一维及准一维无序体系电子输运性质研究

论文摘要

以一维、准一维DNA分子链及准一维多链无序体系为研究对象,从单电子紧束缚模型的哈密顿量出发,利用在负本征值理论及无限阶微扰理论发展起来的多对角高阶随机厄米矩阵的求解方法及传输矩阵方法、重整化群方法等,研究了一维随机二元无序DNA分子链、一维准周期Cantor型和RS型人工DNA序列、SRY基因序列、准一维多链无序体系、准一维鱼骨模型DNA分子链及准一维Ladder模型的DNA分子链的电子结构及电子输运特性。（1）对于一维二元随机无序DNA分子链,我们发现DNA分子中某一碱基对的比例越高,系统能量态密度分布的对称性越好,电子输运能力亦越强。由单一碱基对构成的DNA分子的饱和电流强度远大于由两种碱基对按一定的组分随机分布的DNA分子的饱和电流强度,且当DNA分子中两种碱基对的含量相等时,其饱和电流强度最小。同时,富含C-G碱基对的DNA分子比富含A-T的DNA分子的电子输运能力大。金属电极位能对DNA分子电子输运的影响体现在两方面,一方面,当偏压较小时电极位能具有阻碍电荷注入的效果,另一方面,当偏压较大时,电极位能有增强电荷注入的效果。当耦合强度与DNA分子碱基对间交互作用相等,发生共振电子注入,体系饱和电流强度最大。当耦合强度大于DNA分子碱基对间交互作用时,随着耦合强度的增大,电荷注入能力减小,其饱和电流强度亦相应减小。（2）对于Cantor型和RS型人工DNA序列,采用一维随机行走模型和Hurst分析法研究了系统的重标极差函数和Hurst指数等描述统计属性的物理量,对序列中可能存在的关联进行了探讨；从Anderson紧束缚模型出发,用负本征值理论和无限阶微扰理论研究了系统的电子态密度；采用重整化群方法研究了该序列的电子输运特性。研究发现,这些准周期序列中存在扩展态、局域态和临界态三者是共存状态；序列的净位移及其标准偏差函数曲线对标度变化的稳定性直接证明了其标度不变性及自相似性；Cantor序列的Hurst指数约为0.23,小于0.5,说明该系统具有内在的正相关属性,而RS序列的Hurst指数在0.5附近波动,说明该序列的不同部分具有不同的关联属性,有些片段呈现正相关,而有些片段则呈现负相关；这些序列中存在相当数量具有好的透射性的扩展能态,且随着序列长度的增加,扩展态的能量区间变得更为细碎,共振峰的数量、高度及位置均有所改变,具有好的透射性的电子态数量略有减少,但能在相对较长的序列中维持其存在,推测为Cantor型和RS型序列中存在着关联的结果,并且,相对而言,RS型序列中的关联比较弱。（3）对SRY（Sex determining Region Y）基因序列的研究表明,系统的能量本征值分布在能量区间[7.6eV,9.1eV]中,在低能态区间有较小的态密度分布,系统中存在几个宽度基本固定的能隙,当SRY态的数量增加时,增加的态极少出现在带隙中,绝大部分新增的能态只是使原来能量带的能态密度更大。在这种实际的DNA中,绝大多数情况下,系统中电子的局域长度小于系统的链长,局域态占据着绝大多数,扩展态只存在于几个孤立能量值下,说明SRY序列对电子具有一定的透射性,但鉴于无连续扩展态的存在,它们对系统的总的电导的贡献是微小的,在热力学极限之下,输运系数T（E）急剧减小,其导电性几乎可以忽略。SRY基因序列Hurst指数不是一个单一值,在序列的不同区间可以取得大于或小于0.5的Hurst指数值,说该序列有正关联或负关联的存在。（4）一维无序系统和准一维双链、三链无序系统在电子结构上存在很大的差异,即一维与带状结构的电子结构存在本质区别。在有序情况下,随着系统链数的增加,电子态密度的峰值数目同样明显增多。一维单链无序系统有2个峰值,准一维双链无序系统有4个峰值,准一维三链无序系统有6个峰值；对角无序体现系统的成分无序；非对角无序体现系统的结构和粒子边界效应。非对角无序对无序系统电子态密度的分布影响更大。态密度为零的能量区间的减少,是从一维到准一维,即在向二维过渡的变化中所带来的影响,是维数效应的体现。准一维无序系统电子可在两个方向上运动带来能带结构的变化,使一维情况下态密度为零的某些能量区间被覆盖。准一维三链无序系统电子态密度分布底部出现空白,说明准一维三链无序系统的这些能量区间上电子的态密度起伏比较小。（5）准一维多链无序体系中由于格点能量无序的存在,其电子波函数同样呈现出局域化特性；当体系大小及链数确定时,格点能量无序度的减小会导致在中间能区发生退局域化现象,表现为在中间能区电子波函数的局域化程度大于体系大小,即出现扩展态,且出现扩展态的能量区间随着无序度的减小而呈增大的趋势,同时,随着链数的增加,体系有向退局域化方向发展的趋势。在中间能区电子输运透射系数较大,而在低能区及高能区透射系数较小,同时格点能量无序与维度效应对体系的电子输运存在竞争效应,当体系格点数及链数一定时,体系的透射系数随着格点能量无序度的增大而减小,而当体系格点数及格点能量无序度一定时,准一维多链无序体系的透射系数随着体系链数的增大而增大。（6）在准一维DNA分子链鱼骨模型中,骨架格点的引入极大地影响了DNA分子的这些性质,当计入骨架格点的影响,随着环境无序度W的增大,电子态密度谱的峰值减小,整个能量本征值范围展宽,能带之间有逐渐融合趋势,能带间隙变窄,体现出了一定的无序系统特征,并且各种无序效应所产生的影响还不尽相同,其中二元无序所产生的影响最大；环境无序之下DNA分子中的电子态基本都是局域的,多数电子态的局域长度小于系统的长度；考虑骨架在位势的DNA分子可能具有半导体属性,存在着大小基本稳定的阈值,且电导σ随无序度W的变化呈现非单调性,随着W的增大,σ先增大后变小再增大。而对准一维Ladder模型的DNA分子链,研究发现人体的Ch22染色体中应该存在有弱关联,这种弱关联虽然还没强到使其成为导体,但能使其具有一定的电荷输运能力。也正是这种导电能力使人们对DNA作为分子导体、分子器件的应用前景充满着兴趣和期待。

