li4O2（2h）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Na4.（thf）5（2i）的晶体结构分析'>2.2.9 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Na4.（thf）5（2i）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）Na（thf）}2]n（2j）的晶体结构分析'>2.2.10 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）Na（thf）}2]n（2j）的晶体结构分析
  • 2.2.11 前体二胺Ⅰ碱金属衍生物2a、2g、2h和2i的晶体结构比较
  • 2.3 实验部分
  • 参考文献
  • 第三章 桥联双脒配体与四族金属氯化物的反应及相应金属化合物的合成
  • 3.1 引言
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 由2a出发的四族金属化合物3a-3f的合成及反应机理
  • 3.2.2 由2b出发的四族金属化合物3g-3i的合成
  • 3.2.3 由2c出发的四族金属化合物3j-3l的合成
  • 3.2.4 由2d出发的四族金属化合物3m-3o的合成
  • 3.2.5 关于金属锆化合物3c反应性的研究
  • 3.2.6 研究结论
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Zr（3b）的晶体结构分析'>3.2.7 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]2Zr（3b）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]ZrCl2（3d）的晶体结构分析'>3.2.8 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]ZrCl2（3d）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}]ZrCl3（thf）（3e）的晶体结构分析'>3.2.9 [{NHC（Ph）N（Ph）}SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]ZrCl3（thf）（3e）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]HfCl2（3f）的晶体结构分析'>3.2.10 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]HfCl2（3f）的晶体结构分析
  • 2PhNTiCl2（thf）2]2（3g）的晶体结构分析'>3.2.11 [2，6-Me2PhNTiCl2（thf）2]2（3g）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]ZrCl2（thf）（3h）的晶体结构分析'>3.2.12 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]ZrCl2（thf）（3h）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]HfCl2（thf）（3i）的晶体结构分析'>3.2.13 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]HfCl2（thf）（3i）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]ZrCl2（thf）（3k）的晶体结构分析'>3.2.14 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]ZrCl2（thf）（3k）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]HfCl2（thf）（3l）的晶体结构分析'>3.2.15 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Pr2iPh）}2]HfCl2（thf）（3l）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（tBu）}2]TiCl2（3m）的晶体结构分析'>3.2.16 [SiMe2{NC（Ph）N（tBu）}2]TiCl2（3m）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（tBu）}2]ZrCl2}2（3n）的晶体结构分析'>3.2.17 {[SiMe2{NC（Ph）N（tBu）}2]ZrCl2}2（3n）的晶体结构分析
  • 2{N（H）C（Ph）N（tBu）}2]HfCl4（3o）的晶体结构分析'>3.2.18 [SiMe2{N（H）C（Ph）N（tBu）}2]HfCl4（3o）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}][NHC（Ph）N（Ph）]zrCl2（3p）的晶体结构分析'>3.2.19 [{NHC（Ph）N（Ph）}SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}][NHC（Ph）N（Ph）]zrCl2（3p）的晶体结构分析
  • 3.2.20 化合物3b、3h和3k的结构比较
  • 3.2.21 化合物3d、3e和3p的结构比较
  • 3.3 实验部分
  • 参考文献
  • 第四章 桥联双脒配体与茂环配位四族金属氯化物的反应及相应金属化合物的合成
  • 4.1 引言
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 半夹心金属钛化合物4a-4c的合成及分子内重排反应机理
  • 4.2.2 半夹心锆化合物4d-4g的合成
  • 4.2.3 夹心金属化合物4h-4k的合成
  • 4.2.4 研究结论
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}]Ti（C5H5）Cl（4a）的晶体结构分析'>4.2.5 [NC（Ph）N（Ph）SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}]Ti（C5H5）Cl（4a）的晶体结构分析
