铅同位素比值测定的激光共振电离研究

论文摘要

用铅同位素示踪技术可以根据区域内多金属结核有关岩石、矿物的铅同位素组成和它们之间的关系来进行模式年龄定年、判断物质来源,研究块体性质、块体边界和地体发展变化,揭示层圈之间的物质交换和化学环境,探讨矿床成因和矿体区域分布,具体指导矿物资源的勘探与开发。因此铅同位素比值在海洋资源探测、模式年龄定年、海洋环境、沉积、岩石、矿物和地球化学研究以及陆地矿床的化探评价方面具有特殊的意义。 同位素稀释质谱法(IDMS)与电感耦合等离子质谱法(ICPMS)是铅同位素比值测定最常用的质谱方法。这两种方法精确度都比较高,但其样品预处理过程复杂,消耗时间长,而且存在着严重的同质异位素干扰问题。随着激光技术的发展而发展起来的基于激光共振电离谱学(RIS)的样品分析技术,不需对样品进行复杂的预处理,具有快速、实时的特点。该方法的汽化和电离均由激光来实现,且电离过程是共振激发,元素选择性强,不会电离同质异位素;将RIS与质谱仪相结合用于固体样品分析,克服了IDMS与ICPMS存在的不足,具有明显的优势。在通过该方法实现对同位素的有效定量测定的实际应用中,应解决的关键问题是:如何对所选择同位素原子进行饱和激发和饱和电离;如何匹配每一步的激光强度,使电离过程达到最佳;如何减小由于同位素超精细结构及同位素位移的存在而引起的各同位素电离效率不一致的激光诱导同位素歧视效应。本文以铅同位素的比值测定为目的,通过理论分析和数字模拟的方法就以上问题进行了较深入的探讨。 论文包括三大部分。引言和第一章为第一部分——综述部分,主要介绍了铅同位素比值的应用及测量方法、激光共振电离光谱学原理及其应用与发展、激光共振电离质谱法测定同位素比值的实验及理论的国内外研究现状。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 引言
• §0.1 课题的引出和来源
• §0.1.1 铅同位素的比值分析及应用
• §0.1.2 同位素比值测定的质谱学方法
• §0.1.3 测定铅同位素比值的传统质谱学方法
• §0.1.4 测定铅同位素比值的激光共振电离质谱法
• §0.2 国内外的研究现状
• §0.3 本论文的主要工作及安排
• 第一章 激光共振电离光谱学原理及应用
• §1.1 激光共振电离光谱学
• §1.2 电子与离子的检测方法
• §1.2.1 脉冲电离室
• §1.2.2 比例计数器
• §1.2.3 盖革—弥勒计数器
• §1.2.4 电子倍增器
• §1.3 激光共振电离技术的发展与应用
• §1.3.1 激光共振电离技术在原子光谱中的应用
• §1.3.2 激光共振电离技术在分子光谱中的应用
• §1.3.3 激光共振电离技术在态分辨探测中的应用
• §1.3.4 激光共振电离技术在化学分析中的应用
• 第二章 铅同位素激光共振电离过程的数值模拟
• §2.1 铅同位素激光共振电离方案
• §2.2 激光共振电离过程各种方案的速率方程
• §2.2.1 “1+1+1”三步三色三光子激光共振电离过程的速率方程
• §2.2.2 “1+1”两步双光子激光共振电离过程的速率方程
• §2.2.3 “2+1”两步三光子激光共振电离过程的速率方程
• §2.3 程序运行中速率方程的修正
• §2.3.1 “1+1+1”三步三光子激光共振电离过程速率方程的修正
• §2.3.2 “1+1”两步双光子激光共振电离过程的速率方程的修正
• §2.3.3 “2+1”两步三光子激光共振电离过程的速率方程的修正
• §2.4 软件介绍
• 第三章 铅同位素激光共振电离规律的研究
• §3.1 铅同位素共振电离过程中各能级粒子数的变化规律
• §3.2 铅同位素共振电离效率的计算
• §3.2.1 “1+1+1”激光共振电离过程
• §3.2.2 “1+1”激光共振电离过程
• §3.2.3 “2+1”激光共振电离过程
• §3.3 铅同位素饱和激发与饱和电离的规律及饱和阈值条件
• §3.4 铅同位素激光共振电离过程电离效率的等高线图
• §3.5 结果讨论
• §3.6 结论
• 第四章 铅同位素的激光共振跃迁几率的修正
• §4.1 同位素位移
• §4.2 原子能级的超精细结构
• §4.3 铅的同位素位移及能级分裂
• §4.4 铅同位素的激光共振跃迁几率的修正
• 第五章 激光共振电离过程中铅的同位素歧视效应研究
• §5.1 激光中心波长对铅同位素歧视效应的影响
• §5.2 激发光线宽对铅同位素歧视效应的影响
• §5.3 激发光峰值密度对铅同位素歧视效应的影响
• §5.4 结论
• 结束语
• 致谢
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间参加的工作
• 学术论文情况