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轻烃异构化固体起强酸催化剂的研究

2020-11-30阅读(164)

轻烃异构化固体起强酸催化剂的研究

论文摘要

固体超强酸是近年来开发的一种新型催化材料,其中S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂具有催化活性高、选择性好、制备方法简单、不污染环境、不腐蚀设备、可重复使用等突出优点,在石油化工行业中具有广阔的应用前景,并已成为近年来催化领域的研究热点之一。本论文以S2O82-/MxOy型固体超强酸催化剂中酸性最强的S2O82-/ZrO2作为研究对象,引入贵金属Pt并采用Al2O3作为第二组分制备了Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂,主要研究了Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸的制备及其在正戊烷异构化反应中的应用。实验以正戊烷为原料,在10mL连续流动式固定床高压微反-色谱联合装置上对催化剂进行了评价。通过考察Al2O3加入方式、Al2O3含量、焙烧温度、焙烧时间、浸渍溶液种类、过硫酸铵加入方式、过硫酸铵浓度、过硫酸铵浸渍时间、Pt含量、活化温度和活化时间等制备条件对催化剂反应性能的影响,确定适宜的制备方法,研究了空速、反应温度、反应压力、氢烃摩尔比等对正戊烷异构化反应的影响,并采用XRD、IR、BET等现代分析手段对催化剂进行了表征。通过对所制备的一系列Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂进行评价与筛选后发现,Al2O3含量为2.5%,金属Pt含量为0.1%,采用共沉淀法,在0.75mol/L的（NH4）2S2O8溶液中浸渍6h并于600℃下焙烧3h制得的催化剂,在300℃下活化3h时对于正戊烷异构化的反应效果最佳。该催化剂在t=220℃、P=2.0MPa、WHSV=1.5h-1、H2/nC5=4:1的条件下,正戊烷转化率为78.25%,异戊烷收率为74.85%,异戊烷选择性为95.65%,液收率为96.42%,其催化效果要优于同类催化剂。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 前言
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 概述
  • 1.2 轻烃异构化催化剂的研究进展
  • 1.3 轻烃异构化催化反应机理
  • 1.3.1 酸性催化剂的异构化机理
  • 1.3.2 金属－酸性双功能催化剂的异构化机理
  • 1.4 固体超强酸催化剂的研究进展
  • 1.4.1 固体超强酸的定义及分类
  • 1.4.2 超强酸酸强度及其测定
  • 2O82-/MXOY型固体超强酸催化剂的研究进展'>1.5 S2O82-/MXOY型固体超强酸催化剂的研究进展
  • 2O82-促进的单一氧化物固体超强酸的研究进展'>1.5.1 S2O82-促进的单一氧化物固体超强酸的研究进展
  • 2O82-促进的复合氧化物固体超强酸的研究进展'>1.5.2 S2O82-促进的复合氧化物固体超强酸的研究进展
  • 2O82-/MxOy 型固体超强酸的制备'>1.5.3 S2O82-/MxOy型固体超强酸的制备
  • 2O82-/MxOy 型固体超强酸催化剂催化性能的因素'>1.5.4 影响S2O82-/MxOy型固体超强酸催化剂催化性能的因素
  • 2O82-/MxOy 型固体超强酸催化剂的应用'>1.5.5 S2O82-/MxOy型固体超强酸催化剂的应用
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 催化剂的制备方法
  • 2.1.1 共沉淀法
  • 2.1.2 机械混合法
  • 2.2 实验试剂
  • 2.3 实验仪器
  • 2.4 催化剂反应性能评价与表征方法
  • 2.4.1 实验装置
  • 2.4.2 反应产物分析方法
  • 2.5 催化剂表征测试
  • 2.5.1 催化剂XRD 晶相分析
  • 2.5.2 傅立叶变换红外光谱分析
  • 2.5.3 催化剂硫含量测定
  • 2.5.4 催化剂BET 分析
  • 2O82-/ZRO2-AL2O3型固体超强酸制备条件的确定及分析'>第三章 PT-S2O82-/ZRO2-AL2O3型固体超强酸制备条件的确定及分析
  • 3.1 微反活性数据的重复性
  • 2O3 加入方式对催化剂性能的影响'>3.2 AL2O3加入方式对催化剂性能的影响
  • 3.2.1 催化剂的IR 分析
  • 2O3 加入方式对催化剂反应活性的影响'>3.2.2 Al2O3加入方式对催化剂反应活性的影响
  • 2O3 含量对催化剂性能的影响'>3.3 AL2O3含量对催化剂性能的影响
  • 3.3.1 催化剂的IR 分析
  • 3.3.2 催化剂的BET 分析
  • 2O3 含量对催化剂反应活性的影响'>3.3.3 Al2O3含量对催化剂反应活性的影响
  • 3.4 焙烧温度对催化剂性能的影响
  • 3.4.1 催化剂的XRD 分析
  • 3.4.2 催化剂的硫含量分析
  • 3.4.3 焙烧温度对催化剂反应活性的影响
  • 3.5 焙烧时间对催化剂性能的影响
  • 3.5.1 催化剂的硫含量分析
  • 3.5.2 焙烧时间对催化剂反应活性的影响
  • 3.6 浸渍溶液种类对催化剂性能的影响
  • 3.6.1 催化剂的IR 分析
  • 3.6.2 催化剂的硫含量分析
  • 3.6.3 浸渍溶液种类对催化剂反应活性的影响
  • 3.7 过硫酸铵加入方式对催化剂性能的影响
  • 3.7.1 催化剂的IR 分析
  • 3.7.2 过硫酸铵加入方式对催化剂反应活性的影响
  • 3.8 过硫酸铵浓度对催化剂性能的影响
  • 3.8.1 催化剂的IR 分析
  • 3.8.2 过硫酸铵浓度对催化剂反应活性的影响
  • 3.9 过硫酸铵浸渍时间对催化剂性能的影响
  • 3.10 PT 含量对催化剂性能的影响
  • 3.11 活化温度对催化剂性能的影响
  • 3.12 活化时间对催化剂性能的影响
  • 3.13 本章小结
  • 第四章 工艺条件对正戊烷异构化反应的影响
  • 4.1 空速对正戊烷异构化反应的影响
  • 4.2 反应温度对正戊烷异构化反应的影响
  • 4.3 反应压力对正戊烷异构化反应的影响
  • 4.4 氢烃摩尔比对正戊烷异构化反应的影响
  • 4.5 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 发表文章目录
  • 致谢
  • 详细摘要

    • 相关论文文献

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