磁性纳米材料改性树状大分子水处理剂的合成及性能研究

论文摘要

目前,我国东部大部分油田都进入高含水期,三次采油技术的运用给油田带来了可观的经济效益,但也使含油污水的组成和稳定性发生了很大的变化,使用单一的水处理剂和常规的水处理方法处理污水已很难奏效,因此研究开发新型的、高效的、复合型水处理剂已成为科研工作者研究的热点。本论文在探索合成磁性纳米四氧化三铁和PAMAM树状大分子的最适宜反应条件基础上,利用PAMAM树状大分子的特殊结构包覆磁性纳米四氧化三铁颗粒制得PF系列磁性纳米材料改性树状大分子水处理剂。本课题在研究合成磁性四氧化三铁的基础上,通过正交实验探索了柠檬酸钠改性合成磁性纳米四氧化三铁的最适宜反应条件:搅拌速度800r/min,n（Fe2+）/n（Fe3+）/n（OH-）=1/1.8/8,氨水浓度为0.25mol/L,铁盐浓度为0.75mol/L,反应温度为50℃,n（柠檬酸钠）/n（总铁）=0.75。并通过红外光谱、X射线粉末衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜和动态光散射粒度仪对产物进行了表征分析,证明合成产物是粒径在20nm左右的磁性四氧化三铁颗粒。利用发散法合成了PAMAM树状大分子,详细研究了合成低代数PAMAM树状大分子的最适宜条件。0.5代PAMAM树状大分子的合成最适宜条件为:反应时间18h,反应温度30℃,n（EDA）/n（MA）=1/8,溶剂甲醇30%;1.0代PAMAM树状大分子合成的最适宜条件为:反应时间24h,反应温度25℃,n（0.5G）/n（EDA）=1/12,溶剂甲醇20%。通过此反应条件重复进行迈克尔加成和酯的酰胺化反应,可以依次得到2.0代、3.0代PAMAM树状大分子。采用红外光谱分析（IR）、1H-NMR、元素分析等表征手段对各代产品进行表征,结果证明合成产物是目标分子结构。通过合成的各代PAMAM和现场药剂罗曼哈斯处理孤岛四号联井排来液除油实验表明,合成的3.0代PAMAM除油效果最佳,在加剂量为70 mg/L时除油率可达到85.1%,悬浮物从138 mg/L降到73 mg/L,除油效果远远好于现场药剂罗曼哈斯。探索了不同反应条件对合成磁性纳米材料改性树状大分子水处理剂的影响,得到合成PF系列水处理剂的最适宜条件为:n（PAMAM）/n（总Fe）=0.5,反应温度70℃,pH值8～9,包覆时间30min。通过红外光谱、透射电子显微镜和振动样品磁强计对磁性纳米材料改性树状大分子水处理剂进行了表征分析,证明得到的产物是粒径为30nm左右的四氧化三铁颗粒,且具有超顺磁性。最适宜条件下合成的PF-0.5水处理剂在加剂量为80mg/L时,可将孤四联污水含油量从1328.1mg/L降到42.1mg/L,悬浮物从143mg/L降到61mg/L。PF-0.5水处理剂适用性研究表明对孤岛三个联合站的污水有一定的普遍适应性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 前言
• 1.1 选题背景及意义
• 1.2 磁性纳米四氧化三铁制备及应用现状
• 1.2.1 磁性纳米四氧化三铁制备技术
• 1.2.2 磁性纳米四氧化三铁的应用
• 1.3 PAMAM 树状大分子合成及应用现状
• 1.3.1 PAMAM 树状大分子的合成
• 1.3.2 PAMAM 树状大分子的应用
• 1.4 表面包覆技术概述
• 1.5 本课题的研究目标和主要研究内容
• 1.5.1 研究目标
• 1.5.2 主要研究内容
• 第二章 磁性纳米四氧化三铁的合成
• 2.1 实验仪器及试剂
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 实验试剂
• 2.2 反应原理
• 2.3 磁性纳米四氧化三铁的合成
• 2.3.1 试剂配制
• 2.3.2 磁性四氧化三铁合成
• 2.3.3 柠檬酸钠改性磁性纳米四氧化三铁合成
