高硅Na-ZSM-5分子筛吸附工业废气中NOx的研究

高硅Na-ZSM-5分子筛吸附工业废气中NOx的研究

论文摘要

针对工业废气中NO在NOx中的比例、水汽和氧气含量高的特点,本论文提出采用工艺简单、可实现NOx回收再利用的吸附法进行处理;由于NO难吸附,必须将NO部分氧化成NO2才可能获得较高的吸附量,因此寻找一种能将NO部分氧化成NO2、具有疏水性能和吸附量大的材料是关键。本论文在固定床中进行了多种材料吸附NOx的实验研究,筛选出高硅Na-ZSM-5分子筛为吸附剂兼催化剂,进一步考察其对NOx的吸附性能及吸附机理。主要的研究内容及结果如下:各种吸附剂对NOx的吸附性能测试结果表明,AC、H-ZSM-5和Na-ZSM-5分子筛对NOx都具有吸附性能;虽然AC具有较高的吸附量,但其抗水汽性较差;H-ZSM-5对NOx的吸附量较Na-ZSM-5分子筛低,因此疏水性好的高硅Na-ZSM-5分子筛较适合于工业废气中NOx的吸附处理。研究了各操作条件对Na-ZSM-5分子筛上NOx吸附性能的影响,结果显示,无氧存在时,NO穿透吸附量仅0.0034x10-3mol·g-1;高硅Na-ZSM-5分子筛通过将废气所含NOx中高达90%的NO部分地氧化为NO2,NOx穿透吸附量提高至0.34x10-3mol·g-1,相对于无氧存在时,吸附量提高了约100倍。在水汽环境下,水蒸汽的存在促进了NOx的吸附,分子筛通过高温加热法可以方便地实现再生,因而更具工业应用前景。随着硅铝比和反应温度的降低,NOx氧化度、空时、相对湿度和NO进口浓度的增加,NOx吸附量逐渐增加。NO2穿透时间随着温度升高,先增加后降低;随着空时、相对湿度和NO进口浓度的增加、硅铝比的减少而增加。根据原位红外表征结果与分析,本文提出NOx在Na-ZSM-5分子筛上的吸附机理如下:此机理可以很好的解释在Na-ZSM-5分子筛上的吸附过程。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 去除氮氧化物的研究背景和意义
  • 1.1.1 氮氧化物的性质及其主要来源
  • 1.1.2 氮氧化物的主要危害及其主要的治理措施
  • x废气的研究现状'>1.2 吸附法脱除NOx废气的研究现状
  • 1.2.1 活性炭(活性炭纤维)吸附剂
  • 1.2.2 分子筛吸附剂
  • 1.2.3 活性氧化铝吸附剂
  • 1.2.4 小结
  • x吸附机理研究现状'>1.3 NO氧化-NOx吸附机理研究现状
  • 1.3.1 NO均相氧化反应机理
  • 1.3.2 NO吸附-催化反应机理
  • 1.4 本课题的研究目标
  • 1.5 本课题的研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验仪器设备和药品
  • 2.1.1 实验仪器设备
  • 2.1.2 实验用气体
  • 2.2 吸附剂预处理
  • 2.3 吸附性能评价
  • 2.3.1 实验装置
  • x的吸附评价方法'>2.3.2 材料对NOx的吸附评价方法
  • 2.4 吸附剂性能评价内容
  • 2.5 吸附剂表征
  • 2.5.1 XRD表征
  • 2.5.2 BET表征
  • 2.5.3 原位漫反射红外光谱测试
  • 2.6 本章小结
  • x的吸附性能'>第三章 AC和ZSM-5分子筛对NOx的吸附性能
  • x的吸附'>3.1 AC、Na-ZSM-5和H-ZSM-5分子筛干气下对NOx的吸附
  • x的吸附'>3.2 AC、Na-ZSM-5和H-ZSM-5分子筛湿气下对NOx的吸附
  • 3.2.1 AC、ZSM-5分子筛疏水性探讨
  • x吸附穿透曲线'>3.2.2 Na-ZSM-5和H-ZSM-5分子筛上NOx吸附穿透曲线
  • 3.3 本章小结
  • x的吸附'>第四章 Na-ZSM-5分子筛对NOx的吸附
  • x出口浓度随时间的变化'>4.1 Na-ZSM-5上NOx出口浓度随时间的变化
  • x氧化度对NOx穿透吸附量的影响'>4.2 进口NOx氧化度对NOx穿透吸附量的影响
  • x吸附量的影响'>4.3 Na-ZSM-5分子筛的硅铝比对NOx吸附量的影响
  • x穿透吸附量的影响'>4.4 操作条件对NOx穿透吸附量的影响
  • 4.4.1 水汽含量的影响
  • 4.4.2 吸附温度的影响
  • 4.4.3 NO进口浓度的影响
  • 4.4.4 空时的影响
  • 4.4.5 再生性能
  • 4.5 本章小结
  • x吸附机理研究'>第五章 Na-ZSM-5上NO氧化-NOx吸附机理研究
  • x吸附过程'>5.1 Na-ZSM-5分子筛上NO氧化-NOx吸附过程
  • 2的吸附性能'>5.1.1 高硅Na-ZSM-5分子筛对NO、NO2的吸附性能
  • x的吸附过程'>5.1.2 高硅Na-ZSM-5分子筛上NOx的吸附过程
  • x吸附过程分析'>5.1.3 NO氧化-NOx吸附过程分析
  • x在Na-ZSM-5分子筛上的脱附过程'>5.1.4 NOx在Na-ZSM-5分子筛上的脱附过程
  • x吸附的原位DRIFTS研究'>5.2 高硅Na-ZSM-5分子筛上NO氧化-NOx吸附的原位DRIFTS研究
  • 5.2.1 NO吸附
  • 2共吸附'>5.2.2 NO+O2共吸附
  • 2吸附'>5.2.3 NO2吸附
  • x吸附机理探讨'>5.3 NO氧化-NOx吸附机理探讨
  • 5.4 结论
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表的论文
  • 相关论文文献

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