关于石墨烯电子结构调控的理论探讨

论文摘要

单原子层的石墨单晶体，即由碳原子构成的可达宏观尺寸的二维蜂巢状晶格结构，称为石墨烯单层，简称为石墨烯（Graphene）。由数层石墨烯单层靠范德瓦尔斯键堆栈而成的准二维晶体结构称为石墨烯多层。自2004年首次从实验上成功制备石墨烯样品以来，这种新型的碳材料一直是物理学及相关学科的热点研究对象。首先，石墨烯是零带隙的半导体材料，其低能电子或空穴的激发呈现手征性的线性色散关系，在有效质量近似下遵从无质量的相对论Dirac方程。因此，石墨烯表现出诸多不同于传统半导体材料的电子特性。如：半整数的量子Hall效应、弱反局域化效应、Klein全透射效应及零载流子浓度下的非零最小电导率等。这些电子特性表明相对论量子效应以石墨烯为载体展示于凝聚态物性之中，因此澄清石墨烯的电子性质意味着构建“相对论凝聚态物理”这一全新的理论体系。其次，从应用角度看，石墨烯的极高的载流子迁移率和便于设计集成电路的二维平面结构使其有望成为纳米电子学器件的理想载体材料。无论从基础物理层面还是器件应用角度看，研究宏观可控条件及周边环境对石墨烯电子性质的调控或影响都是绝对必要且不可回避的课题。研究石墨烯的调控手段多种多样，影响石墨烯电子结构的环境因素也复杂多变。本论文主要探讨石墨烯在晶格边界裁制、衬底的交错势场、超晶格势场、磁场及线缺陷等调控因素的影响下，电子特性的相应变化。这些理论结果将为石墨烯在纳米电子学领域的应用提供新的物理模型和理论依据。本论文主要采用紧束缚近似方法、有效质量近似下的无质量Dirac方程方法、研究电子输运的Kubo线性响应理论和Landauer-Büttiker公式等理论工具研究上述调控因素对石墨烯电子性质的影响，并开展了如下四个部分的研究。首先，在紧束缚近似下我们建立了可针对armchair型石墨烯纳米条带做解析处理的约化晶格模型，并利用该模型获得了存在于该纳米条带zigzag型侧边的边缘态解析解。然后，我们讨论了外电场、条带宽度、杂质和条带边界形状等因素对边缘态的调控。我们发现在之前的相关研究工作中所采用的周期性边界条件并不适用于描述较窄的石墨烯纳米条带的边缘态，而自然边界条件更为适用。另有数值研究表明当条带的宽度小于三个晶格常数时，局域化的边缘态将消失，我们的解析工作对这一数值结论给出了严格的证明。我们还发现每当条带宽度增加三个晶格常数时，在条带的zigzag型侧边附近都将新增一个简并边缘态。此外，我们得到了半无限长石墨烯纳米条带的“表面”格林函数的解析形式，该解析形式将极大地方便石墨烯纳米结构电子输运谱的计算。当考察门电压和杂质对边缘态的调控时，我们发现：在zigzag型侧边施加足够大的门电压可消除局域的边缘态；在zigzag型侧边附近的原胞内掺入杂质能够使多重简并的边缘态退化。由于局域边缘态是石墨烯边缘出现自发磁化的根本原因，因此我们得到的关于门电压和杂质对边缘态的调控结论将有助于理解石墨烯zigzag型边缘自发磁化的物理机制。其次，有实验研究证实在衬底上生长得到的石墨烯是有带隙的半导体材料。在这一实验背景下，我们从Kubo线性响应理论出发，借助自洽玻恩近似方法研究了有带隙的石墨烯在外磁场下的电子输运性质。计算态密度和电导率谱我们发现，带隙的引入具有压缩朗道能级间距的作用，因此，即使散射强度不够强，带隙的增大仍会抹平态密度和对角电导率的分立峰。由此我们推断在大带隙的石墨烯或硼-氮二维结构中观察量子Hall效应时，样品需要比无带隙的石墨烯更干净，所施加的磁场也要更强。虽然石墨烯的很多电子输运性质都因带隙的出现而表现出新的特征，但Dirac点处的最小电导率值不会改变，该值与散射势的强弱无关；然而，单谷的Hall电导率却敏感地依赖于带隙，调节带隙的大小可有效地调控Hall电导率的平台高度，使其出现在任意电导数值，这一结果意味着一种新型的量子Hall效应。再次，我们研究了一维余弦型周期势对石墨烯电子结构的调控问题。