MCM-22分子筛的合成、改性及其在处理染料废水中的应用研究

论文摘要

MCM-22分子筛兼具十元环和十二元环的孔道特征,具有特殊的物化性质,已显示良好的应用前景。本论文旨在缩短MCM-22分子筛合成时间,降低合成成本,并通过掺杂改性优化其吸附方面的性能。本论文以硅溶胶为硅源、六亚甲基亚胺（HMI）为模板剂,按照SiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比,对常规合成MCM-22法和变温静态水热晶化法进行了比较,结果表明,变温静态水热晶化法缩短了合成的时间,降低了合成的温度,并合成出具有MWW层状结构的MCM-22分子筛。然后利用粉末X-射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）、傅立叶红外（FT-IR）、热重-差热（TG-DTA）、N2吸附脱附等方法对其进行了表征。结果表明合成的MCM-22分子筛结晶度良好,孔径均匀,比表面积达到了388 m2/g,属于良好的吸附和催化材料。因杂原子的引入可以有效地调节分子筛的性质,还可以引入其它活性中心,使分子筛具有特殊的催化性能。本论文通过掺杂引入金属铈（Ce）,按照0.0025Ce:SiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比合成了Ce-MCM-22,经XRD、TEM等表征表明,仍保持层状晶相结构特征,分子筛的有序结构性并没有被破坏,是一种较为新型的吸附材料。在Ce-MCM-22分子筛对模拟废水亚甲基蓝溶液的吸附性能研究中,结果表明在Ce-MCM-22分子筛的投加量为0.6g/L,亚甲基蓝浓度为2.0mg/L,pH为7,震荡吸附60分钟时,吸附效果最好,脱色率达到90.5%。Ce-MCM-22吸附动力方程拟二级方程y=0.4657x +1.2005,R2=0.9995,相对拟一级反应模型,这个结果相关性更好,更能真实地反映分子筛吸附亚甲蓝溶液的反应机理。然后通过掺杂钛（Ti）和非金属氮（N）元素,按照0.008N:SiO2∶0.03TiO2∶0.3HMI∶0.035Al2O3∶0.2NaOH∶20H2O的摩尔配比合成了N-Ti-MCM-22分子筛,并研究了它光催化降解模拟废水亚甲基蓝溶液的效果和溶液pH、亚甲基蓝浓度、分子筛投加量等因素对其效果的影响。结果表明,采用含氮量为0.008 mol的Ti-MCM-22分子筛光催化剂加入量为1g/L,亚甲基蓝溶液浓度4.0mg/L,pH值为中性左右,光催化时间40分钟,对亚甲基蓝脱色率和降解率分别达到95.9%和97.8%,是良好的复合催化材料。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 引言
• 2 文献综述
• 2.1 MCM-22 分子筛的研究背景
• 2.1.1 MCM-22 分子筛概况
• 2.1.2 MCM-22 分子筛的结构
• 2.1.3 MCM-22 分子筛的晶体生长机理
• 2.1.4 MCM-22 分子筛的性能
• 2.1.4.1 MCM-22 分子筛的孔道特性
• 2.1.4.2 MCM-22 分子筛的酸性
• 2.1.4.3 MCM-22 分子筛的吸附性能
• 2.2 MCM-22 分子筛的合成与表征
• 2.2.1 MCM-22 分子筛的水热晶化合成方法
• 2.2.2 杂原子MCM-22 分子筛的合成方法
• 2.3 MCM-22 的应用研究
• 2.3.1.M CM-22 分子筛在催化反应中的应用
• 2.3.2 环境保护方面的应用
• 2.3.3 烷基芳香族化合物的生产[]
• 2.3.4 烷基化反应
• 2.3.5 芳构化反应
• 2.3.6 催化裂化
• 2.4 稀土金属铈掺杂与改性机理
• 2.4.1 掺杂机理
• 2.4.2 改性机理
• 2.5 掺杂稀土金属Ce 元素的分子筛在环境工程中的应用
• 2.5.1 光催化降解有机污染物
• 2.5.2 吸附亚硝胺
• 2.6 Ti-MWW 分子筛的制备方法
• 2.7 掺杂Ti 光催化剂的应用
• 2.7.1 无机污染物的光催化降解
• 2.7.2 有机污染废水的处理
• 2.7.3 制作防雾与自清洁涂层
• 2.7.4 抗菌材料
• 2.8 本论文研究目标与内容
• 3 MCM-22 分子筛的变温合成与表征
• 3.1 引言
• 3.2 实验原料及药品
• 3.3 实验仪器及设备
• 3.3.1 水热反应釜
• 3.3.2 其它设备
• 3.4 实验内容
• 3.4.1 实验设计
• 3.4.2 实验工艺流程图
• 3.5 样品测试与表征
• 3.5.1 X-射线衍射分析（XRD）
• 3.5.2 扫描电镜（SEM）
• 3.5.3 透射电子显微镜（TEM）
• 3.5.4 傅立叶红外（FT-IR）
• 3.5.5 差热-热重分析（TG-DTA）
• 2 物理吸附脱附'>3.5.6 N₂物理吸附脱附
• 3.6 实验结果与讨论
• 3.6.1 不同变温制度条件下合成的MCM-22 分子筛的XRD 比较
• 3.6.2 XRD 分析
• 3.6.3 SEM 分析
• 3.6.4 TEM 分析
• 3.6.5 FT-IR 分析
• 3.6.6 TG-DTA 分析
• 3.6.7 氮气吸附脱附
• 3.7 本章小节
• 4 Ce-MCM-22 分子筛的合成与吸附性能研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验原料及药品
• 4.3 实验仪器及设备
• 4.4 实验设计
• 4.4.1 Ce-MCM-22 分子筛的制备
• 4.4.2 亚甲基蓝吸附试验
• 4.4.3 吸附动力学
• 4.5 结果分析与讨论
• 4.5.1 不同掺Ce 量对吸附效果的影响
• 4.5.2 分子筛用量对亚甲基蓝吸附效果的影响
• 4.5.3 亚甲基蓝浓度对吸附效果的影响
• 4.5.4 吸附时间对吸附效果的影响
• 4.5.5 pH 值对吸附效果的影响
• 4.5.6 最佳组合实验
• 4.5.7 吸附动力学试验
• 4.5.7.1 拟一级模型
• 4.5.7.2 拟二级模型
• 4.5.8 XRD 分析
• 4.5.9 SEM 分析
• 4.5.10 TEM 分析
• 4.5.11 吸附机理分析
• 4.6 本章小结
• 5 N-Ti-MCM-22 分子筛光催化剂的合成与研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验原料及药品
• 5.3 实验仪器及设备
• 5.4 实验内容
• 5.4.1 实验设计
• 5.4.2 亚甲基蓝光催化试验
• 5.5 结果分析与讨论
• 5.5.1 不同掺氮量的分子筛光催化效果比较
• 5.5.2 N-Ti-MCM-22 分子筛用量对光催化的影响
• 5.5.3 反应溶液的pH 值对光催化的影响
• 5.5.4 亚甲基蓝溶液初始浓度对光催化效果的影响
• 5.5.5 光催化时间对光催化效果的影响
• 5.5.6 XRD 分析
• 5.5.7 TEM 和EDS 分析
• 5.5.8 光催化机理分析
• 5.6 本章小节
• 6 全文结论
• 7 问题与不足
• 硕士期间发表的论文
• 硕士期间参加的项目
• 致谢
• 参考文献