铌酸锶钡/钛酸锶钡复相陶瓷制备、结构和性能研究

铌酸锶钡/钛酸锶钡复相陶瓷制备、结构和性能研究

论文摘要

本文采用粉末-溶胶法制备铌酸锶钡(SrxBa1-xNb2O6, 0.25≤x≤0.75,SBN)和钛酸锶钡(SrxBa1-xTiO3,SBT)两相共存的复相陶瓷,简称SBN/SBT。系统研究了SBN/SBT复相陶瓷的制备方法及制备过程中的影响因素。利用TG-DTA、X射线衍射仪(X-Ray diffraction,XRD)、扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscopy , SEM)、X射线光电子能谱(X-Ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)、LCR数字电桥和静电计等研究了相组成、显微结构与介电性能和热释电性能之间的关系。采用粉末-溶胶法,当预烧温度为800℃、烧结温度为1250℃、保温时间为3h时可获得SBN和SBT两相微观结构均匀、致密的复相陶瓷。提出了粉末-溶胶工艺制备复相陶瓷SBN/SBT的双相形成机理,研究了不同Nb/Ti比、Sr/Ba比以及La3+掺杂量变化对体系的致密度、颗粒形貌和介电损耗等性能的影响。提出并利用公式Δ(O-Nb)= BE(O1s) - BE(Nb 3d5/2)和Δ(O-Ti)= BE(O1s) - BE(Ti2p3/2),研究复相陶瓷的Nb/Ti比、La3+掺杂变化对[NbO6]和[TiO6]的结构影响,解释了与介电损耗之间的关系。利用公式Δ(O-Ba) = BE[O1s(I)] - BE[Ba3d5/2]和Δ(O-Sr) = BE[O1s(II)]-BE[Sr2p3/2],解释复相陶瓷中的Ba2+和Sr2+对复相陶瓷介电常数的影响。随着Nb/Ti比接近5:5,O-Nb键和O-Ti键的晶格振动回复力逐渐增加,降低了复相陶瓷的本征介电损耗,Δ(O-Ba)和Δ(O-Sr)则逐渐增加,即复相陶瓷的极化率提高,增加了复相陶瓷介电常数,而复相陶瓷0.7BaO·0.3SrO·0.5TiO2·0.5Nb2O5热释电系数,相对于单相钙钛矿相(Ba0.7Sr0.3)TiO3和钨青铜相(Ba0.7Sr0.3)Nb2O6温度响应范围明显提高。采用公式Δ(O-Nb)=BE(O1s)-BE(Nb3d5/2)和Δ(O-Ti) = BE(O1s)-BE(Ti2p3/2)和Δ(O-Ba) = BE[O1s(I)]-BE[Ba3d5/2]和Δ(O-Sr) = BE[O1s(II)] -BE[Sr2p3/2],表征La3+掺杂对复相陶瓷的[NbO6]和[TiO6]与Ba-O和Sr-O特性的影响。研究表明(0.7-z)BaO·(0.3-z)SrO·zLa2O3·0.5Nb2O5·0.5TiO2中Nb元素价态不受La3+掺杂的影响,Ti元素价态受La3+掺杂的影响,0.25%mol的La3+掺杂使体系的致密度、颗粒形貌和介电损耗得到明显的改善。通过La3+掺杂使复相陶瓷优值因子的温度稳定性优于0.7BaO·0.3SrO·0.5TiO2·0.5Nb2O5、钙钛矿相(Ba0.7Sr0.3)TiO3和钨青铜相(Ba0.7Sr0.3)Nb2O6。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.2 铌酸锶钡与钛酸锶钡的研究现状
  • 1.2.1 铌酸锶钡的结构与性能
  • 1.2.2 钙钛矿结构钛酸锶钡结构与性能
  • 1.3 热释电器件的研究和应用
  • 1.4 复相陶瓷的研究现状
  • 1.4.1 功能-功能材料复合
  • 1.4.2 复相陶瓷的制备工艺
  • 1.5 SBN 与SBT 复合的理论依据
  • 1.5.1 性能的相配性
  • 1.5.2 SBN 与SBT 晶体结构的相配性
  • 1.5.3 制备工艺
  • 1.5.4 SBT 相与SBN 相的互掺杂
  • 1.6 热释电材料存在的问题及发展趋势
  • 1.7 本论文的研究目的和内容
  • 第2章 试验方法和制备工艺研究
  • 2.1 试验原料与仪器设备
  • 2.2 试验方法和工艺路线
  • 2.3 溶胶成胶条件确定
  • 2.4 制备工艺研究
  • 2.4.1 烧结制度的确定
  • 2.4.2 球磨时间的确定
  • 2.4.3 预烧温度的确定
  • 2.4.4 烧结温度的确定
  • 2.4.5 烧结时间的确定
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 Nb/Ti 比对SBN/SBT 结构与性能的影响
  • 3.1 引言
  • 3.2 相结构分析
  • 3.3 显微形貌分析
  • 3.4 SBN/SBT 的XPS 分析
  • 3.5 Nb/Ti 比对SBN/SBT 性能的影响
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 Sr/Ba 对SBN/SBT 结构与性能的影响
  • 4.1 引言
  • 4.2 相结构分析
  • 4.3 显微形貌分析
  • 4.4 性能分析
  • 4.5 本章小结
  • 第5章 镧掺杂对SBN/SBT 结构与性能的影响
  • 5.1 引言
  • 5.2 相组成分析
  • 5.3 显微结构分析
  • 5.4 镧掺杂复相陶瓷表面态分析
  • 5.5 性能分析
  • 5.6 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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