  • 2Ph）SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}]Ti（C5H5）Cl（4b）的晶体结构分析'>4.2.6 [NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}]Ti（C5H5）Cl（4b）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Pr2Ph）}2]]Ti（C5H5）Cl（4c）的晶体结构分析'>4.2.7 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Pr2Ph）}2]]Ti（C5H5）Cl（4c）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]Zr（C5H5）Cl(thf（4d）的晶体结构分析'>4.2.8 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]Zr（C5H5）Cl(thf（4d）的晶体结构分析
  • 2Ph）}SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}]Zr（C5H5）Cl2（4e）的晶体结构分析'>4.2.9 [{NHC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}]Zr（C5H5）Cl2（4e）的晶体结构分析
  • iPr2Ph）Zr（C5H5）Cl]2Li（thf）2（4f）的晶体结构分析'>4.2.10 μ-Cl[NC（Ph）N（2，6-iPr2Ph）Zr（C5H5）Cl]2Li（thf）2（4f）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（tBu）}2]Zr（C5H5）Cl（PhCN）（4g）的晶体结构分析'>4.2.11 [SiMe2{NC（Ph）N（tBu）}2]Zr（C5H5）Cl（PhCN）（4g）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]Ti（C5H5）2（4h）的晶体结构分析'>4.2.12 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]Ti（C5H5）2（4h）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（Ph）}2]Zr（C5H5）2（4i）的晶体结构分析'>4.2.13 [SiMe2{NC（Ph）N（Ph）}2]Zr（C5H5）2（4i）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Ti（C5H5）2（4j）的晶体结构分析'>4.2.14 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Ti（C5H5）2（4j）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Zr（C5H5）2（4k）的晶体结构分析'>4.2.15 [SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Zr（C5H5）2（4k）的晶体结构分析
  • 4.2.16 化合物4a、4d、4h和4i结构比较
  • 4.3 实验部分
  • 参考文献
  • 第五章 桥联双脒配体配位的金属锡（1V）化合物的合成及结构研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 结果与讨论
  • 5.2.1 异核金属化合物5a-5c的合成
  • 5.2.2 研究结论
  • 2（μ-Cl）{NC（Ph）N（Ph）SnCl3}2-{Li（thf）4}+]（5a）的晶体结构分析'>5.2.3 [SiMe2（μ-Cl）{NC（Ph）N（Ph）SnCl3}2-{Li（thf）4}+]（5a）的晶体结构分析
  • 2Ph）SnCl3}SiMe2（μ-Cl）{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）SnCl2}（μ-Cl）{Li（thf）3}.（Toluene）0.5]（5b）的晶体结构分析'>5.2.4 [{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）SnCl3}SiMe2（μ-Cl）{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）SnCl2}（μ-Cl）{Li（thf）3}.（Toluene）0.5]（5b）的晶体结构分析
  • 2（μ-Cl）{NC（Ph）N（2，6-iPr2Ph）SnCl3}2-.{Li（thf）4}+]（5c）的晶体结构分析'>5.2.5 [SiMe2（μ-Cl）{NC（Ph）N（2，6-iPr2Ph）SnCl3}2-.{Li（thf）4}+]（5c）的晶体结构分析
  • 5.2.6 化合物5a、5b和5c与相关的脒基锡化合物的晶体结构比较
  • 5.3 实验部分
  • 参考文献
  • 第六章 桥联双脒配体与亚胺基氯化钛的反应及相应金属化合物的合成
  • 6.1 引言
  • 6.2 结果与讨论
  • 6.2.1 金属化合物6a-6d的合成
  • 6.2.2 研究结论
  • tBu）2SiMe2{（Py）Ti（Cl）NC（Ph）N（Ph）}]（6a）的晶体结构分析'>6.2.3 [{N（Ph）C（Ph）NTi（C1）}（μ-NtBu）2SiMe2{（Py）Ti（Cl）NC（Ph）N（Ph）}]（6a）的晶体结构分析
  • 2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Ti（NtBu）}2（6b）的晶体结构分析'>6.2.4 {[SiMe2{NC（Ph）N（2，6-Me2Ph）}2]Ti（NtBu）}2（6b）的晶体结构分析
  • tBu）SiMe2{NC（Ph）N（tBu）}Ti（NtBu）（Cl）（PY）2]（6d）的晶体结构分析'>6.2.5 [HN（tBu）SiMe2{NC（Ph）N（tBu）}Ti（NtBu）（Cl）（PY）2]（6d）的晶体结构分析
  • 6.2.6 化合物6a与相关的脒基亚胺桥联双钛化合物A、B的结构比较
  • 6.2.7 化合物6d与类似Ti化合物C的结构比较
  • 6.3 实验部分
  • 参考文献
  • 第七章 新硅基取代甲基锂与腈的反应
  • 7.1 引言
  • 7.2 结果与讨论
  • 7.2.1 新三硅基甲基锂7a的合成及催化性质研究
  • 7.2.2 二（二甲胺基二甲基硅基）甲基锂7b的合成及与腈的加成反应
  • 7.2.3 研究结论
  • 2NSiMe2）CHC（tBu）N（Me2NSiMe2）ZrCl3（7e）的晶体结构分析'>7.2.4 （Me2NSiMe2）CHC（tBu）N（Me2NSiMe2）ZrCl3（7e）的晶体结构分析
  • 7.3 实验部分
  • 参考文献
  • 总结与展望
  • 英文摘要
  • 读博期间发表论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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    • [30].《几种重要的金属化合物——铝的重要化合物》教学设计[J]. 内蒙古教育(职教版) 2012(08)

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