高活性骨架钌的催化氢化研究

论文摘要

在化学工业中,催化加氢反应的应用十分广泛的,用氢气对碳碳双键的饱和,以及对脂肪酸和脂肪酸酯的羰基还原在油脂化学工业中是这种形式的两个最重要反应。化学反应中,在许多情况下,催化氢化的方法常常可以代替化学的还原方法。与化学还原方法相比催化氢化的优点在于产品纯度高,易分离。此外,它除了还原双键以外可以用来还原各种不同的有机化合物,如:硝基、羰基、氨基、芳香族及杂环化合物、羟基、羧基。本文的主要研究是在骨架钌催化剂存在下用氢气对苯乙酮的多相高选择性加氢和完全加氢,以及硝基芳香类化合物,酚类化合物,腈类化合物,苯,氯苯,苯甲酸酯,硝基吡啶的氢化。苯乙酮的多相催化氢化反应,用传统的负载型铂、镍、钌、铑、钯催化剂时,由于苯环同时加氢,产物醇氢解成烃,副产物多,醇的产率不高。本文用骨架钌做催化剂,研究了苯乙酮加氢反应条件的优化。在50℃,0. 4 MPa下异丙醇溶剂中,催化剂表现出很高的活性和选择性。生成α-苯乙醇的选择性高达91. 8%;90℃,0. 4 MPa,氢气过量的情况下,苯乙酮完全氢化,转化率在9小时内高达100%,纯度为100%。并且,骨架钌催化剂不需要经过任何处理可以重复使用二十多次而保持着很高的活性。硝基芳香类化合物,酚类化合物,腈类化合物,苯,氯苯,苯甲酸酯,硝基吡啶的氢化还原也是催化氢化研究的热点。本文考察了在骨架钌催化剂存在下苯,苯酚,氯苯,吡啶,苯甲酸酯,硝基苯,苯甲腈,对硝基苯胺,硝基吡啶的氮氧化物等在温和条件下的氢化反应活性。

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Abstract

引言

1 第一章文献综述

1. 1 石油炼制工艺中的氢化研究进展

1. 1. 1 芳香烃加氢

1. 1. 2 加氢脱硫（HDS）

1. 1. 3 加氢脱氮（HDN）

1. 1. 4 加氢脱氧（HDO）

1. 2 油脂工业氢化研究进展

1. 2. 1 国内外油脂催化加氢催化剂的研究现状

1. 2. 2 脂肪酸和油脂的氢化工艺

1. 2. 3 国内外脂肪酸加氢还原工艺开发与概况

1. 3 有机中间体催化加氢研究进展

1. 3. 1 3，3’-二氯联苯胺

1. 3. 2 对氨基酚

1. 3. 3 邻氯苯胺

1. 3. 4 对甲苯胺

1. 3. 5 苯部分加氢制环己烯

1. 3. 6 苯胺催化加氢

1. 3. 7 氯代芳香硝基化合物的还原

1. 4 多相不对称催化氢化研究

1. 5 催化剂的组成、结构和活性[34]

1. 5. 1 Pd-C催化剂

1. 5. 2 Raney-Ni催化剂

1. 5. 3 Raney-Fe催化剂

1. 5. 4 Ru催化剂

1. 6 国内外常用加氢转化催化剂

加氢催化剂的选用原则：

1. 7 非晶合金镍系催化剂研究进展

2 第二章骨架钌催化剂的Ru-Al体系

2. 1 骨架钉催化剂的预处理

2. 2 苯乙酮的氢化研究

2. 2. 1 苯乙酮部分氢化

2. 2. 2 苯乙酮全部氢化

2. 3 苯酚的催化氢化

2. 4 苯的催化氢化

2. 5 氯苯的催化氢化

2. 6 苯甲酸甲酯的催化氢化

2. 7 苯甲腈的催化氢化

2. 8 硝基苯的催化氢化

2. 9 对硝基苯胺的催化氢化

2. 10 间硝基苯胺的催化氢化

2. 11 邻硝基甲苯的催化氢化

2. 12 4-氯-2硝基甲苯的催化氢化

2. 13 吡啶的催化氢化

2. 14 4-硝基吡啶氮氧化合物的氢化

2. 14. 1 毗啶氮氧化合物的合成

2. 14. 2 4-硝基吡啶氮氧化合物的合成

2. 14. 3 4-硝基吡啶氮氧化合物的氢化

2. 15 三丙酮三过氧化物的催化氢化

2. 16 乙腈的催化氢化

2. 17 间氯过氧苯甲酸的氢化还原

2. 18 邻硝基甲苯的氢化还原

2. 19 不加氢气条件下苯酚的还原

3 第三章Raney-Ru催化剂的重复使用

3. 1 催化剂1

3. 2 催化剂2

4 第四章Raney-Ru-Ni催化剂体系

4. 1 Raney-Ru-Ni催化剂的预处理

4. 2 苯乙酮的催化氢化

4. 3 苯酚的催化氢化

4. 4 硝基苯的催化氢化

4. 5 三丙酮三过氧化物的催化氢化

4. 6 1，2-环氧辛烷的催化氢化

4. 7 不加氢气条件下的Raney Ru-Ni的还原研究

4. 7. 1 苯乙酮的还原

4. 7. 2 苯酚的还原

4. 7. 3 三丙酮三过氧化物的还原

5 第五章结果与讨论

6 第六章结论

7 第七章参考文献

附录A 实验谱图

8 攻读硕士学位期间发表学术论文情况

9 致谢

10 大连理工大学学位论文版权使用授权书

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