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MTO在铼离子液体中催化烯烃环氧化性能研究

2020-12-11阅读(1081)

MTO在铼离子液体中催化烯烃环氧化性能研究

论文摘要

MTO是有机过渡金属催化剂中应用最广泛的一种,其具有高效的催化活性和高选择性,能很好的催化烯烃环氧化。传统的MTO催化烯烃环氧化体系是以MTO为催化剂,H2O2或UHP等为氧化剂,CH2Cl2、乙醚等有机溶剂为反应溶剂。该体系虽然具有很好的催化活性,但生成的环氧化物易转化为副产物邻二醇,从而降低反应的选择性,且有机溶剂易燃,易挥发,容易污染环境,不符合绿色环保的理念。本文利用新型离子液体来作为烯烃环氧化反应的溶剂,建立一个绿色,无污染的反应体系。首先,本文合成了一系列咪唑类的铼离子液体,通过红外,核磁,拉曼等对离子液体进行表征,结果表明合成了纯度较高的铼离子液体。其次,以咪唑类铼离子液体兼做溶剂和催化剂催化环辛烯环氧化反应。并通过正交试验分析该体系中温度、溶剂用量及氧化剂用量对反应的影响,结果表明温度对反应的影响最大,说明环辛烯催化环氧化的反应在最佳的温度条件下能更好的反应。反应过程中无副产物生成。反应一直向着环氧化方向进行。得出最优条件为:底物为1mmol,氧化剂2.5mmol,离子液体0.6mL,温度为70℃。在最佳条件下进行了咪唑类铼离子液体的循环试验,结果表明铼离子液体在循环使用5次以后仍具有较高的催化活性,1,2-环氧环辛烷的产率没有明显的降低,从节能和经济角度考虑,该种离子液体是一种很好的溶剂。最后,以MTO作催化剂,UHP作氧化剂,咪唑类的铼离子液体作溶剂对苯乙烯,1-己烯,1,4-环己二烯进行催化环氧化反应。通过正交试验方法分析该体系中催化剂用量、溶剂用量及氧化剂用量对反应的影响。并得出反应最优条件。结论如下:苯乙烯:催化剂用量在催化苯乙烯环氧化反应中影响最大,离子液体用量影响最小。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:250,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP2.5mmol,溶剂0.6mL。1-己烯:催化剂在催化1-己烯环氧化反应中影响最大,氧化剂是最次要因素。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:200,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP 2.0mmol,溶剂0.6mL。1,4-环己二烯:催化剂在催化1,4-环己二烯环氧化反应中影响最大,离子液体是最次要因素。最优条件为在室温下,催化剂:底物:氧化剂=2:100:250,即底物1mmol,催化剂MTO 20μmol,氧化剂UHP2.5mmol,溶剂0.5mL。总之,以MTO为催化剂在铼离子液体中催化苯乙烯,1-己烯,1,4-环己二烯等烯烃环氧化反应,此体系具有催化活性高、产物分离简单、绿色环保的诸多优点。具有较高的应用价值。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 图表目录
  • 第1章 引言
  • 1.1 概述
  • 1.2 MTO 简介
  • 1.3 离子液体简介
  • 1.4 烯烃环氧化研究现状
  • 1.5 MTO 催化烯烃环氧化研究现状
  • 1.6 本课题研究依据
  • 1.7 本课题研究目的及意义
  • 1.8 本课题创新之处
  • 第2章 MTO,铼离子液体的制备及烯烃环氧化反应体系的确定
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 仪器与设备
  • 2.1.2 药品与试剂
  • 2.1.3 气相色谱条件
  • 2.2 实验部分
  • 4的制备'>2.2.1 AgReO4的制备
  • 2.2.2 MTO 的制备
  • 2.3 铼离子液体的制备
  • 2.3.1 溴盐的合成
  • 2.3.2 铼离子液体的合成
  • 2.3.3 离子液体的红外谱图分析
  • 2.3.4 离子液体的核磁氢谱分析
  • 2.3.5 离子液体的元素分析
  • 2.3.6 离子液体的热稳定性
  • 2.3.7 离子液体的拉曼光谱
  • 2.3.8 离子液体在有机溶剂中的溶解情况
  • 2.4 反应体系中氧化剂、溶剂的确定
  • 2.5 反应体系中催化剂的确定
  • 2.6 小结
  • 第3章 正交试验确定反应最优条件
  • 3.1 以环辛烯为底物对体系进行的催化性能评价
  • 3.1.1 环辛烯正交试验方案
  • 3.1.2 环辛烯试验结果与讨论
  • 3.1.3 循环实验
  • 3.2 以苯乙烯为底物对体系进行的催化性能评价
  • 3.2.1 苯乙烯正交试验方案
  • 3.2.2 苯乙烯试验结果与讨论
  • 3.2.3 MTO 在不同碳数铼离子液体中催化苯乙烯环氧化
  • 3.3 以1-己烯为底物对体系进行的催化性能评价
  • 3.3.1 1-己烯正交试验方案
  • 3.3.2 1-己烯试验结果与讨论
  • 3.4 以1,4-环己二烯为底物对体系进行的催化性能评价
  • 3.4.1 1,4-环己二烯正交试验方案
  • 3.4.2 1,4-环己二烯试验结果与讨论
  • 3.5 小结
  • 第4章 外标法测定环氧化合物的含量
  • 4.1 苯乙烯转化率的测定
  • 4.2 1-己烯环氧化物产率的测定
  • 4.3 小结
  • 第5章 结论与展望
  • 5.1 总结
  • 5.2 进一步工作的方向
  • 致谢
  • 参考文献
  • 附录A
  • 附录B
  • 附录C
  • 附录D
  • 附录E
  • 在读学位期间发表的学术论文及参加科研情况

    • 相关论文文献

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