PVDF膜载钯/铁双金属催化剂制备及对氯乙酸脱氯研究

论文摘要

膜载纳米钯/铁双金属颗粒对氯代有机物还原脱氯作用已经得到了认可,为了提高催化还原的效率,针对聚偏氟乙烯（PVDF）膜的疏水性进行改性,本文主要从PVDF膜的表面改性,到PVDF载体膜的基体改性和表面改性相结合,制备PVDF膜载纳米Pd/Fe双金属催化剂。采用扫描电子显微镜（SEM）、能谱分析（EDS）和红外光谱（FT-IR）对复合膜的颗粒膜表面形貌及表面基团组成进行了分析,以一氯乙酸（MCAA）为目标污染物考察复合膜的催化还原脱氯效果。在PVDF膜表面改性中,分别采用对PVDF膜载体亲水化处理后涂敷方法和直接原位聚合方法制备不同的PVDF膜载纳米Pd/Fe双金属催化剂,通过扫描电镜（SEM）对膜的表面形态进行表征结果表明,亲水化处理与交联处理影响了复合膜上纳米钯/铁双金属颗粒的分散状态,膜载铁量的测定进一步证明,经过亲水化处理涂敷方法比原位聚合方法在载铁量上更具有优势,不同膜对一氯乙酸脱氯研究表明,Pd/Fe还原膜对微量一氯乙酸均具有一定的降解能力,相比原位聚合工艺的脱氯率60.5%,涂敷方法脱氯率可达77%。就本实验条件对比发现,浸涂工艺具有一定的实际应用前景,经改性后的PVDF膜载纳米Pd/Fe双金属体系对于降解含氯有机物也具有一定的实用价值。在PVDF载体膜中,结合PVDF膜基体改性（主要是掺杂纳米颗粒,Al2O3）和表面涂覆改性寻求合适的PVDF复合膜制备过程。添加的纳米Al2O3有利于增强PVDF膜的亲水性,基体改性后的PVDF膜载铁量相对于商品膜有一定程度的提高,对一氯乙酸的降解也具有一定优势,加入纳米颗粒的复合膜还是相对稳定的。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题背景
• 1.2 金属催化还原氯代有机物脱氯机理
• 1.2.1 零价铁脱氯机理
• 1.2.2 钯/铁双金属脱氯机理
• 1.3 金属催化还原脱氯技术研究现状
• 1.3.1 零价铁处理水中氯代有机物
• 1.3.2 纳米级金属及双金属体系催化还原处理含氯有机物
• 1.3.3 膜载纳米双金属体系对水中氯代物的还原脱氯研究
• 1.3.4 目前存在的问题
• 1.4 聚偏氟乙烯（PVDF）膜改性
• 1.4.1 PVDF膜基体改性
• 1.4.2 膜表面改性
• 1.5 课题研究内容
• 1.5.1 PVDF膜表面改性催化剂的制备及脱氯研究
• 1.5.2 PVDF基体改性催化剂的制备及脱氯研究
• 第2章 实验材料与分析方法
• 2.1 实验材料及仪器
• 2.1.1 实验材料
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化还原剂的制备
• 2.2.1 表面涂覆改性方法
• 2.2.2 原位聚合改性方法
• 2.2.3 PVDF载体膜的制备
• 2.3 负载双金属颗粒对氯代有机物脱氯实验
• 2.4 分析方法
• 2.4.1 载有纳米Fe/Pd双金属颗粒的PVDF膜表征方法
• 2.4.2 一氯乙酸检测
• 2.4.3 氯离子的分析
• 2.4.4 铁离子的分析方法
• 2.4.5 PVDF复合膜中钯元素的测定方法
• 2.5 本章小结
• 第3章 PVDF膜表面改性催化剂制备及脱氯研究
• 3.1 两种制备方法的差异
• 3.2 表面改性膜载纳米钯/铁双金属体系的表征
• 3.2.1 表面形貌分析
• 3.2.2 断面形貌分析
• 3.2.3 红外谱图分析
• 3.3 铁含量分析
• 3.4 对一氯乙酸的脱氯效果
• 3.4.1 脱氯率
• 3.4.2 反应物变化
• 3.5 表面涂覆改性催化还原膜脱氯影响因素
• 3.5.1 膜表面吸附脱附影响
• 3.5.2 钯化率影响
• 3.5.3 溶液中水对还原脱氯影响
• 3.6 本章小结
• 第4章 PVDF基体改性催化剂制备及脱氯研究
• 4.1 基体改性膜载纳米钯/铁双金属体系的表征
• 4.1.1 PVDF载体膜表面形貌分析
• 4.1.2 断面形貌分析
• 4.2 铁含量分析
• 4.3 对一氯乙酸的脱氯效果分析
• 4.3.1 脱氯率
• 4.3.2 稳定性
• 4.3.3 对比分析
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