PbTe基块体热电材料的制备与性能

PbTe基块体热电材料的制备与性能

论文摘要

热电材料是一种能够实现电能与热能之间直接转换的功能材料,它提供了一种安全可靠、无污染,无噪声,全固态的发电和制冷方式,具有广泛的应用前景。其中PbTe基热电块材具有制备成本低、中温热电性能优良、容易规模化生产等优势,因此,如何获得具有更高热电性能的PbTe基块体材料成为目前的研究热点之一。本论文对PbTeSe基热电材料和GeTe-PbTe体系热电材料分别进行了掺杂,工艺方面的研究和探索。通过高真空熔封石英管分段缓冷法制备Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金样品与改变掺杂量的Pb9.6SbxTe3Se7,其中Pb9.6Sb0.3Te3Se7在677K时ZT达到的1.14,同目前可复现的n型掺杂PbTe基材料的最大ZT值(648K下的0.8)相比增长接近50%。高分辨电镜下观察到样品中广泛存在着不同形貌的纳米微区,具有剧烈的纳米层次上的结构不均匀性,从而增加声子散射有效降低热导。并制备了AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8系列,研究Ag的掺杂量对热电性能的影响,结果表明由于样品上的微裂纹,导致较低的电导率,制约了样品的热电性能。对Pb9.6Sb0.2Te3Se7样品研究不同保温时间和冷却速度对热电性能的影响,研究结果表明冷却速度快保温时间短尽管可以减小热导率,但是由于因晶界散射引起的热导率的降低不足以弥补电性能降低,热电性能反而降低,所以采用缓慢冷却工艺有利于优化PbTe基材料的热电性能。利用液氮快冷与放电等离子体烧结的方法制备PbTe-GeTe热电材料,期望利用spinodal分解形成多相纳米结构来改善材料性能。样品的电导率较高,Seebeck系数较小,最大值约为150μvK-1,热导率变化规律不是很明显,这与制备的复杂性有关。可以进一步改进工艺,并可对样品进行热处理,改变材料结构,还可以进行元素掺杂,调节热电性能。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 热电材料的基本理论
  • 1.2 热电材料研究进展
  • 1.3 PbTe基热电材料的研究进展
  • 1.3.1 简介
  • 1.3.2 热电性能优化
  • 1.3.3 PbTe热电材料的制备
  • 1.4 本文研究内容和思路
  • 第二章 实验方法
  • 2.1 实验仪器
  • 2.2 材料制备方法
  • 2.3 材料组织与结构表征
  • 2.3.1 材料的物相结构分析
  • 2.3.2 材料的微观形貌和成分分析
  • 2.3.3 Hall系数测量
  • 2.4 材料热电性能的测量
  • 2.4.1 Seebeck系数的测量
  • 2.4.2 电导率的测量
  • 2.4.3 热导率的测量
  • 第三章 熔融缓冷法制备Ag/Sb掺杂Pb(Te,Se)基热电材料研究
  • 9.6Sb0.2Te10-xSex合金及其热电性能'>3.1 熔融缓冷制备Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金及其热电性能
  • 9.6Sb0.2Te10-xSex合金的X射线衍射分析'>3.1.1 Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金的X射线衍射分析
  • 9.6Sb0.2Te10-xSex合金的电性能'>3.1.2 Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金的电性能
  • 9.6Sb0.2Te10-xSex合金的热性能'>3.1.3 Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金的热性能
  • 9.6Sb0.2Te10-xSex合金的热电优值'>3.1.4 Pb9.6Sb0.2Te10-xSex合金的热电优值
  • 9.6SbxTe3Se7合金及其热电性能'>3.2 熔融缓冷制备Pb9.6SbxTe3Se7合金及其热电性能
  • 9.6SbxTe3Se7合金的物相和微观形貌分析'>3.2.1 Pb9.6SbxTe3Se7合金的物相和微观形貌分析
  • 9.6SbxTe3Se7合金的霍尔测试'>3.2.2 Pb9.6SbxTe3Se7合金的霍尔测试
  • 9.6SbxTe3Se7合金的电性能'>3.2.3 Pb9.6SbxTe3Se7合金的电性能
  • 9.6SbxTe3Se7合金的热性能'>3.2.4 Pb9.6SbxTe3Se7合金的热性能
  • 9.6SbxTe3Se7合金的高分辨电镜分析'>3.2.5 Pb9.6SbxTe3Se7合金的高分辨电镜分析
  • 9.6SbxTe3Se7合金的热电优值'>3.2.6 Pb9.6SbxTe3Se7合金的热电优值
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金及其热电性能'>3.3 熔融缓冷制备AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金及其热电性能
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8块体'>3.3.1 放电等离子烧结制备AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8块体
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的物相与微观形貌分析'>3.3.2 AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的物相与微观形貌分析
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的电性能'>3.3.3 AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的电性能
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的热性能'>3.3.4 AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的热性能
  • xPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的热电优值'>3.3.5 AgxPb9.6Sb0.2Te2+x/2Se8合金的热电优值
  • 3.4 本章小结
  • 9.6Sb0.2Te3Se7热电材料研究'>第四章 不同保温冷却工艺制备Pb9.6Sb0.2Te3Se7热电材料研究
  • 9.6Sb0.2Te3Se7'>4.1 不同保温冷却工艺制备Pb9.6Sb0.2Te3Se7
  • 9.6Sb0.2Te3Se7物相与微观形貌分析'>4.2 不同保温冷却工艺的Pb9.6Sb0.2Te3Se7物相与微观形貌分析
  • 9.6Sb0.2Te3Se7合金的霍尔测试'>4.3 不同保温冷却工艺的Pb9.6Sb0.2Te3Se7合金的霍尔测试
  • 9.6Sb0.2Te3Se7合金的热电性能'>4.4 不同保温冷却工艺的Pb9.6Sb0.2Te3Se7合金的热电性能
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 液氮快冷制备PbTe-GeTe热电材料研究
  • 5.1 PbTe-GeTe体系样品的液氮快冷制备
  • 5.2 PbTe-GeTe体系样品的物相与微观形貌分析
  • 5.3 PbTe-GeTe体系样品的热电性能
  • 5.4 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  • 参考文献
  • 硕士生学习期间完成的论文与专利
  • 致谢
  • 个人简历
  • 相关论文文献

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