NC309型甲醇合成催化剂的动力学研究

论文摘要

对于工程设计和催化剂的性能改进,以及反应器的操作优化,必须以可靠而适用的动力学模型为基础。NC309型甲醇合成催化剂是最近国内开发的一种新型催化剂,为此本课题着重研究NC309催化剂的动力学,希望获得适宜的动力学模型,为反应器的设计和模拟计算提供依据。本文介绍了甲醇合成工艺,反应器,催化剂,反应动力学等背景知识,分别在等温积分反应器和内循环无梯度反应器中研究了NC309催化剂的本征动力学和宏观动力学,运用改进的遗传算法和马夸特算法相结合的方法,通过对动力学数据进行数值模拟估算得到了甲醇合成的动力学模型,残差分析和统计检验以及反应器出口组成的实验值和模型计算值的比较表明动力学模型是适宜的。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 前言
• 第1章 文献综述
• 1.1 甲醇合成工艺的发展
• 1.2 大型工业甲醇合成反应器
• 1.2.1 ICI多段段间冷激型
• 1.2.2 Lurgi列管式
• 1.2.3 Topsoe径向流动型
• 1.3 甲醇合成催化剂
• 1.4 甲醇合成反应动力学
• 1.4.1 铜基催化剂反应机理
• 1.4.2 铜基催化剂反应动力学
• 1.5 甲醇合成反应系统
• 1.6 小结
• 第2章 基础数据的计算
• 2.1 定压热容
• 2.2 粘度及导热系数
• 2.3 反应热
• 2.4 平衡常数的计算
• 2.5 逸度系数的计算
• 2.6 小结
• 第3章 实验部分
• 3.1 本征动力学实验
• 3.1.1 实验流程
• 3.1.2 实验设备
• 3.1.3 原料气的配制
• 3.1.4 恒温区的测定
• 3.1.5 催化剂的装填
• 3.1.6 催化剂的还原
• 3.1.7 物料衡算
• 3.1.8 实验记录
• 3.2 宏观动力学实验
• 3.3 小结
• 第4章 甲醇合成反应的本征动力学
• 4.1 5MPa下NC309甲醇合成催化剂的本征动力学
• 4.1.1 实验数据
• 4.1.2 结果与讨论
• 4.1.3 动力学模型参数估计及检验
• 4.2 8MPa下NC309甲醇合成催化剂的本征动力学
• 4.2.1 实验数据
• 4.2.2 结果与讨论
• 4.2.3 动力学模型参数估计及检验
• 4.3 小结
• 第5章 甲醇合成反应的宏观动力学
• 5.1 实验数据
• 5.2 结果与讨论
• 5.3 动力学模型参数估计及检验
• 5.4 小结
• 第6章 结论
• 符号说明
• 参考文献
• 致谢