水环境抗生素分析及全国沿岸陆源排海浓度分布研究

论文摘要

抗生素不但在世界范围内用于人类和动物治疗感染疾病,而且还作为畜牧业的生长促进剂使用。人畜服用的药物很大部分在生物体内没有经过代谢,最终进入水环境中。由于抗生素可能对微生物群落产生耐药性的特殊性,他们在环境中存在的浓度及其环境行为越来越受到重视。本研究特别针对人和动物治疗疾病较为常用的磺胺类抗生素和氯霉素给予关注。应用固相萃取（SPE）及LC-MS/MS技术,建立了水中痕量磺胺类抗生素的分析方法,优化了固相萃取、液相色谱.串联质谱等相关条件。水样经H LB固相萃取柱富集净化,采用电喷雾离子源,在正离子检测模式下,以多反应监测模式（MRM）对待测物进行定性和定量分析。除磺胺噻唑（STZ）为3 ng/L外,其余检出限为1 ng/L。加标水样的回收率在22.3%～87.0%之间,采用外标法定量。该方法灵敏度高、选择性好、准确度高,适合实际水样中痕量磺胺类药物的检测。应用液液萃取高效液相色谱-串联质谱法测定水中的氯霉素残留,流动相为甲醇:水（80:20）。采用负电喷雾离子源,在多反应性监测模式下采集信号,定性离子对为321/121、321/152、321/176,定量离子对为321/152。本方法的线性范围是0.1μg/L～100μg/L,其相关系数为0.9993,方法检出限为10 ng/L,回收率在81.7%～121.0%之间。还建立了超声波辅助萃取,高效液相色谱测定沉积物中的氯霉素残留的方法。2006年开展中国沿岸陆源抗生素排海浓度分布的调查。排污口水域已经受到磺胺类化合物的药物污染,低于国外地表水的污染水平。但是,随着其大量生产及应用,污染问题也变得越来越严重。城市生活污水排放是入海水域磺胺类污染物的主要来源。在所有54个排污口水样品中,未检出氯霉素残留。对大连近岸海域养殖环境进行调查,在水样品中发现氯霉素残留。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 第1章 文献综述
• 1.1 抗生素的分类
• 1.2 抗生素的生产和消耗量
• 1.3 抗生素的污染来源
• 1.3.1 工业生产
• 1.3.2 医疗
• 1.3.3 畜牧
• 1.3.4 水产养殖
• 1.3.5 农业生产
• 1.4 抗生素在环境中的迁移转化途径
• 1.5 滥用抗生素的危害
• 1.5.1 抗生素的不良反应
• 1.5.2 细菌耐药性的出现
• 1.5.3 药物残留
• 1.5.4 对水生生物和陆生植物的影响
• 1.5.5 微生态平衡的破坏
• 1.5.6 对物质循环的影响
• 1.6 抗生素在环境中的化学行为
• 1.6.1 吸附
• 1.6.2 降解
• 1.7 水环境中的抗生素的残留
• 1.7.1 医院废水
• 1.7.2 污水处理厂出水
• 1.7.3 地表水
• 1.7.4 地下水
• 1.7.5 饮用水
• 1.8 固体基质中抗生素的残留
• 1.8.1 土壤（Soil）
• 1.8.2 沉积物（Sediment）
• 1.8.3 淤泥（sludge）
• 1.9 研究对象
• 1.9.1 磺胺
• 1.9.2 氯霉素
• 第2章 环境介质中磺胺类残留的检测方法
• 2.1 实验方法的比较选择
• 2.1.1 前处理技术—净化方法的选择
• 2.1.2 分析检测技术
• 2.2 环境介质中磺胺类残留的检测方法
• 2.2.1 材料与仪器
• 2.2.2 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 提取方法的选择
• 2.3.2 色谱条件优化
• 2.3.3 质谱条件的优化
• 2.3.4 方法性能指标考察
• 2.4 本章小结
• 第3章 磺胺类药物的全国沿岸陆源排海浓度分布研究
• 3.1 样品采集和预处理
• 3.1.1 器皿的预处理
• 3.1.2 采样方法
• 3.2 实验材料和分析方法
• 3.3 磺胺的全国沿岸陆源排海分布特征
• 3.4 与国内外类似水体的比较
• 3.5 小结
• 第4章 环境介质中氯霉素残留的检测
• 4.1 引言
• 4.1.1 理化性质和背景
• 4.1.2 氯霉素的残留检测方法研究现状
• 4.2 水环境介质中氯霉素残留的 HPLC-MS/MS检测方法的建立
• 4.2.1 材料与仪器
• 4.2.2 实验方法
• 4.2.3 结果与讨论
• 4.3 沉积物中氯霉素残留的HPLC检测方法的建立
• 4.3.1 材料与仪器
• 4.3.2 实验方法
• 4.3.3 结果与讨论
• 4.4 全国排污口水体中氯霉素药物污染现状
• 4.4.1 器皿的预处理
• 4.4.2 采样方法
• 4.4.3 实验材料和分析方法
• 4.4.4 全国近岸排污口水体中氯霉素的分布特征
• 4.5 大连近岸海域养殖环境样品中氯霉素的残留
• 4.5.1 第一次调查
• 4.5.2 第二次调查
• 4.6 小结
• 结论
• 参考文献
• 附录A 排污口样品采集单位
• 附录B 样品信息
• 攻读学位期间公开发表论文
• 致谢
• 研究生履历