Ni2+-Ti4+层状双金属氢氧化物的制备、插层柱撑及性能研究

论文摘要

Ni2+-Ti4+双金属氢氧化物（Ni-Ti-LDHs）是典型的阴离子型层状化合物,可通过改变层间阴离子类型及其层板结构组成以调变其物理化学性能,进而提高光催化效率。本文采用共沉淀法合成得到硝酸型镍钛层状双金属氢氧化物（Ni-Ti-LDHs）通过多聚金属离子、草酸金属离子配合物和环糊精交换插层进行改性。采用X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅里叶变换红外光谱（FT-IR）、紫外-可见漫反射（UV-vis DRS）和热重及差热分析（TG-DTA）等对催化剂结构、形貌、光谱响应及其热稳定性进行表征。通过FT-IR评价催化剂对乙硫醇的光催化氧化性能。实验结果表明：在三乙醇胺抑制条件下可通过一步法合成得到Ni-Ti-LDHs,合成产物为多晶结构且晶型完整。通过阴离子交换得到MoO42--LDHs、H3Nb6O195-LDHs、Zn（C2O4）22--LDHs、Fe（C2O4）33--LDHs,β-CD-LDHs和CM-p-CD-LDHs,并且保持明显的层状结构特征。XRD结果表明阴离子交换后晶面间距与理论结果相符；FT-IR结果表明前躯体层间N03-特征峰完全消失,出现相应的层间交换离子特征峰,说明交换得到预期产物。500℃焙烧下层板羟基脱水后引起层板坍塌而破坏了原层状结构,样品于20为37.04。、43.1。和62.86。附近出现明显的衍射峰,得到相应的多金属复合氧化物。静态条件下催化剂吸附乙硫醇,然后在紫外灯照射下进行光催化氧化反应,利用FT-IR检测催化前后催化剂骨架的变化。结果表明：Ni-Ti-LDHs对乙硫醇没有吸附催化能力,然而焙烧后产物因其表面碱性而具有一定的吸附能力并在紫外光光照下催化氧化乙硫醇为磺酸类物质；MoO42--LDHs、H3Nb6O195--LDHs及其焙烧后产物因M06+具有良好的催化氧化能力和铌酸盐具有良好的紫外光响应,表现出明显的吸附-催化氧化乙硫醇的能力；Zn（C2O4）22--LDHs、Fe（C2O4）33--LDHs及其焙烧后产物也表现出良好的吸附-催化氧化能力,掺杂Zn、Fe元素后降低了光催化的禁带宽度,并且Zn2+和Fe3+本身就具有极好的吸附能力和催化氧化能力。总之,通过阴离子交换引入某些功能型阴离子以调变催化剂对乙硫醇的吸附及其催化氧化能力。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 文献综述
• 1.1 前言
• 1.2 Ti基光催化材料进展
• 2光催化作用机理'>1.2.1 TiO₂光催化作用机理
• 1.2.2 层状钛铌酸盐光催化材料
• 1.3 层状双金属氢氧化物及其催化研究
• 1.3.1 层状双金属化合物结构特征
• 1.3.2 LDHs的制备方法及其性质
• 1.3.3 催化研究
• 1.4 本课题研究内容
• 2+-Ti⁴⁺双金属氢氧化物的制备及其插层柱撑'>2 Ni²⁺-Ti⁴⁺双金属氢氧化物的制备及其插层柱撑
• 2.1 实验试剂及其设备
• 2.2 样品表征
• 2.3 Ni-Ti-LDHs的制备
• 2.3.1 Ni-Ti-LDHs的制备
• 2.3.2 Ni-Ti-LDHs焙烧样的制备
• 2.3.3 结果与讨论
• 2.4 多聚金属氧化物柱撑
• 2.4.1 插层柱撑
• 2.4.2 插层柱撑焙烧样的制备
• 2.4.3 结果与讨论
• 2.5 阴离子配合物柱撑
• 2.5.1 草酸配合物的制备
• 2.5.2 插层实验
• 2.5.3 结果与讨论
• 2.6 有机物插层
• 2.6.1 实验方法
• 2.6.2 结果与讨论
• 2.7 本章小结
• 2+-Ti⁴⁺-LDH光催化氧化降解乙硫醇'>3 插层Ni²⁺-Ti⁴⁺-LDH光催化氧化降解乙硫醇
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 实验试剂及其仪器
• 3.1.2 催化剂对乙硫醇的吸附及其光催化性能测试
• 3.1.3 样品表征
• 3.2 结果与讨论
• 3.2.1 UV-vis DRS分析
• 3.2.2 FT-IR分析
• 3.3 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 致谢
• 作者简介