齐亮:基于Pickering乳液模板微反应器的构建及其催化性能研究论文

齐亮:基于Pickering乳液模板微反应器的构建及其催化性能研究论文

本文主要研究内容

作者齐亮(2019)在《基于Pickering乳液模板微反应器的构建及其催化性能研究》一文中研究指出:Pickering乳液是由固体颗粒吸附在油水界面稳定的一类乳液。在化学催化中,固体催化剂作为稳定剂,有效地吸附在水-有机界面上,反应物和产物通过溶解、扩散在水相和油相之间进行传输和迁移完成整个催化过程。而在生物催化中,Pickering乳液将水溶性酶分子保护在水相,避免与有机试剂接触。由于其明晰的结构组成和极简的制备工艺,长久以来,研究者对Pickering乳液微反应器进行多方面地剖析与探索。本论文将天然高分子淀粉、纳米金颗粒(AuNP)、金属有机骨架材料(MOFs)、酶、多巴胺相结合,将Pickering乳液微反应器进行绿色化、循环化、仿生化改造,以期利用不同领域材料的交叉互通,赋予Pickering乳液微反应器更广泛的研究方向和更丰富的研究内容。主要研究如下:(1)通过甲基丙烯酸二甲氨基乙酯(DMAEMA)的接枝共聚和糊化-醇沉方法对玉米淀粉结构进行了改造,制备出具有pH响应性的淀粉纳米颗粒,并用于稳定Pickering乳液。通过调节pH值,探究了乳液的变化规律;并通过纳米颗粒的表面特性与尺寸的变化总结了乳液pH响应性的机理。以pH响应型淀粉纳米颗粒为载体,构建D-g-SNP/AuNP稳定的Pickering乳液微反应器,并用于对硝基苯甲醚的催化加氢反应。通过与单相体系与平面体系的对比实验,证实了乳液体系具有更高的产率,并且其循环催化特性至少能维持8个反应周期。(2)通过酯化反应与糊化沉淀工艺相结合,成功将乙酸酐与邻苯二甲酸酐接枝于淀粉分子链,并构建出两种具有相似形貌但是表面特性各异的淀粉纳米颗粒。为了提高脂肪酶CALB在有机相中的催化活性,同时设计出油包水(w/o)和水包油(o/w)Pickering乳液微反应器。通过正丁醇和乙酸乙烯酯的转酯化实验作为模型,证明了反应器中界面催化体系的催化效率明显高于单相和双相催化体系。并且,Pickering乳液中两相的位置对体系的催化能力起着至关重要的作用。其中,由于底物相转移距离更小以及酶在界面上的亲和力更高,o/w Pickering乳液更有利于界面酶催化。除此之外,o/w和w/o Pickering乳液微反应器都具有良好的可循环性,通过便捷的操作能实现至少10次的催化循环。(3)通过仿生矿化作用将水解酶CRL与MOF材料ZIF-8结合,合成了一种多孔复合纳米材料CRL@ZIF-8,并阐明了CRL在调控矿化过程中的作用。证实了ZIF-8晶体表面嵌入的CRL对复合物表面化学特性及其构成的Pickering乳液稳定性产生影响。为了对油溶性底物进行高效生物催化,我们利用CRL@ZIF-8构建了Pickering乳液生物微反应器。通过分析丁酸对硝基苯酯和棕榈酸对硝基苯酯水解产物转化率的差异,证实了微反应器中的界面生物催化体系对底物具有尺寸选择性。除此之外,通过改变固定化酶与优化油水比,该Pickering乳液生物微反应器成功地应用于转酯化反应中,突出了该体系的广泛适用性。(4)通过MOF仿生矿化作用与多巴胺(PDA)生物粘性相结合,合成了一种可定位组装葡萄糖氧化酶与脂肪酶双酶位置的复合纳米材料PDA@ZIF-8,并揭示其形成机理。利用载酶PDA@ZIF-8构建出四种不同的Pickering乳液双酶生物微反应器,用于葡萄糖-吡啶双相联级反应,通过分析中间产物H2O2在四种微反应器中利用度的差异,建立了双酶定位组装位置与反应效率的关系。

