孙若稀:掺氮碳材料负载Pd和Pt催化硝基苯加氢制苯胺性能分析论文

孙若稀:掺氮碳材料负载Pd和Pt催化硝基苯加氢制苯胺性能分析论文

本文主要研究内容

作者孙若稀(2019)在《掺氮碳材料负载Pd和Pt催化硝基苯加氢制苯胺性能分析》一文中研究指出:本论文以掺氮碳材料为载体,贵金属Pt和Pd为活性组分,制备一系列掺氮碳材料负载Pt基和Pd基催化剂(Pt/N-CX(r)、Pd/N-CX(r))并研究了它们在催化硝基苯加氢制苯胺反应中的性能。采用XRD、N2吸附-脱附、TEM、FT-IR、Raman和XPS对催化剂进行了表征,通过气相色谱-质谱联用仪对反应体系组分进行分析,关联了催化剂物化性质、制备方法与催化活性之间的关系。主要结论如下:(1)不同氮源掺杂对碳材料的织构性能的影响。以三聚氰胺(melamine)、二氰二胺(dicyandiamide)、盐酸胍(guanidine hydrochloride)、尿素(urea)、硫脲(thiourea)为氮源,葡萄糖为碳材料前驱体,ZnCl2为离子液体,用熔盐法制备了一系列掺氮碳材料。发现以硫脲为氮源制备的样品为介孔结构,而其他氮源则主要保持微孔结构;而以盐酸胍为氮源时得到的样品有最大的比表面积。(2)采用溶胶-固定法制备了负载Pt基和Pd基催化剂并测试了其对硝基苯加氢制苯胺反应的催化性能。尽管以盐酸胍为氮源时制的的催化剂有最大的比表面积,其催化活性却相对较差。对于Pt/N-CX(0.5),活性顺序为:三聚氰胺>二氰二胺>盐酸胍>硫脲>尿素;对于Pd/N-CX(0.5),活性顺序为:三聚氰胺>二氰二胺>盐酸胍>尿素>硫脲。说明活性与比表面积没有比较密切的关系,且不同氮源对催化剂活性有很大影响,三聚氰胺为氮源时活性最好。(3)比较以三聚氰胺为氮源时制备的1.0%Pt/N-CX(0.5)和1.0%Pd/N-CX(0.5)催化剂在硝基苯加氢制苯胺反应中性能发现,后者对硝基苯的转化率为70.1%,远高于前者的40.5%(苯胺选择性均高于85%),说明Pd基催化剂更适宜于硝基苯选择加氢制苯胺反应。(4)氮掺杂量对Pd/N-CX(r)催化硝基苯加氢反应性能的影响。以三聚氰胺为氮源,制备了不同氮掺杂量(氮/碳前驱体的质量比为0.17,0.34,0.5,0.67,0.83)的Pd/N-CX(r)催化剂。在氮/碳前驱体质量比为0.5时,所制备的Pd/N-CX(0.5)对硝基苯加氢有最好的催化性能(硝基苯转化率为70.1%,苯胺选择性为85.5%),且表现出一定的循环使用性能。(5)以三聚氰胺为氮源时制备的Pt/N-CX(0.5)为对象,研究了Pd含量、溶剂、氢源、压力、反应温度、反应时间等参数对反应活性的影响,优化了反应条件。最佳的反应条件为:正庚烷为溶剂,氢气为氢源,反应压力0.1 MPa,反应温度60 oC,反应时间1 h。

