论文摘要
本论文采用静态批式吸附法与微观表征（如FTIR、XRD、XPS等技术）相结合研究凹凸棒石粘土与Ni（Ⅱ）、Pb（Ⅱ）、Eu（Ⅲ）、Th（Ⅳ）作用机理和模式。本论文共分十章。第一章简要介绍了论文的选题背景、依据以及研究的基本内容和总体方案。第二章简要回顾了与固-液界面吸附相关的一些基本概念和理论。第三章介绍了本工作的详细实验方法。第四章使用FTIR、XRD、XPS和酸碱滴定分别对凹凸棒石的结构、主要元素组成、官能团和表面“吸附位”进行了详细的表征,得出其本征酸度常数和“表面位”浓度等相关参数。第五、六章分别对Ni（Ⅱ）在Na-凹凸棒石粘土、柠檬酸铵改性凹凸棒石粘土上吸附进行了详细研究。结果表明Ni（Ⅱ）的凹凸棒石上的吸附作用受pH值、离子强度影响明显;在pH＜8时,离子强度的影响强烈;而当pH＞8时,Ni（Ⅱ）的吸附不受离子强度的影响。吸附一解吸实验研究表明当pH=6.0时,Ni（Ⅱ）的吸附是可逆的。pH＜8时,离交换或外部络合是Ni（Ⅱ）在钠基凹凸棒石上吸附主要的机理;而pH＞8时,主要是内部络合模式。腐殖酸的影响表明FA和HA对Ni（Ⅱ）的吸附均有一定抑制作用。温度影响表明温度升高有利于Ni（Ⅱ）在钠基凹凸棒石表面上吸附,且该吸附是一吸热、自发的过程。柠檬酸铵改性凹凸棒石后明显改善或提高了对金属离子Ni（Ⅱ）的吸附作用。在低pH值条件下受外来干扰离子影响明显,在较高pH值条件下却几乎不受外来离子干扰;柠檬酸铵改性凹凸棒石粘土提高了对Ni（Ⅱ）的吸附效果,但是高温处理的凹凸棒石（500℃）由于其结构遭到破坏而使吸附能力减弱。第七、八章分别讨论了Pb（Ⅱ）在高温活化凹凸棒石上吸附;Eu（Ⅲ）在Na-凹凸棒石上吸附研究;并采用FITEQL对Pb（Ⅱ）、Eu（Ⅲ）的吸附进行表面络合拟合,结果表明在低pH值下主要是“弱位”（=WOH）与金属离子Pb（Ⅱ）、Eu（Ⅲ）发生络合作用;在高pH值下则主要是“强位”（=SO-）与金属离子Pb（Ⅱ）、Eu（Ⅲ）发生络合作用;且离子强度对吸附机理有一定影响。实验结果表明,HA对Eu（Ⅲ）的吸附有明显的影响:在pH＜4时,腐殖酸HS对吸附影响不明显,当4＜pH＜6时,HS开始抑制Eu（Ⅲ）在Na-凹凸棒石上的吸附,在pH6-8时,吸附作用达到最低,当pH＞8是,吸附又开始随pH值升高而逐渐增大。第九章研究了高温活化凹凸棒石对Th（Ⅳ）的吸附性能。pH值对Th（Ⅳ）在凹凸棒石粘土上的吸附有显著影响,而离子强度对吸附的影响却相对较弱;Th（Ⅳ）凹凸棒石表面主要发生内部络合,腐殖酸FA和HA对吸附有很大的促进作用;腐殖酸的加入次序对Th（Ⅳ）在凹凸棒石上吸附没有明显影响;另外提高反应温度有利于Th（Ⅳ）在高温活化凹凸棒石粘土上的吸附,实验结果表明Th（Ⅳ）在凹凸棒上吸附是自发吸热的过程;最后,高温活化凹凸棒石粘土对Th（Ⅳ）的吸附是不可逆的过程;但是在FA存在的吸附体系中,Th（Ⅳ）的吸附几乎是一个可逆的过程。第十章对本论文的研究结果进行总结,并对以后的研究提出一些设想。实验结果表明,凹凸棒石对重金属离子及放射性核素具有较强的吸附能力,其柠檬酸铵的有机改性凹凸棒石粘土对吸附高浓度重金属离子方面具有优势。