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摘要

ABSTRACT

第一章绪言

1.1 研究意义

1.2 研究现状

1.3 无序体系主要理论研究成果

1.3.1 Anderson模型

1.3.2 标度理论

1.3.3 Mott假定及其电导理论

1.3.4 愈渗模型

1.3.5 Kubo-Greenwood公式

1.3.6 Miller—Abrahams电导

1.4 本文主要研究内容

第二章无序体系理论研究方法

2.1 负本征值理论

2.2 格林函数方法

2.3 无限阶微扰理论及本征矢的计算

2.4 多对角全随机厄米矩阵本征问题求解

2.5 传输矩阵方法

第三章一维DNA分子链电子结构与输运特性

3.1 引言

3.2 一维二元随机无序DNA分子链电子结构与输运特性

3.2.1 一维二元随机无序DNA分子链模型

3.2.2 一维二元随机无序DNA分子链电子态密度

3.2.3 一维二元随机DNA分子链电子输运系数

3.2.4 一维二元随机DNA分子链电子输运I-V特性

3.3 Cantor型DNA分子的电子结构与输运特性

3.3.1 Cantor型DNA分子模型

3.3.2 Cantor型DNA分子的电子态密度

3.3.3 Cantor型DNA分子的电子态局域长度和输运系数

3.3.4 Cantor型DNA分子的Lyapunov系数

3.3.5 Cantor型DNA分子的统计属性

3.4 Rudin-Shapir型DNA分子的电子结构与输运特性

3.4.1 RS型DNA分子模型

3.4.2 RS型DNA分子电子结构

3.4.3 RS型DNA分子电子态的输运性质

3.4.4 RS型DNA分子的统计属性

3.5 实际DNA分子的电子结构及输运性质

3.5.1 SRY序列

3.5.2 SRY序列的电子结构

3.5.3 SRY序列的输运系数

3.5.4 SRY序列的统计属性

3.6 本章小结

第四章准一维无序体系电子结构与输运特性

4.1 引言

4.2 准一维多链无序体系模型

4.3 准一维无序体系电子态密度

4.3.1 有序情况时准一维三平行链无序系统电子态密度

4.3.2 对角无序时准一维多链无序系统电子态密度

4.3.3 非对角无序时准一维多链无序系统电子态密度

4.3.4 完全无序时准一维多链无序系统电子态密度

4.3.5 一维、准一维无序体系电子态密度比较

4.4 准一维无序体系电子局域化特性

4.4.1 准一维多平行链无序系统电子波函数局域态

4.4.2 准一维多平行链无序体系电子波函数局域长度

4.5 准一维无序体系的电子输运性质

4.5.1 准一维多平行链无序体系电子输运传输矩阵模型

4.5.2 准一维多平行链无序体系透射系数

4.6 本章小结

第五章准一维DNA分子链电子结构与输运特性

5.1 引言

5.2 Fish-bone型DNA的电子结构和输运性质

5.2.1 Fish-bone型DNA分子模型

5.2.2 Fish-bone型DNA分子的电子结构

5.2.3 Fish-bone型DNA分子的电子输运性质

5.2.4 Fish-bone型DNA分子伏安特征

5.3 Ladder模型的DNA的电子结构和输运性质

5.3.1 Ladder型DNA分子模型

5.3.2 Ladder型DNA分子电子输运性质

5.4 本章小结

第六章全文工作总结

6.1 本文主要研究工作及结论

6.2 有待进一步开展的工作

参考文献

致谢

攻读学位期间主要的研究成果

一维及准一维无序体系电子输运性质研究

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