碳纳米管修饰酶电极的制备及应用和酶生物燃料电池的研制

论文摘要

本论文主要综述了两方面的内容:一、功能化多壁碳纳米管修饰酶电极的制备与研究及其在酶生物燃料电池中的应用研究;二、采用电聚合共沉积的方法固定酶和以聚合物为载体固定酶、阴阳极与质子交换膜热压在一起两种方法,制备了两种基于乙醇脱氢酶为催化剂的生物燃料电池,并对它们的性能进行分析研究。主要研究工作如下:1.制作了一种功能化多壁碳纳米管（MWCNTs）修饰的葡萄糖氧化酶电极,并对其过程产物进行FT-IR、SEM、AFM、XRD等分析与研究,比较了处理前后碳纳米管对酶的吸附量以及酶固定前后的热稳定性;并研究了电极的电化学特性,结果表明该修饰电极上的GOD对葡萄糖的氧化仍然具有很好的生物电催化性,且热稳定性良好。2.把上述制作的修饰电极作为电池的阳极、系列处理过的碳纸作为阴极,组装成一种新型的以葡萄糖氧化酶为生物催化剂的酶生物燃料电池,并研究了反应机理及电池的性能。结果表明,用表面修饰过的碳纳米管作为酶的固定化载体,可促进电子的直接传递。电池的电化学性能表明碳纳米粒子作为酶电极的直接电化学载体可以取得比较好的效果。3.采用电聚合共沉积的方法把乙醇脱氢酶固定在亚甲基绿的聚合物膜里,制得的电极作为阳极与喷涂有Pt催化剂的碳纸（作为阴极）,组装成一种以乙醇作为底物的酶燃料电池,并研究电池的电化学性能和工作原理。4.制作了一种以乙醇脱氢酶为催化剂、阴阳极与质子交换膜热压在一起的“三合一膜”生物燃料电池,其中双面碳布作为基底电极,亚甲基绿的聚合物薄膜为固定酶的载体,并对电池的电化学性能和电子转移机理进行研究探讨。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪言
• 1.1 碳纳米管简介
• 1.1.1 碳纳米管的分类与性能
• 1.1.2 碳纳米管的功能化进展
• 1.1.3 碳纳米管在生物电化学上的应用研究
• 1.1.3.1 利用碳纳米管改善生物分子的氧化还原可逆性
• 1.1.3.2 利用碳纳米管降低氧化还原反应的过电位
• 1.1.3.3 利用碳纳米管固定化酶
• 1.1.3.4 利用碳纳米管进行直接电子传递
• 1.1.4 碳纳米管生物电化学应用的前景展望
• 1.2 生物燃料电池的研究
• 1.2.1 生物燃料电池的特点
• 1.2.2 生物燃料电池的工作原理及分类
• 1.2.3 酶生物燃料电池的研究概况
• 1.2.4 生物燃料电池发展的前景展望
• 1.3 本论文的研究目的及意义
• 参考文献
• 第2章 功能化多壁碳纳米管修饰酶电极的制备与研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 试剂及仪器
• 2.2.2 碳纳米管的功能化
• 2.2.3 碳纳米管的氨基化
• 2.2.4 戊二醛交联
• 2.2.5 吸附葡萄糖氧化酶
• 2.2.6 Pt电极的预处理
• 2.2.7 Nafion-GOD-MWCNTs/Pt电极的制作
• 2.2.8 酶的活性测定
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 处理前后多壁碳纳米管的SEM图
• 2.3.2 FT-IR光谱分析
• 2.3.3 碳纳米管X射线衍射谱
• 2.3.4 碳纳米管在电极表面的AFM图
• 2.3.5 GOD-MWCNT/ Pt 电极电化学行为
• 2.3.6 GOD- MWCNTs / Pt电极对β-D（+） 葡萄糖的电催化氧化
• 2.3.7 传质特性
• 2.3.8 酶的吸附量
• 2.3.9 酶的热稳定性
• 2.4 结论
• 参考文献
• 第3章 功能化碳纳米管修饰酶电极在生物燃料电池中的应用
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂及仪器
• 3.2.2 电池正极基底电极的制备
• 3.2.3 电池正极材料的制备
• 3.2.4 电池负极的制备
• 3.2.5 质子交换膜的预处理
• 3.2.6 燃料电池的装配和工作原理
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 电池的极化实验
• 3.3.2 电池输出特性影响参数
• 3.3.3 电极的CV扫描
• 3.3.4 电池工作性能
• 3.4 结论
• 参考文献
• 第4章 以乙醇脱氢酶为生物催化剂的生物燃料电池
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂及仪器
• 4.2.2 碳布和铂电极的预处理
• 4.2.3 酶电极的制作
• 4.2.4 阴极的制备
• 4.2.5 质子交换膜的预处理
• 4.2.6 电池的组装
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 CV扫描分析
• 4.3.2 电池的极化实验
• 4.3.3 电池的输出性能最佳参数测定
• 4.3.4 电池长期工作的稳定性
• 4.4 结论
• 参考文献
• 第5章 “三合一”膜燃料电池的制备与性能研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂及仪器
• 5.2.2 阳极上聚合物的制备
• 5.2.3 质子交换膜的预处理
• 5.2.4 膜三合一电极（MEA）的制备
• 5.2.5 ADH/ TBAB/ Nafion混合溶液的制备
• 5.2.6 三合一膜燃料电池的组装
• 5.3 结果与讨论
• 5.3.1 SEM图
• 5.3.2 CV扫描分析
• 5.3.3 FT–IR红外光谱分析
• 5.3.4 电池的极化实验
• 5.3.5 电池性能影响因素
• 5.3.6 电池的电子传递示意图
• 5.3.7 电池工作性能
• 5.4 结论
• 参考文献
• 第6章 结论及工作展望
• 6.1 结论
• 6.2 本论文创新之处
• 6.3 工作展望
• 硕士学位期间发表及完成的论文
• 致谢语