Abstract

ben lun wen yi can dan tan cai liao wei zai ti ,gui jin shu Pthe Pdwei huo xing zu fen ,zhi bei yi ji lie can dan tan cai liao fu zai Ptji he Pdji cui hua ji (Pt/N-CX(r)、Pd/N-CX(r))bing yan jiu le ta men zai cui hua xiao ji ben jia qing zhi ben an fan ying zhong de xing neng 。cai yong XRD、N2xi fu -tuo fu 、TEM、FT-IR、Ramanhe XPSdui cui hua ji jin hang le biao zheng ,tong guo qi xiang se pu -zhi pu lian yong yi dui fan ying ti ji zu fen jin hang fen xi ,guan lian le cui hua ji wu hua xing zhi 、zhi bei fang fa yu cui hua huo xing zhi jian de guan ji 。zhu yao jie lun ru xia :(1)bu tong dan yuan can za dui tan cai liao de zhi gou xing neng de ying xiang 。yi san ju qing an (melamine)、er qing er an (dicyandiamide)、yan suan gua (guanidine hydrochloride)、niao su (urea)、liu niao (thiourea)wei dan yuan ,pu tao tang wei tan cai liao qian qu ti ,ZnCl2wei li zi ye ti ,yong rong yan fa zhi bei le yi ji lie can dan tan cai liao 。fa xian yi liu niao wei dan yuan zhi bei de yang pin wei jie kong jie gou ,er ji ta dan yuan ze zhu yao bao chi wei kong jie gou ;er yi yan suan gua wei dan yuan shi de dao de yang pin you zui da de bi biao mian ji 。(2)cai yong rong jiao -gu ding fa zhi bei le fu zai Ptji he Pdji cui hua ji bing ce shi le ji dui xiao ji ben jia qing zhi ben an fan ying de cui hua xing neng 。jin guan yi yan suan gua wei dan yuan shi zhi de de cui hua ji you zui da de bi biao mian ji ,ji cui hua huo xing que xiang dui jiao cha 。dui yu Pt/N-CX(0.5),huo xing shun xu wei :san ju qing an >er qing er an >yan suan gua >liu niao >niao su ;dui yu Pd/N-CX(0.5),huo xing shun xu wei :san ju qing an >er qing er an >yan suan gua >niao su >liu niao 。shui ming huo xing yu bi biao mian ji mei you bi jiao mi qie de guan ji ,ju bu tong dan yuan dui cui hua ji huo xing you hen da ying xiang ,san ju qing an wei dan yuan shi huo xing zui hao 。(3)bi jiao yi san ju qing an wei dan yuan shi zhi bei de 1.0%Pt/N-CX(0.5)he 1.0%Pd/N-CX(0.5)cui hua ji zai xiao ji ben jia qing zhi ben an fan ying zhong xing neng fa xian ,hou zhe dui xiao ji ben de zhuai hua lv wei 70.1%,yuan gao yu qian zhe de 40.5%(ben an shua ze xing jun gao yu 85%),shui ming Pdji cui hua ji geng kuo yi yu xiao ji ben shua ze jia qing zhi ben an fan ying 。(4)dan can za liang dui Pd/N-CX(r)cui hua xiao ji ben jia qing fan ying xing neng de ying xiang 。yi san ju qing an wei dan yuan ,zhi bei le bu tong dan can za liang (dan /tan qian qu ti de zhi liang bi wei 0.17,0.34,0.5,0.67,0.83)de Pd/N-CX(r)cui hua ji 。zai dan /tan qian qu ti zhi liang bi wei 0.5shi ,suo zhi bei de Pd/N-CX(0.5)dui xiao ji ben jia qing you zui hao de cui hua xing neng (xiao ji ben zhuai hua lv wei 70.1%,ben an shua ze xing wei 85.5%),ju biao xian chu yi ding de xun huan shi yong xing neng 。(5)yi san ju qing an wei dan yuan shi zhi bei de Pt/N-CX(0.5)wei dui xiang ,yan jiu le Pdhan liang 、rong ji 、qing yuan 、ya li 、fan ying wen du 、fan ying shi jian deng can shu dui fan ying huo xing de ying xiang ,you hua le fan ying tiao jian 。zui jia de fan ying tiao jian wei :zheng geng wan wei rong ji ,qing qi wei qing yuan ,fan ying ya li 0.1 MPa,fan ying wen du 60 oC,fan ying shi jian 1 h。

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自沈阳师范大学的孙若稀,发表于刊物沈阳师范大学2019-07-15论文,是一篇关于硝基苯论文,催化加氢论文,苯胺论文,掺氮碳材料论文,贵金属负载论文,沈阳师范大学2019-07-15论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自沈阳师范大学2019-07-15论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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