论文摘要
本文将含钛高炉渣、高钛渣和钛精矿作为半导体催化材料与石墨粉制备成碳糊电极,通过循环伏安法、微分脉冲法、准稳态极化曲线法和恒电位阶跃法对硝基苯在碳糊电极上的电化学反应进行了研究。本文首先通过循环伏安法考察了催化剂含量、粒径和煅烧温度对催化活性的影响。实验表明：在0.5mol/L的硫酸体系中,催化剂含量在1%左右时的催化活性最佳；催化剂粒径越小其催化活性越高；承钢渣、攀钢渣、高钛渣未煅烧的情况催化活性最高,钛精矿在400～600℃的温度之间煅烧时催化活性最高；最佳催化活性下,四种原料的催化活性规律为：高钛渣>钛精矿>攀钢渣>承钢渣。通过循环伏安法和高效液相色谱对硝基苯在碳糊电极上的反应进行了研究,结果表明：硝基苯在电极上发生的是不可逆的直接电极反应,被还原成苯胺；磁场和超声的协同作用能加快硝基苯在电极上还原反应的速率；改变溶液的pH值,可能会改变硝基苯的还原机理；硝基苯的电极反应受扩散控制步骤控制：适当的升高反应温度能提高电极反应的速率；254nm紫外光照射下,能提高硝基苯电极反应的速率。通过准稳态极化曲线法得出,碳糊电极在酸性介质中电还原硝基苯的表观活化能为14.11kJ/mol,通过恒电位阶跃分析得出：该电极在酸性介质中电还原硝基苯的电子得失步骤的表观活化能为11.354kJ/mol。通过对硝基苯降解过程中可能形成的中间产物的电极行为研究,发现这些中间产物的氧化还原反应都局限在苯环上官能团的反应,苯环较难直接被氧化；苯环上硝基的还原电位-0.4～-0.5V之间。以苯胺和硝基苯的还原峰为定量峰,用微分脉冲法可以对其进行定量分析,以0.5mol/L硫酸溶液为底液,电极稳定时间为150s,扫描速率为100mV/s,硝基苯浓度在5～160mg/L之间时与还原峰电流呈良好的线性关系；苯胺浓度在5～100mg/L时与还原峰电流呈良好的线性关系。在-0.4V对0.5mol/L硫酸和100mg/L硝基苯混合溶液恒压电解120分钟,硝基苯的降解率可达到38.70%,苯胺的生成率为33.19%。
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摘要Abstract第一章 绪论1.1 硝基苯废水的处理技术1.1.1 硝基苯的物理化学性质1.1.2 化学法1.1.3 生物法1.1.4 物理法1.2 电化学理论基础及研究方法1.2.1 电化学理论基础1.2.2 电化学研究方法1.2.3 电化学电极1.3 含钛高炉渣简介1.3.1 含钛高炉渣的特性1.3.2 含钛高炉渣的应用1.4 本课题的提出与研究内容1.4.1 本课题的提出1.4.2 本课题的主要研究内容第二章 实验部分2.1 实验仪器、试剂及材料2.1.1 实验仪器2.1.2 实验试剂及材料2.2 四种原料的处理2.3 实验原理2.4 实验装置2.5 实验2.5.1 实验方法及溶液的配制2.5.2 含催化剂碳糊电极的制备2.5.3 碳糊电极的性能研究第三章 催化剂催化活性条件的确定3.1 不同硫酸浓度对电极反应的影响3.2 不同配比催化剂的催化性能3.3 不同粒级催化剂的催化性能3.4 不同处理温度下四种原料的催化性能研究3.4.1 不同处理温度下承钢渣的催化性能3.4.2 不同处理温度下攀钢渣的催化性能3.4.3 不同处理温度下高钛渣的催化性能3.4.4 不同处理温度下钛精矿的催化性能3.5 本章小结第四章 硝基苯降解机理的研究4.1 引言4.2 硝基苯在碳糊电极上的循环伏安扫描4.3 影响硝基苯在碳糊电极上电化学还原的因素4.3.1 通氮气除氧对电化学还原的影响4.3.2 臭氧和双氧水对电化学还原的影响4.3.3 磁场和超声对电化学还原的影响4.4 中性和碱性条件下硝基苯在碳糊电极上的电化学还原4.5 不同浓度对硝基苯在碳糊电极上电化学还原的影响4.6 不同扫描速度对NB在碳糊电极上电化学还原的影响4.7 不同温度对硝基苯在碳糊电极上电化学还原的影响4.8 紫外光对硝基苯在碳糊电极上电化学还原的影响4.9 表观动力学参数的确定4.9.1 准稳态极化曲线分析4.9.2 硝基苯在碳糊电极上的恒电位阶跃分析4.10 本章小结第五章 硝基苯降解中间产物的电极行为及定量分析5.1 硝基苯降解中间产物的电极行为特性5.1.1 苯胺在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.2 苯酚在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.3 邻苯二酚在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.4 对苯醌在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.5 邻硝基苯酚在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.6 间硝基苯酚在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.7 对硝基苯酚在碳糊电极上的循环伏安特性5.1.8 小结5.2 硝基苯和苯胺的定量分析5.2.1 硝基苯水溶液的定量分析5.2.2 苯胺水溶液的定量分析5.3 硝基苯恒电位电解实验5.4 本章小结第六章 结论参考文献致谢
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