液电等离子体降解有机污染物的研究

论文摘要

液相高压放电等离子体技术是一种新型的水处理高级氧化技术,该技术涉及等离子体物理、等离子体化学、光化学氧化、液电空化降解、超临界水氧化、臭氧化等多种水处理方法的综合效应。该技术通过等离子体产生的高能电子、活性物种（如自由基、活性分子等）与废水中的有机污染物作用,使有机污染物发生降解反应,乃至完全矿化。它不产生二次污染,是一种对水资源污染严重的造纸、制药、印染等生物难降解有机废水较理想的和有潜力的水处理技术。本文自制了用于废水有机物降解的高压放电等离子体针-管连续式反应器,研究了反应器电极间距、放电时间、废水处理方式、放电电压和曝气条件等因素对诱导产生活性物质H2O2和O3的影晌。实验结果表明,电极间距和放电时间对产生H2O2和O3的浓度有较大影响,放电电压和放电方式影响不大。曝入空气条件下进行高压放电时,水中会产生NO2-、NO3-等阴离子,同时体系pH降低,电导率增大。本文研究了偶氮染料甲基红废水在针-管式反应器中的循环流动降解。在频率为150Hz,放电电压30kV,空气流量为300 mL·min-1,电极间距2cm的条件下,300mL甲基红废水循环降解120min,降解率可达到95.2%。降解过程中,体系pH值不断下降,电导率逐渐增大。研究同时发现,增大空气曝气量,降低体系初始pH值有利于提高降解率;初始电导率的增加不利于降解。通过FT-IR、GC/MS分析甲基红降解过程的中间产物,降解过程可能是甲基红分子的偶氮双键被液电等离子条件下形成的自由基攻击所破坏。本文还对酚类废水的液电等离子体降解进行了研究。在电极间距2.0cm的针-管连续式反应器中,在曝入空气条件下,对硝基苯酚模拟废水降解120min,对硝基苯酚降解率可达到91.2%。研究了废水中对硝基苯酚浓度、体系初始pH值和电导率对对硝基苯酚的降解率影响。降低对硝基苯酚的初始浓度可提高其降解速率;初始pH值小对降解有利;初始电导率的增加不利于降解的进行。本文通过FT-IR、LC/MS技术跟踪降解过程中间产物,发现对硝基苯酚废水降解过程中有中间产物醌生成,在此基础上提出了对硝基苯酚的降解主要由于自由基攻击,并取代对硝基苯酚的活性位所引起。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 高级氧化技术
• 1.3 等离子体技术
• 1.3.1 液相中等离子体产生形式
• 1.3.2 放电等离子体技术的应用
• 1.4 等离子体处理废水技术
• 1.4.1 液相放电等离子体原理
• 1.4.2 液电等离子体效应
• 1.4.3 等离子体降解有机废水反应机理
• 1.4.4 液相放电等离子体反应器
• 1.5 等离子体液相放电处理废水研究进展
• 1.5.1 等离子体处理废水研究现状
• 1.5.2 液电等离子体处理废水技术存在问题
• 1.6 选题依据及研究内容
• 1.6.1 选题依据和意义
• 1.6.2 研究内容
• 第二章 液电等离子体反应器的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验试剂及仪器
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 过氧化氢浓度测定
• 2.3.2 水中臭氧浓度的测定
• 2.3.3 pH和电导率的测定
• 2.3.4 硝态氮的测定
• 2.4 实验结果及讨论
• 2.4.1 放电电极间距对过氧化氢和臭氧浓度的影响
• 2.4.2 反应器中流体流动对过氧化氢和臭氧浓度的影响
• 2.4.3 放电电压对过氧化氢和臭氧浓度的影响
• 2.4.4 曝气量对过氧化氢和臭氧浓度的影响
• 2.4.5 液电等离子体对体系pH值与电导率的影响
• 2.5 本章小节
• 第三章 液电等离子体降解甲基红废水的研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验试剂与仪器
• 3.2.1 实验试剂
• 3.2.2 实验仪器
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 甲基红浓度测定
• 3.3.2 甲基红废水降解率的测定
• 3.3.3 甲基红降解中间产物的分析
• 3.3.4 pH和电导率的测定
• 3.4 实验结果与讨论
• 3.4.1 曝气量对甲基红废水降解率的影响
• 3.4.2 甲基红降解过程中体系电导率的变化
• 3.4.3 甲基红废水初始电导率对其降解率的影响
• 3.4.4 甲基红降解过程中体系pH值的变化
• 3.4.5 甲基红废水初始pH值对其降解率的影响
• 3.4.6 甲基红模拟废水降解过程UV-Vis分析
• 3.4.7 甲基红降解中间产物的FT-IR分析
• 3.4.8 甲基红降解中间产物的GC/MS分析
• 3.5 本章小结
• 第四章 液电等离子体降解对硝基酚废水的研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验试剂与仪器
• 4.2.1 实验试剂
• 4.2.2 实验仪器
• 4.3 实验方法
• 4.3.1 对硝基苯酚废水浓度的测定
• 4.3.2 对硝基苯酚废水降解率的测定
• 4.3.3 对硝基苯酚降解中间产物分析
• 4.3.4 pH和电导率的测定
• 4.4 实验结果与讨论
• 4.4.1 对硝基苯酚初始浓度对降解率的影响
• 4.4.2 降解过程中废水的pH值变化
• 4.4.3 对硝基苯酚废水初始pH对降解率的影响
• 4.4.4 降解过程中电导率的变化
• 4.4.5 对硝基苯酚废水初始电导率对其降解率的影响
• 4.4.6 对硝基苯酚模拟废水降解过程UV-Vis分析
• 4.4.7 对硝基苯酚模拟废水降解过程FT-IR分析
• 4.4.8 对硝基苯酚模拟废水降解过程LC/MS分析
• 4.5 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表论文情况