负载型TiO2光催化降解典型气相有机污染物的研究

论文摘要

随着工业化的发展,挥发性有机物带来的大气污染问题越来越严重,尤其是室内气相有机污染物严重危害到人们的身体健康,影响人们的生活,室内空气净化变得尤为迫切和重要。在众多治理室内空气污染的技术中,TiO2光催化降解有机污染物是一种较为理想的具有竞争力的治理方法。以钛酸四丁酯为前躯体,采用溶胶-凝胶法制得Fe、N离子共掺杂的以活性炭（AC）为载体的复合光催化剂（TiO2/AC）,在紫外光照射下进行了气相丙酮的光催化降解研究。探讨了丙酮初始质量浓度、紫外光光强、催化剂的用量、反应器内湿度等因素对其降解率的影响。结果表明,活性炭与TiO2的协同作用大大提高了对丙酮的降解效果;紫外光强度增加对丙酮降解率有一定提高;使用3 g光催化剂,丙酮的初始质量浓度为39.40 mg/L,反应器内的相对湿度为63%时,丙酮的降解效果最好,反应155 min后丙酮的降解率达92.63%;催化剂循环使用6次后丙酮降解率为85.61%。以活性炭纤维（ACF）为载体,采用溶胶-凝胶法和浸涂法制得制备了N、Fe和S三元共掺改性的TiO2/ACF复合光催化剂,并利用扫描电子显微镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）和紫外-可见光（UV-Vis）吸收光谱等对TiO2/ACF复合光催化剂进行了结构和性能表征。SEM分析发现,TiO2以膜状较好地包覆在ACF表面;XRD分析表明,TiO2均以锐钛矿相存在,元素掺杂和载体负载对TiO2结构影响较小;UV-Vis吸收谱显示,N、Fe和S三元共掺杂使TiO2的对可见光区的响应明显增强。实验考察不同负载方法、掺杂元素及TiO2负载量对负载型TiO2光催化活性的影响,结果表明,溶胶-凝胶法负载制备的N、Fe、S共掺的TiO2负载量为8%（wt）的TiO2/ACF对甲苯的光催化降解效果最好。通过研究相对湿度、光源和光强度以及污染物初始质量浓度等反应条件对TiO2/ACF下甲苯、丙酮和甲醛三种污染物光催化降解的影响,结果表明:光强度越大,污染物的降解效果越好,且污染物的降解率在紫外光下比可见光下高;在实验条件下,TiO2/ACF光催化降解甲苯、丙酮和甲醛的最佳相对湿度分别为69%、61%和56%;随着初始质量浓度的增大,反应速率常数反而降低,甲醛、丙酮和甲苯的污染物的气相光催化降解符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。光催化剂TiO2/ACF重复使用6次后,其对甲苯的降解率大于90%,说明该催化剂比较稳定。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 2 光催化剂的研究背景'>1.1 Ti0₂光催化剂的研究背景
• 1.1.1 气相有机污染物及其危害
• 1.1.2 VOCs 处理方法
• 2 光催化处理VOCs 的应用'>1.1.3 Ti0₂ 光催化处理VOCs 的应用
• 2 光催化反应原理'>1.2 Ti0₂光催化反应原理
• 1.2.1 半导体光催化基础
• 2 光催化降解VOCs 的原理'>1.2.2 Ti0₂ 光催化降解VOCs 的原理
• 2 光催化剂的掺杂改性'>1.3 Ti0₂光催化剂的掺杂改性
• 1.3.1 金属离子掺杂
• 1.3.2 非金属元素掺杂
• 1.3.3 共掺杂
• 2 光催化剂的负载'>1.4 Ti0₂光催化剂的负载
• 1.4.1 载体的作用
• 2 催化剂所用载体'>1.4.2 负载Ti0₂催化剂所用载体
• 2 光催化剂的负载方法'>1.4.3 Ti0₂光催化剂的负载方法
• 1.5 光催化反应的动力学
• 1.5.1 光催化反应的动力学模型
• 1.5.2 光催化反应过程中的影响因素
• 1.6 催化剂失活与再生
• 1.7 本文的研究背景和研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验仪器
• 2.2 实验药品
• 2.3 气相色谱操作条件
• 2.4 绘制标准曲线
• 2.5 光催化剂的制备
• 2.5.1 溶胶-凝胶技术的基本原理
• 2 的制备'>2.5.2 纳米Ti0₂的制备
• 2/AC 复合光催化剂的制备'>2.5.3 Ti0₂/AC 复合光催化剂的制备
• 2/ACF 复合光催化剂的制备'>2.5.4 Ti0₂/ACF 复合光催化剂的制备
• 2.6 催化剂的表征
• 2.6.1 SEM 分析
• 2.6.2 XRD 分析
• 2.6.3 UV-Vis 吸收光谱分析
• 2.7 光催化降解实验
• 2光催化降解气相丙酮'>第三章 活性炭负载Ti0₂光催化降解气相丙酮
• 2 处理丙酮的优越性测试'>3.1 AC 负载Ti0₂处理丙酮的优越性测试
• 2/AC 光催化降解丙酮的影响'>3.2 反应操作条件对Ti0₂/AC 光催化降解丙酮的影响
• 3.2.1 丙酮气体不同初始浓度的影响
• 3.2.2 催化剂用量的影响
• 3.2.3 紫外光光强度的影响
• 3.2.4 相对湿度对丙酮降解率的影响
• 3.2.5 反应时间对丙酮降解率的影响
• 2/AC 光催化剂的重复使用效果'>3.3 Ti0₂/AC 光催化剂的重复使用效果
• 3.4 小结
• 2/ACF 光催化降解气相甲醛、丙酮和甲苯'>第四章 Ti0₂/ACF 光催化降解气相甲醛、丙酮和甲苯
• 4.1 催化剂结构与性能表征
• 4.1.1 SEM 分析
• 4.1.2 XRD 分析
• 4.1.3 UV-Vis 分析
• 2/ACF 的光催化效果'>4.2 Ti0₂/ACF 的光催化效果
• 2/ACF 的光催化降解污染物的结果分析'>4.3 Ti0₂/ACF 的光催化降解污染物的结果分析
• 4.3.1 不同负载方法的影响
• 4.3.2 元素掺杂改性的影响
• 2 负载量的影响'>4.3.3 不同Ti0₂负载量的影响
• 4.3.4 相对湿度的影响
• 4.3.5 光源和光强度的影响
• 4.4 光催化剂使用寿命与再生
• 4.5 光催化反应动力学
• 4.5.1 甲醛的光催化反应动力学分析
• 4.5.2 丙酮的光催化反应动力学分析
• 4.5.3 甲苯的光催化反应动力学分析
• 4.6 光催化降解机理
• 4.6.1 甲醛的光催化降解机理
• 4.6.2 丙酮的光催化降解机理
• 4.6.3 甲苯的光催化降解机理
• 4.7 小结
• 结论与建议
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间取得的研究成果
• 致谢
• 附件