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以合成模型化合物方法对锌离子与Aβ肽配位模式的研究

2020-12-07阅读(349)

以合成模型化合物方法对锌离子与Aβ肽配位模式的研究

论文摘要

老年痴呆症（Alzheimer’s disease,AD）是一种与年龄相关的神经退化性疾病,其症状主要表现为记忆力下降,思维障碍及行为异常等。随着社会的发展,人口老龄化速度的加快,AD已成为威胁人类晚年健康的一大隐患,对其治疗迫在眉睫。该病的病理特征之一是在大脑神经元外出现脑斑,该脑斑具有神经毒性,它的扩展将导致神经元萎缩、坏死。研究表明在AD患者大脑中淀粉样Aβ多肽逐渐聚集、纤维化并与其它相关蛋白质、聚糖等共沉淀形成老年脑斑。诱导Aβ多肽聚集的因素很多,但老年斑中发现了金属离子Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）的富集,并证实了这两种金属离子同Aβ、AD有直接的关系。研究清楚这两种金属离子与Aβ之间的作用模式,对今后开发治疗AD的新药至关重要,因此很多课题组针对Cu（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）与Aβ之间的相互作用展开了广泛的研究。然而,由于多肽的分子量大,配位点多,很难获得Zn（Ⅱ）-Aβ作用的结构信息,目前尚未得出一致的结论。本文以合成模拟化合物的方法探讨了Zn（Ⅱ）-Aβ的配位环境,开展了以下工作:1.合成了五个咪唑类配体:2-氨甲基苯并咪唑（ambmz）,2-氨甲基苯并咪唑与水杨醛缩合形成的希夫碱（Hsal-aebmz）,2-（2-氨基乙基）苯并咪唑（aebmz）,2-（2-氨基乙基）苯并咪唑与水杨醛缩合形成的希夫碱（Hsal-aebmz）,三（2-苯并咪唑亚甲基）胺（N4）。2.以三（2-苯并咪唑亚甲基）胺（N4）为配体合成了锌配合物[ZnC24H23N7O]·（NO3）2,以元素分析、紫外光谱、红外光谱等手段对该配合物进行了组分分析和结构的表征,并得到了单晶。晶体属三斜晶系,P-1空间群,所得晶体学参数为a=11.928（5）（?）,b=20.130（9）（?）,c=25.033（11）（?）,α=66.407°,β=88.266（7）°,γ=73.103（7）°,V=5445（5）（?）3,Z=66,Dc=1.463 g/cm3从结构上,中心离子zn2+与一个O和N4上的四个N配位,形成一个三角双锥构型。3.以2-（2-氨基乙基）苯并咪唑为配体,合成了配合物Zn(C9H11N3)2（ClO4）2,以元素分析、紫外光谱、红外光谱等手段对该配合物进行了组分分析和结构的表征,还得到了该配合物的晶体结构。晶体属于单斜晶系,C2/c空间群,所得晶体学参数为a=11.928（?）,b=15.343（3）（?）,c=14.156（3）（?）,α=90°,β=93.322（4）°,γ=90°,V=2417.7（12）（?）3,Z=4,Dc=1.606 g/cm3。在该晶体结构中,每个Zn（Ⅱ）离子和两个中性咪唑N及氨基配位,形成一个四配位的扭曲的四面体构型。4.以2-（2-氨基乙基）苯并咪唑与水杨醛缩合形成的希夫碱（Hsal-aebmz）为配体合成了锌配合物ZnC32H28N6O2·H2O,以元素分析、紫外光谱、红外光谱等手段对该配合物进行了组分分析和结构的表征,并得到了它们的单晶。晶体ZnC32H28N6O2·H2O属正交晶系,P21212空间群,所得晶体学参数为a=18.947（8）（?）,b=14.675（6）（?）,c=12.768（5）（?）,α=β=γ=90°,V=3550（3）（?）3,Z=4,Dc=1.606g/cm3。Zn（Ⅱ）离子与两个配体Hsal-aebmz的两个咪唑N原子,酚羟基O原子和C=N N原子形成了八面体配位。5.以N-乙酰基-L-谷氨酸（A-Glu）为配体,与咪唑混合配位合成得到了锌的配合物,并对化合物进行了表征。

