以粉煤灰为原料微波法合成人造沸石的初步研究

论文摘要

粉煤灰是煤粉燃烧后形成的细粒残余物,主要来源于以煤为动力燃料的火力发电厂。贵州是我国的产煤大省,近年来由于西电东送工程的兴起,贵州粉煤灰的产生量也在不断地增加。粉煤灰的随意堆放不仅占用大量土地,而且对环境,尤其是生态环境的污染日益严重,已经危害到人类的健康。目前,我国对粉煤灰的利用主要是用作建筑材料,如粉煤灰制砖、水泥和混凝土等,这些都是低价值的利用,且利用率不到50%。现在,粉煤灰合成沸石——一种高附加值的产品逐渐受到人们的关注。为了更好地开发和利用粉煤灰,本论文研究了以粉煤灰为原料微波法合成人造沸石,并对其在废水处理中的应用加以讨论,为绿色环保的工业化生产提供实验基础。实验以贵阳电厂粉煤灰为原料,主要成分SiO2和Al2O3,其含量之和在60%以上,硅铝比SiO2/Al2O3为2.18,属低硅铝比的粉煤灰,适合于制取低硅沸石。通过XRD的物相分析及吸附氨氮实验表明,利用微波辐射加热从粉煤灰合成沸石是可行的。合成沸石的类型有:菱沸石、八面沸石、方沸石、中沸石、刃沸石、浊沸石、钾沸石、十字沸石、戈硅钠铝石。合成应用于废水除氨氮的沸石最佳工业化条件为:温度120℃,微波加热时间30～40min,液/固比2.5,活化剂NaOH,碱浓度2mol·L-1。与常规水热合成相比,利用微波加热合成沸石可缩短结晶时间,降低反应条件,且合成沸石纯度较高,更有利于实现工业化生产和应用。用合成沸石处理废水,沸石对NH3-N、Cu2+、Fe2+、Mn2+等阳离子去除能力强,同时对PO43+、CODcr等也有一定的去除作用。合成沸石净化废水机理主要为阳离子交换作用,另外物理化学吸附和化学沉淀也起了一定的作用。由于粉煤灰成分复杂,沸石合成率受多种因素控制,存在较大的随机性和不可预见性。利用微波加热合成沸石有待于进一步研究。

论文目录

• 摘要
• Summary
• 1 绪论
• 1.1 概述
• 1.1.1 沸石矿物种类
• 1.1.2 沸石的结构
• 1.1.3 沸石的物理化学性质
• 1.2 沸石应用现状
• 1.2.1 沸石在环境保护中的应用
• 1.2.2 粉煤灰合成沸石的应用
• 1.3 沸石合成技术发展现状
• 1.3.1 天然沸石形成的基本条件
• 1.3.2 沸石合成的化学条件
• 1.3.3 人造沸石合成技术
• 1.3.4 产物表征
• 1.3.5 沸石合成进展
• 1.3.6 粉煤灰合成沸石技术发展现状
• 1.4 微波技术在沸石合成中的应用
• 1.4.1 微波的工作原理、突出特点和优势
• 1.4.2 微波技术的应用
• 1.5 微波法粉煤灰合成沸石技术发展现状及应用前景
• 1.5.1 微波辅助加热粉煤灰合成沸石研究现状
• 1.5.2 微波辅助加热粉煤灰合成沸石应用前景
• 2 研究的背景、意义及内容
• 2.1 研究背景
• 2.2 研究意义
• 2.2.1 以废治废
• 2.2.2 脱氮效果好
• 2.2.3 不产生二次污染
• 2.2.4 微波合成沸石的优点
• 2.3 研究目的
• 2.4 实验内容及技术路线
• 2.4.1 实验研究内容
• 2.4.2 实验研究的基本技术路线
• 3 实验材料与方法
• 3.1 实验材料
• 3.1.1 粉煤灰
• 3.1.2 天然沸石
• 3.1.3 日本沸石
• 3.1.4 实验用水样
• 3.2 实验药品
• 3.2.1 原材料
• 3.2.2 混凝及助凝剂
• 3.2.3 水样分析所需药剂
• 3.3 实验设备
• 3.3.1 沸石合成所需设备
• 3.3.2 化学分析项目所需设备
• 3.4 实验方法
• 3.4.1 微波条件下以化学试剂模拟粉煤灰合成沸石
• 3.4.2 微波条件下以粉煤灰为原料合成沸石
• 3.4.3 沸石洗涤
• 3.4.4 沸石应用
• 3.4.5 沸石合成效果检验
• 4 实验结果与分析
• 4.1 微波条件下以化学试剂模拟粉煤灰合成沸石
• 4.1.1 温度对硅铝溶解的影响
• 4.1.2 时间对硅铝溶解及沸石合成效果的影响
• 4.1.3 碱度对硅铝溶解的影响
• 4.1.4 铁、碳等杂质对微波法合成沸石的影响
• 4.2 微波条件下以粉煤灰为原料合成沸石
• 4.2.1 温度的影响
• 4.2.2 时间的影响
• 4.2.3 液/固比的影响
• 4.2.4 碱浓度的影响
• 4.2.5 不同碱类活化剂的对比
• 4.2.6 常规合成与微波合成比较
• 4.3 粉煤灰合成沸石与试剂合成沸石的比较
• 4.4 沸石洗涤
• 4.4.1 水洗法
• 4.4.2 酸洗+水洗法
• 4.4.3 水洗+酸洗+水洗法
• 4.5 沸石应用
• 4.5.1 除氨氮
• 4.5.2 除磷
• 2+离子'>4.5.3 去除Fe²⁺离子
• 2+离子'>4.5.4 去除Mn²⁺离子
• 2+离子'>4.5.5 去除Cu²⁺离子
• 4.6 沸石合成效果检验
• 4.6.1 阳离子交换容量
• 4.6.2 沸石样品的矿物学分析
• 5 结论与建议
• 5.1 结论
• 5.2 存在的问题及建议
• 5.2.1 实现工业化生产尚需做的工作
• 5.2.2 粉煤灰合成沸石在废水处理中的应用
• 5.2.3 粉煤灰合成沸石的改性
• 5.2.4 投加添加剂提高沸石合成率
• 致谢
• 参考文献
• 附录