一般凹凸棒石对Ni（Ⅱ）、Pb（Ⅱ）、Eu（Ⅲ）、Tb（Ⅳ）的吸附率随体系pH的增大而提高,随体系离子强度的增大而降低。土壤提取物FA/HA对凹凸棒石吸附性能的影响随金属离子种类的不同而不同,在不同的pH区段影响不同。重金属离子和放射性核素在凹凸棒石上的吸附热力学参数计算结果表明,在本实验条件下吸附是个自发的、反应限度很大、放热的过程。表面络合和离子交换是重金属离子和放射性核素在凹凸棒石上的主要吸附机理。
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摘要Abstract第一章 绪论1.1 引言（论文选题依据及研究意义）1.1.1 放射性核素及重金属离子污染的来源及其危害1.1.2 处理含放射性核素及重金属离子污染物的方法1.2 凹凸棒石粘土的结构、物化性质和应用简介1.2.1 凹凸棒石的矿物学定义及其主要分布特点1.2.2 凹凸棒石粘土结构1.2.3 凹凸棒石粘土的应用1.3 腐殖酸类物质简介1.3.1 腐殖酸的存在和结构1.3.2 腐殖酸的性质1.4 本课题的来源、目的、意义及主要研究内容1.4.1 凹凸棒石对放射性核素及重金属离子吸附性能研究中存在的问题1.4.2 本论文的研究内容、方案及目标参考文献1第二章 固-液界面吸附的基本概念和理论2.1 固-液界面吸附的基本概念2.2 影响固-液相吸附的因素2.2.1 吸附剂表面性质2.2.2 吸附质的性质2.2.3 pH值2.2.4 离子强度2.2.5 温度2.3 固-液界面间的反应2.4 吸附热力学研究2.5 吸附动力学研究2.6 吸附常用吸附模型d）模型'>2.6.1 分配系数（Kd）模型2.6.2 吸附等温模型2.6.3 离子交换模型2.7 表面络合模型2.7.1 表面络合模型的特点2.7.2 表面双电层结构2.7.3 表面配位反应模式2.7.4 FITEQL软件简介参考文献2第三章 实验部分3.1 实验材料3.1.1 实验原料和试剂3.1.2 实验仪器与设备表3.2 吸附剂（凹凸棒石粘土）的提纯及活化3.2.1 天然凹凸棒石粘土的纯化3.2.2 高温活化凹凸棒石粘土制备3.2.3 Na-基凹凸棒石粘土制备3.2.4 柠檬酸铵改性凹凸棒石粘土（ACT-attapulgite）制备3.3 凹凸棒石粘土的表征3.4 凹凸棒石粘土表面电位滴定3.4.1 凹凸棒石粘土滴定过程3.4.2 滴定数据计算3.5 放射性核素及重金属离子的吸附实验3.5.1 吸附实验过程3.5.2 吸附结果计算3.6 标准曲线绘制3.6.1 镍离子Ni（Ⅱ）的分析3.6.2 铅离子Pb（Ⅱ）的分析3.6.3 铕离子Eu（Ⅲ）的分析3.6.4 钍离子Th（Ⅳ）的分析3.7 金属离子在凹凸棒石粘土上的吸附形态研究参考文献3第四章 凹凸棒石粘土的表征4.1 引言4.2 凹凸棒石粘土的表征4.2.1 XPS分析4.2.2 XRD分析4.2.3 FIT-IR分析4.3 凹凸棒石粘土表面酸碱性质4.3.1 凹凸棒石粘土酸碱滴定曲线4.3.2 反应质子总浓度（TOTH）表面反应位总浓度（Hs）:4.3.3 