论文摘要
铀系核素因其在海洋学过程中被广泛用作示踪剂和测年手段而被关注,铀在海洋中的分布及其源和汇的研究一直是很多研究者感兴趣的问题,而河流作为海洋中铀的主要输入源,其河水中铀的浓度对于研究海洋中铀的收支和平衡具有重要意义。河口区由于盐度、悬浮泥沙浓度等因素的时空变化频繁,加之吸附解吸等过程控制着化学元素在颗粒固相和溶液相之间的分配,因此对铀元素向海洋输送通量的影响很大。另外河口和滨海的潮间带及盐沼也是对海洋中铀的收支平衡有重要影响的区域,被认为是海洋中铀的重要归宿之一。黄河以其高含沙量而闻名,已有研究发现黄河水中的溶解铀含量不但远远超出了世界河流的平均值,而且也高于海水中铀的浓度,因此对黄河及其河口铀的浓度、来源及其行为进行研究具有区域特殊性意义。与黄河口邻近的莱州湾,其南岸具有广阔的潮间带及盐沼,是研究盐滩沉积物铀的输出及演变的良好场所。本研究采集了黄河干流和黄河口的水样及沉积物、莱州湾钻孔的地下卤水和沉积物样品,主要对其中的铀同位素进行了研究,并进行了实验室模拟,取得了如下研究结果:1、黄河干流溶解铀的浓度介于2.04 -7.83μg/l之间,平均值4.38μg/l,远高于世界河流平均值,也超过了海水的溶解铀浓度;溶解铀浓度沿黄河干流呈上升趋势。黄河水中234U/238U活度比介于1.36-1.67之间,平均值1.4。较高的234U/238U活度比说明黄河水中的溶解铀受到了硅酸盐风化及地下水输入的影响。2、黄河中游及其支流流经黄土高原,干旱半干旱的气候使得风化产物在颗粒表面富集,强烈的物理侵蚀又使大量黄土颗粒及风化壳进入黄河,黄土颗粒表面及风化壳中的铀极易溶出造成黄河水中铀浓度升高;另一方面,黄土中的铀还可以通过被淋滤进入地表径流和地下水,最终以溶解铀的形式被带入黄河。根据黄土悬浮平衡和淋滤模拟实验结果以及黄河径流和泥沙数据,利用箱式模型对黄河中游溶解铀来源的估算表明,黄河中游溶解铀2/3来自悬浮颗粒物释放,1/3来自地下水及径流输入。3、黄河口溶解铀呈现非保守行为,盐度低于20时有外来的溶解铀进入水体。每年有大约3.5×104 kg的溶解铀从悬浮颗粒物解吸或从沉积物间隙水中释放进入河口水体中。加上河流输入的溶解铀,每年河口水体输入的总溶解铀量为9.8×104 kg。这个数值占全球河流铀通量的1%左右。4、现场调查和模拟实验均显示,黄河口混合带溶解铀和磷酸盐随盐度增加具有同步变化的趋势。磷酸盐的增加主要来自于底沉积物间隙水向上覆水体的扩散,而增加的溶解铀主要来自水体中悬浮颗粒物的解吸。5、莱州湾南岸地下卤水溶解铀的浓度高于相同浓缩倍数的莱州湾海水的铀浓度,且程度随浓缩倍数的增大而增大,说明卤水中的溶解铀还有其他来源。该地区大面积的盐沼为海水中的铀在盐沼的输出提供了有利条件,盐沼沉积物中由于胶体絮凝或与铁锰氧化物共沉淀而从水体中沉淀下来的铀,可能在其被埋藏后经历的漫长的地质变迁过程中通过地下水的淋滤而进入卤水体系,或由于有机物的降解而导致铁锰氧化物被还原从而使部分铀元素被释放而重新进入地下卤水中,这是卤水中溶解铀的另一个重要来源。而地下卤水中较高浓度的HCO3-和PO43-可以和卤水中的溶解铀形成稳定的配合物从而使高浓度的铀得以保持。