镁基金属与分子筛复合纳米储氢材料的研究

论文摘要

在储氢材料中，镁基储氢材料由于其储氢量大（7.65wt．％），重量轻，价格便宜，资源丰富，被认为是最有希望在燃料电池上应用的储氢材料。本文综述了氢能特点、氢的储存方式及金属氢化物储氢机理，并详述了镁基储氢材料的性能。采用浸渍法将金属镁盐和非金属介孔材料（分子筛SBA-15）复合，经过焙烧制备出源头材料，再利用化学还原的方法制备纳米镁基金属颗粒。结果表明当MgO／SBA-15复合物中MgO的负载量低于30％时，MgO均匀分散于SBA-15分子筛内外表面及孔穴中。XRD结果表明用CaH2和Na等在高温下无法将MgO／SBA-15复合物中的MgO还原成金属镁，且在这种还原条件下分子筛骨架坍塌。采用金属镁氢化，然后经过机械球磨，最后进行吸放氢的方法制得了高纯度的氢化镁。制备所得材料不添加任何的催化剂，可直接进行动力学性能测试。该结果导致制造氢化物，特别是制造氢化镁成本的降低。利用X射线衍射进行了物相分析，测试不同球磨时间和不同温度下Mg和MgH2的P-T-C曲线。结果表明：球磨使样品颗粒度降低，并促进样品的氢化过程，使氢化更完全。温度对各样品的放氢量及放氢平台有较大影响，温度越高放氢量越大，放氢平台也越高。利用MgH2与分子筛机械球磨高温下吸放氢热扩散的方法制备了一组MgH2／SBA-15储氢材料。结果表明：含量为5％时MgH2分散于分子筛内外表面，XRD图谱上看不到MgH2的特征峰，载体的结构未被破坏。MgH2含量为5％、10％的样，以纯镁计储氢量分别达到7.04wt．％、6.69wt．％。本文提供了一种制备高纯氢化镁的新方法，其工艺简单，易操作，降低了氢化镁的制备成本；还提供了一种制备镁化合物／分子筛纳米复合储氢材料的新方法，为制备纳米级镁基储氢材料及其他新材料方面开辟了崭新的前景。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 氢能技术
• 1.2.1 氢能特点
• 1.2.2 储氢技术
• 1.3 金属储氢材料的储氢原理
• 1.4 金属储氢材料的研究现状
• 1.5 金属储氢材料的应用
• 1.5.1 氢气的储存和输送
• 1.5.2 氢气的回收、提纯和压缩
• 1.5.3 燃料电池燃料箱及储氢电极材料
• 第二章 镁基储氢材料的研究现状
• 2.1 引言
• 2.2 纯镁储氢体系
• 2.2.1 纯镁-氢体系
• 2体系'>2.2.2 合金化后Mg-H₂体系
• 2.3 镁基储氢材料合金化
• 2.3.1 镁基二元储氢合金
• 2.3.1.1 Mg-Ni、Mg-Cu储氢合金
• 2.3.1.2 Mg-Al、Mg-Fe、Mg-Co储氢合金
• 2.3.1.3 Mg-稀土二元储氢合金
• 2.3.1.4 Mg-Mg2Ni二相储氢合金
• 2.3.2 镁基三元及多元储氢材料
• 2.3.2.1 Mg-Ni三元及多元储氢材料
• 2.3.2.2 Mg-稀土三元或多元复合储氢材料
• 2.4 镁基储氢材料纳米化
• 2.5 选题背景及主要内容
• 第三章 实验研究方法、仪器和设备
• 3.1 实验所用试剂及设备
• 3.1.1 试剂
• 3.1.2 设备及型号
• 3.2 材料的制备方法
• 3.2.1 镁盐/分子筛复合材料的制备
• 3.2.1.1 浸渍、焙烧
• 3.2.1.2 还原
• 3.2.2 氢化镁的制备
• 3.2.3 氢化镁/分子筛复合物的制备
• 3.3 材料的机械球磨
• 3.4 储氢性能测试方法及其装置
• 3.4.1 测试系统的组成
• 3.4.2 实验方法
• 3.5 样品表征
• 3.5.1 XRD测试
• 3.5.2 SEM分析
• 2吸附分析'>3.5.3 N₂吸附分析
• 第四章 镁盐与分子筛复合纳米储氢材料的研究
• 4.1 引言
• 4.2 前驱体的制备
• 4.3 镁盐/SBA-15的研究
• 4.3.1 XRD分析
• 4.3.2 氮吸附分析
• 4.3.3 MgO/SBA-15的还原
• 4.4 本章小结
• 2的制备及其储氢性能的研究'>第五章 高纯MgH₂的制备及其储氢性能的研究
• 5.1 引言
• 2的合成规律'>5.2 MgH₂的合成规律
• 2'>5.3 球磨改善Mg和MgH₂
• 5.3.1 XRD分析
• 5.3.2 SEM分析
• 5.3.3.储氢性能测试
• 5.3.3.1 不同球磨时间Mg的P-C-T曲线
• 2的P-C-T曲线'>5.3.3.2 不同球磨时间MgH₂的P-C-T曲线
• 2储氢性能的影响'>5.3.4 球磨时间对Mg与MgH₂储氢性能的影响
• 2储氢性能的影响'>5.3.5 放氢温度对Mg与MgH₂储氢性能的影响
• 5.4 本章结论
• 第六章 球磨-热扩散法制备氢化镁/分子筛复合储氢材料
• 6.1 引言
• 2/SBA-15 XRD分析'>6.2 MgH₂/SBA-15 XRD分析
• 2/SBA-15储氢性能测试'>6.3 MgH₂/SBA-15储氢性能测试
• 6.4 本章小结
• 第七章 主要结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表学术论文目录