表面络合模型拟合结果4.3.3.1 表面络合模型质子化反应假设4.3.3.2 表面络合模型拟合结果4.4 本章小结参考文献4第五章 Ni（Ⅱ）在NA-凹凸棒石粘土上吸附研究5.1 引言5.2 结果与讨论5.2.1 钠基凹凸棒石粘土XRD分析5.2.2 接触时间的影响5.2.3 凹凸棒石粘土浓度对Ni（Ⅱ）吸附的影响5.2.4 体系pH值和离子强度对Ni（Ⅱ）在钠基凹凸棒石上的吸附影响5.2.5 温度对吸附的影响5.2.6 吸附-解吸5.2.7 腐殖酸HS（Humic Substance）的影响5.3 小结参考文献5第六章 Ni（Ⅱ）在柠檬酸铵（ACT）改性凹凸棒石粘土上吸附研究6.1 引言6.2 结果与讨论6.2.1 FTIR红外光谱分析6.2.2 XRD分析6.2.3 振荡时间和动力学研究6.2.4 四种不同吸附剂对Ni（Ⅱ）的吸附比较6.2.5 pH值和干扰离子对吸附影响6.2.6 Ni（Ⅱ）在ACT-凹凸棒石粘土表面上吸附热力学研究6.2.7 Ni（Ⅱ）在ACT-凹凸棒石粘土表面上吸附-解吸研究6.3 小结参考文献6第七章 凹凸棒石粘土对Pb（Ⅱ）吸附研究7.1 引言7.2 结果与讨论7.2.1 高温活化凹凸棒石粘土表面酸碱滴定7.2.2 接触时间的影响7.2.3 高温活化凹凸棒石浓度影响7.2.4 pH值和离子强度的影响7.2.5 表面络合模型7.2.6 Pb（Ⅱ）在高温活化凹凸棒石粘土上吸附的热力学研究7.2.7 Pb（Ⅱ）在高温活化凹凸棒石粘土上吸附-解吸等温线7.3 本章小结参考文献7第八章 Eu（Ⅲ）在NA-凹凸棒石上的吸附研究8.1 前言8.2 结果与讨论8.2.1 Na-凹凸棒石粘土表面酸碱性质的表征pzc)'>8.2.2 Na-凹凸棒石粘土表面零电荷点(pHpzc)8.2.3 Na-凹凸棒石粘土浓度对Eu（Ⅲ）的吸附影响8.2.4 pH值和离子强度对Eu（Ⅲ）在Na-凹凸棒石粘土上吸附影响8.2.5 Eu（Ⅲ）浓度对吸附影响8.2.6 温度对Eu（Ⅲ）在Na-凹凸棒石上吸附影响8.2.7 腐殖酸HS对Eu（Ⅲ）在Na-凹凸棒石上吸附影响8.2.8 表面络合模型8.2.9 吸附等温线5/2的XPS光谱分析'>8.2.10 Eu3d5/2的XPS光谱分析8.3 本章小结参考文献8第九章 离子强度、温度、pH和腐殖酸对Th（Ⅳ）在凹凸棒石吸附的影响9.1.前言9.2 结果和讨论9.2.1 XRD分析9.2.2 振荡时间对吸附的影响9.2.3 pH、离子强度和腐殖酸对吸附影响9.2.4 吸附等温线9.2.5 温度的影响9.2.6 Th（Ⅳ）在凹凸棒上的解吸9.2.7 FA/HA加入次序对Th（Ⅳ）在凹凸棒上吸附影响9.3 本章小结参考文献9第十章 结论和展望致谢硕士期间发表的论文
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放射性核素Eu（Ⅲ）、Th（Ⅳ）和重金属离子Pb（Ⅱ）、Ni（Ⅱ）在凹凸棒石上吸附研究
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