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原位整体化SCR催化剂制备及其脱硝性能研究

2020-12-11阅读(596)

原位整体化SCR催化剂制备及其脱硝性能研究

论文摘要

为提高选择性催化还原（selective catalytic reduction,SCR）整体型催化剂表面组分的牢固度和分散性,以堇青石为载体,采用廉价的TiOSO4和硅溶胶为原料,通过原位负载技术制备得到Ti02和TiO2-SiO2涂层,考察涂层的牢固度并研究了低温MnO2/TiO2-SiO2/堇青石和高温V2O5-WO3/TiO2-SiO2/堇青石整体催化剂的脱硝性能。通过比表面积（specific surface area,BET）、X 射线衍射（X-ray diffraction,XRD）、扫描电镜（scanning electron microscope,SEM）、EDS（Energy dispersive spectrometer）、NH3-TPD（NH3-temperature programmed desorption）、牢固度测试等方法对涂层和催化剂进行表征,结果表明,利用原位负载技术可以使TiO2涂层均匀、致密地分散在堇青石载体表面,并且具有很强的黏附性,SiO2的引入可以进一步提高涂层的牢固度及比表面积和酸量。在涂层表面同样可以通过原位沉积使MnOx活性组分高度分散在涂层表面,晶相以Mn2O3为主,颗粒尺寸分布在0.5～2.0μm。SCR脱硝活性测试结果表明,当涂层负载量大于15wt%,MnOx负载量在5wt%左右时,催化剂在180℃时脱硝效率能达到90%以上。SiO2的加入能提高催化剂在200℃以上时的脱硝活性。同样采用原位负载技术制备了 V2O5-WO3/TiO2/堇青石和V2O5-WO3/TiO2-SiO2/堇青石高温SCR整体催化剂,研究了涂层焙烧后负载活性组分（C）和涂层干燥后负载活性组分（D）两种不同方法制备的V2O5-WO3/TiO2/堇青石和V2O5-WO3/TiO2-SiO2/堇青石整体催化剂的脱硝活性。SCR脱硝活性测试结果表明,涂层焙烧后负载活性组分（C）制备得到的V2O5-WO3/TiO2-SiO2/堇青石整体催化剂具有优良的脱硝活性,当温度在300-340℃时脱硝效率始终保持在90%以上。通过XRD、SEM、NH3-TPD等方法进行表征,结果表明,涂层干燥后负载活性组分（D）方法制备的催化剂表面涂层分层明显,活性组分与涂层固溶,活性位减少;而涂层焙烧后负载活性组分（C）方法制备的催化剂表面有明显的涂层颗粒和WO3晶相颗粒,且SiO2的加入能提高V2O5-WO3/TiO2-SiO2/堇青石的酸量和W03的分散度。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 SCR催化剂的研究概况
  • 1.1.1 低温SCR催化剂的研究概况
  • 1.1.2 高温SCR催化剂的研究概况
  • 1.2 催化剂的形态分类
  • 1.3 整体SCR催化剂制备技术
  • 1.3.1 整体挤压型
  • 1.3.2 载体挤压型
  • 1.3.3 表面涂覆型
  • 1.3.4 涂层负载型
  • 1.4 SCR整体催化剂制备技术中存在的问题
  • 1.5 本文的研究目的
  • 1.6 本文的研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 仪器和药品
  • 2.1.1 实验仪器
  • 2.1.2 实验药品
  • 2.2 催化剂的制备方法
  • 2催化剂原位整体化制备方法'>2.2.1 低温Mn/TiO2催化剂原位整体化制备方法
  • 2催化剂原位整体化制备方法'>2.2.2 高温V-W/TiO2催化剂原位整体化制备方法
  • 2.3 催化剂的表征方法
  • 2.3.1 牢固度测试
  • 2.3.2 BET表征
  • 2.3.3 SEM表征
  • 2.3.4 XRD表征
  • 2.3.5 EDS表征
  • 3-TPD表征'>2.3.6 NH3-TPD表征
  • 2.4 催化剂活性测试系统
  • 2.4.1 气体发生系统
  • 2.4.2 催化反应系统
  • 2.4.3 烟气分析系统
  • 2.4.4 实验装置与流程
  • 2.5 催化剂脱硝活性评价方法
  • 2催化剂原位整体化制备及其脱硝性能'>第三章 低温Mn/TiO2催化剂原位整体化制备及其脱硝性能
  • 3.1 催化剂的制备
  • 3.2 催化剂的表征分析
  • 3.2.1 催化剂的牢固度测试分析
  • 3.2.2 催化剂的BET表征分析
  • 3.2.3 催化剂的SEM表征分析
  • 3.2.4 催化剂的EDS表征分析
  • 3.2.5 催化剂的XRD表征分析
  • 3-TPD表征分析'>3.2.6 催化剂的NH3-TPD表征分析
  • 3.3 催化剂脱硝活性评价
  • 3.3.1 涂层负载量对催化剂的影响
  • 3.3.2 活性组分Mn负载量对催化剂脱硝活性的影响
  • 3.3.3 不同涂层对催化剂的影响
  • 3.4 本章小结
  • 2催化剂原位整体化制备及其脱硝性能'>第四章 高温V-W/TiO2催化剂原位整体化制备及其脱硝性能
  • 4.1 催化剂的制备
  • 4.2 催化剂的表征分析
  • 4.2.1 催化剂的SEM表征分析
  • 4.2.2 催化剂的XRD表征分析
  • 3-TPD表征分析'>4.2.3 催化剂的NH3-TPD表征分析
  • 4.3 催化剂脱硝活性评价
  • 4.3.1 V-W负载方法对催化剂的影响
  • 4.3.2 不同涂层对催化剂的影响
  • 4.4 本章小结
  • 第五章 结论与展望
  • 5.1 结论
  • 5.2 展望
  • 参考文献
  • 图表目录
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表的论文

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