HTiNbO5纳米片的改性及其光降解和环氧苯乙烷醇解催化性能研究

HTiNbO5纳米片的改性及其光降解和环氧苯乙烷醇解催化性能研究

论文摘要

光催化降解废水中有机污染物是一种新型高级水处理技术。该技术具有环境友好、耗能少和成本低等优点,近年来备受重视。研究和开发新型高效光催化剂是解决日趋严重的水环境污染的重要途径之一。环氧化合物的开环反应可以生成特定的氨解、醇解和水解等产物。这些物质是重要的医药中间体。对于传统的均相酸催化剂,该反应存在催化剂与产物难分离和目标产物纯度不高等问题。因此,开发非均相高效酸催化剂和提高产物选择性的意义明显。层状过渡金属氧化物因其独特的结构和性质而引起了人们的广泛关注。其中,层状HTiNbO5是由TiO6和NbO6八面体交替组成的,禁带宽度为2.9eV,具有潜在的光催化应用前景。此外,层状HTiNbO5层离带负电的纳米片可以与特定的阳离子重组,得到的复合材料具有较大的比表面积和孔体积,这有利于传统的非均相催化反应。本文以HTiNbO5及其纳米片为研究对象,通过对其进行非金属和金属掺杂,制备了可见光下催化降解有机污染物和温和条件下催化环氧苯乙烷开环反应的新型催化剂。采用X-射线衍射(XRD)、扫描和透射电子显微镜(SEM和TEM)、N2-吸附脱附、紫外可见漫反射(UV-DRS)、电子能谱(XPS)、吡啶吸附红外、酸量测定和红外光谱等手段对复合材料进行了详细的表征,并对可能的光催化和开环反应机理进行了探讨。论文主要研究内容概括如下:(一)将层状HTiNbO5用四丁基氢氧化铵(TBAOH)层离后,再用酸絮凝成HTiNbO5纳米片,最后与硫脲在400 ℃下焙烧,成功制备了 S掺杂HTiNbO5纳米片。与原始HTiNbO5和HTiNbO5纳米片相比,S掺杂HTiNbO5纳米片具有较大的比表面积和明显的可见光吸收。以罗丹明B为降解物,评价了该催化剂的吸附性能和可见光催化性能。结果表明,HTiNbO5纳米片和S掺杂的HTiNbO5纳米片都具有很好的吸附能力和很快的可见光降解速率。然而,对于罗丹明B的矿化,S掺杂HTiNbO5纳米片可以达到41%,而HTiNbO5纳米片几乎为零,这说明S掺杂能有效改善改善纳米片的光催化效果。HTiNbO5纳米片光催化降解主要是染料敏化降解机理,而S掺杂HTiNbO5纳米片则存在光催化降解和敏化降解两种机理。(二)将层状HTiNbO5用TBAOH层离成悬浮的纳米片后,与铁溶胶絮凝重组得到了铁掺杂HTiNbO5纳米片,在不同温度下焙烧(200~500 ℃),得到一系列氧化铁和纳米片的复合型催化剂,并用于催化环氧苯乙烷与醇的开环反应(醇解)。与未掺杂的HTiNbO5纳米片相比,铁掺杂样品在各种醇解反应中都表现出更好的催化活性。此外,比较了水解时间为1h、24 h和48 h的铁溶胶分别与纳米片絮凝的复合型催化剂的催化醇解效果,1h水解制备的铁溶胶与纳米片絮凝后在400 ℃下焙烧催化效果最好。(三)将层状HTiNbO5用TBAOH层离成悬浮的纳米片后,与水解时间为1 h的铁溶胶絮凝重组得到了铁掺杂HTiNbO5纳米片。最后,与硫脲混合焙烧,成功制备了硫和铁共掺杂HTiNbO5纳米片。该催化剂在室温下即可有效催化环氧苯乙烷的醇解反应。与单掺杂的纳米片相比,共掺杂的纳米片在室温下催化环氧苯乙烷与甲醇反应1 h后的产率高达99%。而且重复使用3次仍然能达到很高的产率。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 论文的主要创新点
  • 第一章 绪论
  • 1.1 光催化概述
  • 1.1.1 光催化基本原理
  • 1.1.2 光催化剂改性
  • 1.1.2.1 贵金属沉积
  • 1.1.2.2 金属离子掺杂
  • 1.1.2.3 非金属离子掺杂
  • 1.1.2.4 复合氧化物半导体
  • 1.1.2.5 光敏化
  • 1.1.3 光催化的应用
  • 1.1.3.1 光催化在水处理和空气净化方面的应用
  • 1.1.3.2 光催化杀菌方面的应用
  • 1.2 环氧化合物的开环反应
  • 1.3 层状化合物
  • 1.3.1 层状化合物的分类
  • 1.3.2 插层复合材料的制备
  • 1.3.2.1 直接反应法
  • 1.3.2.2 离子交换法
  • 1.3.2.3 嵌入法
  • 1.3.2.4 层离絮凝法
  • 1.3.3 插层复合材料的应用
  • 1.3.3.1 在吸附及催化方面的应用
  • 1.3.3.2 在新型光电磁等功能方面的应用
  • 1.3.3.3 在酶固定方面的应用
  • 1.3.4 无机层状材料在催化领域中的应用
  • 1.3.4.1 LDHs在催化中的应用
  • 1.3.4.2 粘土类层状化合物在光催化中的应用
  • 1.3.4.3 层状过渡金属化合物在催化中的应用
  • 1.3.4.4 石墨烯材料在光催化领域中的应用
  • 1.4 本论文选题目的与意义
  • 1.5 参考文献
  • 5纳米片及其可见光降解RhB的催化性能研究'>第二章 S掺杂HTiNbO5纳米片及其可见光降解RhB的催化性能研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 催化剂制备
  • 2.2.2 催化剂表征
  • 2.2.3 吸附和光催化测试
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 XRD分析
  • 2.3.2 形貌分析
  • 2.3.3 比表面和孔结构分析
  • 2.3.4 XPS分析
  • 2.3.5 紫外可见漫反射图谱分析
  • 2.3.6 吸附性能
  • 2.3.7 光催化性能
  • 2.3.8 光催化机理
  • 2.4 结论
  • 2.5 参考文献
  • 5纳米片及其催化环氧苯乙烷醇解性能研究'>第三章 铁掺杂HTiNbO5纳米片及其催化环氧苯乙烷醇解性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 催化剂制备
  • 3.2.2 催化剂表征
  • 3.2.3 醇解反应
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 XRD分析
  • 3.3.2 形貌分析
  • 3.3.3 比表面和孔径分布
  • 3.3.4 XPS分析
  • 3.3.5 表面酸性分析
  • 3.3.6 催化性能
  • 3.4 本章小结
  • 3.5 参考文献
  • 5纳米片及其在环氧苯乙烷的醇解反应中的应用'>第四章 硫铁共掺杂HTiNbO5纳米片及其在环氧苯乙烷的醇解反应中的应用
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 催化剂制备
  • 4.2.2 催化剂表征
  • 4.2.3 醇解反应
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 XRD分析
  • 4.3.2 形貌分析
  • 4.3.3 比表面和孔径分布
  • 4.3.4 XPS分析
  • 4.3.5 红外分析
  • 4.3.6 表面酸性分析
  • 4.3.7 催化性能
  • 4.4 本章小结
  • 4.5 参考文献
  • 附录
  • 致谢
  • 相关论文文献

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