• 2.4 磁性纳米四氧化三铁的表征
• 2.5 磁性四氧化三铁合成条件探讨
• 2.5.1 氨水浓度对产物粒径的影响
• 2.5.2 铁盐浓度对产物粒径的影响
• 2.5.3 搅拌速度对产物粒径的影响
• 2+)/n(Fe³⁺)/n（OH^-）对产物粒径的影响'>2.5.4 n(Fe²⁺)/n(Fe³⁺)/n（OH^-）对产物粒径的影响
• 2.5.5 反应温度对产物粒径的影响
• 2.6 柠檬酸钠改性合成磁性纳米四氧化三铁
• 2.7 检测表征
• 2.7.1 红外光谱分析
• 2.7.2 扫描电子显微镜（SEM）分析
• 2.7.3 透射电子显微镜（TEM）分析
• 2.7.4 X 射线粉末衍射（XRD）分析
• 2.7.5 动态光散射粒度测试分析
• 2.8 小结
• 第三章 PAMAM 树状大分子的合成及性能初探
• 3.1 实验仪器及试剂
• 3.1.1 实验仪器
• 3.1.2 实验试剂
• 3.2 反应原理
• 3.3 PAMAM 树状大分子的合成
• 3.4 PAMAM 树状大分子合成条件探讨
• 3.4.1 0.5 代PAMAM 合成正交实验
• 3.4.2 n（EDA）/n（MA）对合成0.5 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.3 反应温度对合成0.5 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.4 反应时间对合成0.5 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.5 溶剂甲醇的量对合成0.5 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.6 1.0 代PAMAM 合成正交实验
• 3.4.7 n（0.5G）/ n（EDA）对合成1.0 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.8 溶剂甲醇的量对合成1.0 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.9 反应时间对合成1.0 代PAMAM 产率的影响
• 3.4.10 反应温度对合成1.0 代PAMAM 产率的影响
• 3.5 PAMAM 树状大分子季铵盐的合成
• 3.6 PAMAM 树状大分子的检测表征
• 3.6.1 红外光谱分析
• 1H-NMR 光谱分析'>3.6.2¹H-NMR 光谱分析
• 3.6.3 元素分析
• 3.7 PAMAM 树状大分子性能测试
• 3.7.1 含油工作曲线的确定
• 3.7.2 PAMAM 树状大分子除油性能测试初探
• 3.8 小结
• 第四章 磁性纳米材料改性树状大分子水处理剂合成及性能研究
• 4.1 实验仪器及试剂
• 4.1.1 实验仪器
• 4.1.2 实验试剂
• 4.2 反应原理
• 4.3 PF 系列水处理剂合成
• 4.4 反应条件对PF 系列水处理剂性能影响
• 4.4.1 n（PAMAM）/n（总Fe）对PF 系列水处理剂性能影响
• 4.4.2 反应温度对PF 系列水处理剂性能影响
• 4.4.3 反应体系的pH 值对PF 系列水处理剂性能影响
• 4.4.4 包覆时间对PF 系列水处理剂性能影响
• 4.5 PF 系列水处理剂检测表征
• 4.5.1 透射电镜（TEM）分析
• 4.5.2 振动样品磁强计分析
• 4.6 PF-0.5 水处理剂最佳用量确定
• 4.7 PF-0.5 水处理剂适应性研究
• 4.8 性能对比
• 4.8.1 PF-0.5 水处理剂与3.0 代PAMAM 树状大分子性能对比
• 4.8.2 PF-0.5 水处理剂与复配水处理剂性能对比
• 4.9 小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的学术成果
• 致谢