该周期势调制下形成的石墨烯超晶格中会出现多个Dirac点，这就使其输运性质与普通石墨烯存在着明显的差异。不论是处于光场中还是处于磁场中，超晶格的电导率都呈现显著的各向异性。在光场中，太赫兹范围内的光电导率在超晶格势的调控下可比普通石墨烯的光电导率大近两个数量级。鉴于此，我们认为这种石墨烯超晶格可用于制作太赫兹频率的传感器等光学器件。在磁场中，我们计算了能带中有三个Dirac点的石墨烯超晶格的本征能谱，按能带结构的不同将磁场分为弱、中、强三种类型。弱磁场下，Dirac点附近的朗道能级基本为平带，异于普通石墨烯的是，该能带是三重简并的；中等磁场下，能带变成有色散的磁微带；强磁场下，本征能谱恢复为普通石墨烯的无色散、非简并的朗道能级。另外弱磁场下，Hall电导率平台在Dirac点附近出现了大的整数倍跳跃，跳跃的具体数值由超晶格势的强弱控制。最后，我们探讨近期实验上制得的由两个碳五边环和一个碳八边环周期排列所形成的石墨烯线缺陷结构的电子性质。首先，采用紧束缚模型研究嵌有线缺陷石墨烯的谷极化电子输运时我们发现：在整个线性色散区域都存在明显的谷极化效应；线缺陷附近的晶格形变对入射电子的全透射角度有较大的影响；次近邻相互作用会在一定程度上抑制谷极化效应。其次，我们建立了在线缺陷两侧的Dirac旋量波函数所满足的连接条件，从而将Dirac方程方法推广到有线缺陷的石墨烯结构中。随后，通过研究分别嵌有线缺陷的石墨烯zigzag型条带和二维石墨烯体材料这两种结构的电子态，我们验证了该连接条件的有效性。与此同时，我们发现依附于此线缺陷存在一个准一维的局域电子态。在线缺陷周围施加应力可有效地调节该局域态上电子的群速度。这种准一维电子态可以在石墨烯体材料中定向地传导电流，这将为设计石墨烯纳米器件提供新的物理机制。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 纳米碳材料综述
• 1.1.1 富勒烯（以 C60为例）
• 1.1.2 碳纳米管
• 1.1.3 纳米金刚石
• 1.2 石墨烯综述
• 1.2.1 石墨烯的发现前后
• 1.2.2 石墨烯的物理性质
• 1.2.2.1 电输运性质
• 1.2.2.2 光学性质
• 1.2.2.3 力学性能
• 1.2.2.4 热性能
• 1.3 本论文的结构及主要内容
• 第2章 描述石墨烯电子性质的理论方法概述
• 2.1 能带结构的计算方法
• 2.1.1 紧束缚近似方法
• 2.1.2 Dirac 方程方法
• 2.2 研究石墨烯电子输运特性的理论方法
• 2.2.1 Kubo 公式
• 2.2.2 Landauer-Büttiker 公式
• 第3章 关于调控石墨烯边缘态的理论探讨
• 3.1 理论模型及公式
• 3.2 半无限长石墨烯纳米条带的边缘格林函数
• 3.3 门电压和杂质对边缘态的影响
• 3.4 本章小结
• 第4章 有带隙的石墨烯结构在外磁场下的电子输运性质
• 4.1 理论模型与公式
• 4.2 数值结果与讨论
• 4.3 弱散射极限下的电导率峰
• 4.4 本章小结
• 第5章 石墨烯超晶格的光输运和电子输运性质
• 5.1 石墨烯超晶格的能带结构和朗道能谱
• 5.2 石墨烯超晶格的光电导率
• 5.3 石墨烯超晶格在外磁场下的电子输运性质
• 5.4 本章小结
• 第6章 石墨烯线缺陷调控下的电子特性
• 6.1 前言
• 6.2 线缺陷调控下石墨烯的谷极化电子输运特性
• 6.2.1 理论描述
• 6.2.2 数值结果
• 6.2.3 小结
• 6.3 嵌有线缺陷的石墨烯电子态的 Dirac 方程描述
• 6.3.1 Dirac 方程的旋量波函数连接条件
• 6.3.2 Dirac 方程描述的电子态
• 6.3.3 小结
• 结论
• 参考文献
• 在学期间所取得的科研成果
• 致谢