质子交换膜燃料电池用炭纸的研制

论文摘要

质子交换膜燃料电池（PEMFC）作为一种高效、环境友好的发电装置,得到各国政府和研究机构的重视。在PEMFC的各组件中,炭纸作为气体扩散层（GDL）的基底材料,不仅起着支撑催化剂层,稳定电极结构的作用,还承担着为电极反应提供气体通道、电子通道和排水通道等多重任务,是影响电极性能的关键部件之一。因此,研究和制备高性能的炭纸,对提高PEMFC的工作效率和加快其商业化进程均有重要意义。本实验以干法制备的聚丙烯腈（PAN）基炭纤维坯体为原料,采用化学气相沉积（CVD）、浸渍模压、浸渍模压与CVD复合工艺三种不同的工艺路线制备了PEMFC用炭纸,并对其组织结构、石墨化度、面电阻率、气体渗透速度、电池性能曲线进行了分析,结果表明：（1）采用CVD工艺制备的炭纸纤维间结合紧密,加强了电能传导,从而提高了炭纸的导电性能,石墨化后炭纸的面电阻率为33.3-34.9mΩ·cm。但是CVD对填充炭纸中孔隙的效果不明显,CVD后炭纸的厚度为889μm时,炭纸密度为0.125g·cm-3,小于炭纸使用要求密度。（2）采用浸渍模压工艺制备炭纸时,模压压力和模压温度是影响模压工艺的重要因素,对炭纸的厚度、密度、气体渗透速度、面电阻率都有显著的影响。选用改性酚醛树脂作为浸渍剂,在温度为150℃、压力为4MPa保压1h制备了厚度为183μm,密度为0.49g.cm-3,气体渗透速度为4498ml·mm/cm2·hr·mmAq,面电阻率为16.9mΩ·cm的炭纸,炭纸综合性能最佳。（3）采用浸渍模压与CVD复合工艺可在炭纸表面形成连续均匀的热解炭层,增强了纤维与基体的结合,减少了裂纹缺陷,加强了电流的传导。日本东丽炭纸的横向和纵向面电阻分别为0.43Ω和0.70Ω,自制炭纸的面电阻较小在0.21-0.45Ω之间,且横向和纵向的面电阻差异小。（4）采用浸渍模压和CVD复合工艺制备了密度为0.58 g.cm-3的炭纸,该炭纸在进气湿度较小的环境中使用时电池性能优于日本东丽炭纸。在低进气湿度RH60%的条件下,对应低电流密度为0.5A/cm2时,安装日本东丽炭纸的PEMFC的输出电压为0.67V,安装本实验炭纸的PEMFC输出电压为0.7V；对应高电流密度为2.0A/cm2时,安装日本东丽炭纸的PEMFC输出电压为0.28V,安装本实验炭纸的PEMFC的输出电压为0.38V。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 PEMFC工作原理
• 1.2 气体扩散层材料的研究进展
• 1.2.1 炭纸及其改性
• 1.2.2 炭纤维布
• 1.2.3 非织造布
• 1.3 化学气相沉积（CVD）
• 1.4 研究背景及研究内容
• 第二章 实验方法
• 2.1 实验方案
• 2.2 实验原料
• 2.2.1 炭纤维坯体
• 2.2.2 浸渍剂
• 2.3 实验过程
• 2.3.1 浸渍
• 2.3.2 模压
• 2.3.3 炭化
• 2.3.4 化学气相沉积
• 2.3.5 石墨化工艺
• 2.4 测试分析
• 2.4.1 厚度和表观密度
• 2.4.2 面电阻率的测定
• 2.4.3 气体渗透速度的测定
• 2.4.4 最大孔径的测定
• 2.4.5 金相分析
• 2.4.6 扫描电镜分析
• 2.4.7 石墨化度的测定
• 2.4.8 差热分析和热重分析
• 第三章 CVD工艺制备炭纸
• 3.1 CVD工艺制备炭纸的形貌
• 3.1.1 原料炭纤维坯体的SEM形貌
• 3.1.2 CVD制备炭纸的SEM形貌
• 3.1.3 CVD制备炭纸的金相分析
• 3.2 沉积工艺对炭纸结构及性能的影响
• 3.2.1 载气流量对炭纸结构的影响
• 3.2.2 载气流量对炭纸性能的影响
• 3.2.3 沉积时间对炭纸结构的影响
• 3.3 小结
• 第四章 浸渍模压工艺制备炭纸
• 4.1 不同种类浸渍剂对炭纸组织结构及性能的影响
• 4.1.1 不同种类浸渍剂对炭纸组织结构的影响
• 4.1.2 不同种类浸渍剂对炭纸石墨化度的影响
• 4.1.3 不同种类浸渍剂对炭纸面电阻率的影响
• 4.2 树脂炭含量对炭纸组织结构和性能的影响
• 4.2.1 树脂炭含量对炭纸组织结构的影响
• 4.2.2 树脂炭含量对炭纸面电阻率的影响
• 4.2.3 树脂炭的含量对炭纸气体渗透速度的影响
• 4.3 模压工艺对炭纸组织结构和性能的影响
• 4.3.1 模压压力对炭纸组织结构的影响
• 4.3.2 模压压力对炭纸厚度、密度的影响
• 4.3.3 模压压力对炭纸透气性的影响
• 4.3.4 模压压力对炭纸面电阻率的影响
• 4.4 模压温度对炭纸组织结构及性能的影响
• 4.4.1 模压温度对炭纸组织结构的影响
• 4.4.2 模压温度对炭纸密度、厚度的影响
• 4.4.3 模压温度对炭纸气体渗透速度的影响
• 4.4.4 模压温度对炭纸面电阻率的影响
• 4.5 小结
• 第五章 浸渍模压与CVD复合工艺制备炭纸
• 5.1 浸渍模压与CVD复合工艺制备炭纸的组织结构
• 5.2 浸渍模压与CVD复合工艺制备炭纸的性能
• 5.2.1 浸渍模压与CVD复合工艺制备炭纸的面电阻率
• 5.2.2 浸渍模压与CVD复合工艺制备炭纸的气体渗透速度
• 5.3 电池性能测试结果分析
• 5.3.1 面电阻
• 5.3.2 干氧气体透过阻力
• 5.3.3 进气湿度较小（RH60%）的条件下电池性能曲线
• 5.3.4 湿氧气体透过阻力
• 5.3.5 进气湿度（RH100%）的条件下电池性能曲线
• 5.4 小结
• 第六章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间主要研究成果