Abstract

Pickeringru ye shi you gu ti ke li xi fu zai you shui jie mian wen ding de yi lei ru ye 。zai hua xue cui hua zhong ,gu ti cui hua ji zuo wei wen ding ji ,you xiao de xi fu zai shui -you ji jie mian shang ,fan ying wu he chan wu tong guo rong jie 、kuo san zai shui xiang he you xiang zhi jian jin hang chuan shu he qian yi wan cheng zheng ge cui hua guo cheng 。er zai sheng wu cui hua zhong ,Pickeringru ye jiang shui rong xing mei fen zi bao hu zai shui xiang ,bi mian yu you ji shi ji jie chu 。you yu ji ming xi de jie gou zu cheng he ji jian de zhi bei gong yi ,chang jiu yi lai ,yan jiu zhe dui Pickeringru ye wei fan ying qi jin hang duo fang mian de pou xi yu tan suo 。ben lun wen jiang tian ran gao fen zi dian fen 、na mi jin ke li (AuNP)、jin shu you ji gu jia cai liao (MOFs)、mei 、duo ba an xiang jie ge ,jiang Pickeringru ye wei fan ying qi jin hang lu se hua 、xun huan hua 、fang sheng hua gai zao ,yi ji li yong bu tong ling yu cai liao de jiao cha hu tong ,fu yu Pickeringru ye wei fan ying qi geng an fan de yan jiu fang xiang he geng feng fu de yan jiu nei rong 。zhu yao yan jiu ru xia :(1)tong guo jia ji bing xi suan er jia an ji yi zhi (DMAEMA)de jie zhi gong ju he hu hua -chun chen fang fa dui yu mi dian fen jie gou jin hang le gai zao ,zhi bei chu ju you pHxiang ying xing de dian fen na mi ke li ,bing yong yu wen ding Pickeringru ye 。tong guo diao jie pHzhi ,tan jiu le ru ye de bian hua gui lv ;bing tong guo na mi ke li de biao mian te xing yu che cun de bian hua zong jie le ru ye pHxiang ying xing de ji li 。yi pHxiang ying xing dian fen na mi ke li wei zai ti ,gou jian D-g-SNP/AuNPwen ding de Pickeringru ye wei fan ying qi ,bing yong yu dui xiao ji ben jia mi de cui hua jia qing fan ying 。tong guo yu chan xiang ti ji yu ping mian ti ji de dui bi shi yan ,zheng shi le ru ye ti ji ju you geng gao de chan lv ,bing ju ji xun huan cui hua te xing zhi shao neng wei chi 8ge fan ying zhou ji 。(2)tong guo zhi hua fan ying yu hu hua chen dian gong yi xiang jie ge ,cheng gong jiang yi suan gan yu lin ben er jia suan gan jie zhi yu dian fen fen zi lian ,bing gou jian chu liang chong ju you xiang shi xing mao dan shi biao mian te xing ge yi de dian fen na mi ke li 。wei le di gao zhi fang mei CALBzai you ji xiang zhong de cui hua huo xing ,tong shi she ji chu you bao shui (w/o)he shui bao you (o/w)Pickeringru ye wei fan ying qi 。tong guo zheng ding chun he yi suan yi xi zhi de zhuai zhi hua shi yan zuo wei mo xing ,zheng ming le fan ying qi zhong jie mian cui hua ti ji de cui hua xiao lv ming xian gao yu chan xiang he shuang xiang cui hua ti ji 。bing ju ,Pickeringru ye zhong liang xiang de wei zhi dui ti ji de cui hua neng li qi zhao zhi guan chong yao de zuo yong 。ji zhong ,you yu de wu xiang zhuai yi ju li geng xiao yi ji mei zai jie mian shang de qin he li geng gao ,o/w Pickeringru ye geng you li yu jie mian mei cui hua 。chu ci zhi wai ,o/whe w/o Pickeringru ye wei fan ying qi dou ju you liang hao de ke xun huan xing ,tong guo bian jie de cao zuo neng shi xian zhi shao 10ci de cui hua xun huan 。(3)tong guo fang sheng kuang hua zuo yong jiang shui jie mei CRLyu MOFcai liao ZIF-8jie ge ,ge cheng le yi chong duo kong fu ge na mi cai liao CRL@ZIF-8,bing chan ming le CRLzai diao kong kuang hua guo cheng zhong de zuo yong 。zheng shi le ZIF-8jing ti biao mian qian ru de CRLdui fu ge wu biao mian hua xue te xing ji ji gou cheng de Pickeringru ye wen ding xing chan sheng ying xiang 。wei le dui you rong xing de wu jin hang gao xiao sheng wu cui hua ,wo men li yong CRL@ZIF-8gou jian le Pickeringru ye sheng wu wei fan ying qi 。tong guo fen xi ding suan dui xiao ji ben zhi he zong lv suan dui xiao ji ben zhi shui jie chan wu zhuai hua lv de cha yi ,zheng shi le wei fan ying qi zhong de jie mian sheng wu cui hua ti ji dui de wu ju you che cun shua ze xing 。chu ci zhi wai ,tong guo gai bian gu ding hua mei yu you hua you shui bi ,gai Pickeringru ye sheng wu wei fan ying qi cheng gong de ying yong yu zhuai zhi hua fan ying zhong ,tu chu le gai ti ji de an fan kuo yong xing 。(4)tong guo MOFfang sheng kuang hua zuo yong yu duo ba an (PDA)sheng wu nian xing xiang jie ge ,ge cheng le yi chong ke ding wei zu zhuang pu tao tang yang hua mei yu zhi fang mei shuang mei wei zhi de fu ge na mi cai liao PDA@ZIF-8,bing jie shi ji xing cheng ji li 。li yong zai mei PDA@ZIF-8gou jian chu si chong bu tong de Pickeringru ye shuang mei sheng wu wei fan ying qi ,yong yu pu tao tang -bi ding shuang xiang lian ji fan ying ,tong guo fen xi zhong jian chan wu H2O2zai si chong wei fan ying qi zhong li yong du de cha yi ,jian li le shuang mei ding wei zu zhuang wei zhi yu fan ying xiao lv de guan ji 。

论文参考文献

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  • [5].均聚物/表面活性剂或无规共聚物的水相自组装及微反应器应用[D]. 方云.复旦大学2011
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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华南理工大学的齐亮,发表于刊物华南理工大学2019-10-23论文,是一篇关于乳液论文,微反应器论文,淀粉改性论文,金属有机骨架论文,多巴胺论文,多酶联级反应论文,华南理工大学2019-10-23论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华南理工大学2019-10-23论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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