论文目录

  • 目录
  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 综述
  • 1.1 老年性痴呆
  • 1.2 铜锌等过渡金属离子与Aβ肽作用研究进展
  • 1.2.1 AD与Aβ肽
  • 1.2.2 Aβ肽与过渡金属离子
  • 1.2.3 Aβ肽与过渡金属离子的作用机制在AD防治方面的应用
  • 1.3 本文设计思路
  • 1.3.1 研究目标和拟解决的关键问题
  • 1.3.2 研究内容、研究方法及实验方案
  • 1.3.3 该课题的创新之处
  • 1.3.4 配体的选取
  • 参考文献
  • 第二章 2-（2-氨基乙基）苯并咪唑缩水杨醛希席夫碱及其锌配合物的合成及表征
  • 2.1 2-（2-氨基乙基）苯并咪唑及其锌配合物的合成及表征
  • 2.1.1 实验仪器
  • 2.1.2 实验所用主要试剂
  • 2.1.3 配体aebmz·2HCl的合成及表征
  • 2.2 aebmz·2HCl锌的配合物的合成及表征
  • 9H11N3)2（ClO4）2的合成方法'>2.2.1 晶体Zn(C9H11N3)2（ClO4）2的合成方法
  • 9H11N3)2（ClO4）2的表征'>2.2.2 Zn(C9H11N3)2（ClO4）2的表征
  • 2.3 Hsal-aebmz及其锌配合物的合成及表征
  • 2.3.1 实验仪器
  • 2.3.2 实验所用主要试剂
  • 2.3.3 配体Hsal-aebmz的合成
  • 32H28N6O2·H2O的合成及表征'>2.4 锌配合物ZNC32H28N6O2·H2O的合成及表征
  • 32H28N6O2·H2O的合成'>2.4.1 ZnC32H28N6O2·H2O的合成
  • 32H28N6O2·H2O的表征'>2.4.2 ZnC32H28N6O2·H2O的表征
  • 参考文献
  • 第三章 2-氨甲基苯并咪唑缩水杨醛席夫碱及其配合物的合成及表征
  • 3.1 2-氨甲基苯并咪唑的合成及表征
  • 3.1.1 实验仪器
  • 3.1.2 实验所用主要试剂
  • 3.1.3 配体ambmz·2HCl的合成及表征
  • 3.2 Hsal-ambmz的合成及表征
  • 3.2.1 实验仪器
  • 3.2.2 实验所用主要试剂
  • 3.2.3 配体Hsal-ambmz的合成
  • 参考文献
  • 第四章 三（2-苯并咪唑亚甲基）胺及其锌配合物的合成及表征
  • 4.1 实验仪器
  • 4.2 实验所用主要试剂
  • 4.3 配体N4的合成
  • 4.3.1 合成路线及方法
  • 4.3.2 配体N4的表征
  • 24H23N7O]·（NO3）2的合成及表征'>4.4 N4的锌配合物[ZnC24H23N7O]·（NO3）2的合成及表征
  • 24H23N7O]·（NO3）2的合成方法'>4.4.1 [ZnC24H23N7O]·（NO3）2的合成方法
  • 24H23N7O]·（NO3）2的表征'>4.4.2 [ZnC24H23N7O]·（NO3）2的表征
  • 3）2·DIPY·DMF的合成及表征'>4.5 锌配合物Zn（NTB）·（NO3）2·DIPY·DMF的合成及表征
  • 3）2·DIPY·CH3OH的合成'>4.5.1 Zn（NTB）·（NO3）2·DIPY·CH3OH的合成
  • 3）2·DIPY·DMF的表征'>4.5.2 Zn（NTB）·（NO3）2·DIPY·DMF的表征
  • 参考文献
  • 第五章 N-乙酰基-L-谷氨酸及其锌配合物的合成及表征
  • 5.1 实验仪器
  • 5.2 实验所用主要试剂
  • 5.3 配体N-乙酰基-L-谷氨酸的合成及表征
  • 5.3.1 合成路线及方法
  • 5.3.2 配体N-乙酰基-L-谷氨酸的表征
  • 5.4 N-乙酰基-L-谷氨酸及其锌配合物的合成及表征
  • 5.4.1 合成路线及方法
  • 5.4.2 N-乙酰基-L-谷氨酸锌配合物的表征
  • 参考文献
  • 第六章 锌离子与Aβ肽配位模式初探
  • 参考文献
  • 总结与展望
  • 硕士期间发表的论文
  • 个人简况及联系方式
  • 致谢

    • 相关论文文献

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