滑动弧放电等离子体降解气相及液相中有机污染物的研究

论文摘要

滑动弧放电是一种大气压下非热等离子体，该技术产生的基本原理是在一对电极间加上电压并通过气流，在电极之间最窄处形成放电弧，利用气流来推动电弧，使它向下游移动同时电弧的长度随着电极间距离的增大而增加，当电弧长度达到临界值时消失，同时在电极最窄处形成新的电弧，重复上述过程形成放电。滑动弧放电的主要特点是：兼具热等离子体和非热等离子体的特性；滑动弧放电装置和电源结构简单、价格低廉、操作和维护费用比较；电极不需要冷却，并且能够自清洁，不易腐蚀和消蚀，使用寿命长；电能直接进入反应区域，产生一个充满活性粒子的非平衡态等离子体反应环境，超过80％的电能直接被化学反应吸收；进气不需要预处理，可以用多相体（气液混合相、气固混合相、气液固混合相）反应。本文主要开展了滑动弧放电等离子体降解气相及液相中有机污染物的研究。 首先，设计了气相滑动弧放电发生器和气液两相滑动弧放电发生器，对它们进行了电信号测量、图像测量和温度测量。根据电参数、图像分析结果及Elenbass-Heller方程建立了滑动电弧等离子体通道Elenbass-Heller模型，并计算了电场强度和电子密度等参数。根据滑动放电等离子体的化学特性，研究并总结了湿空气低温等离子体和气液两相滑动弧放电等离子体化学反应动力学模型。分析了自由基氧化有机物的机理，并通过烷烃、醛和酸等实例加以说明。 利用实验室规模的气相滑动弧放电反应器探讨了操作参数变化对低温等离子体系统的影响。在去除甲苯的实验中发现：许多操作参数会影响低温等离子体对挥发性有机物的去除率，其中，去除率随施加电压、输入体积能耗、氧气含量、水汽浓度、气流温度及停留时间的增加而增大，随初始浓度的增加而减小。当电压升到10kV时，甲苯的去除率达到90％；分析了·OH、O2、NO和O3等活性粒子氧化甲苯的路径。在脱除烟气中多环芳烃和碳黑颗粒的过程中发现：滑动弧放电可有效同时脱除PE和PVC焚烧烟气中的PAHs和碳黑颗粒；烟气经过滑动弧放电处理后，PAHs达到最高脱除率74.4％，碳黑达到最高脱除率为89.3％；分析了PAHs和碳黑颗粒的降解路径。并根据滑动弧放电等离子体适于降解高浓度有机物废气的特性，结合活性炭吸附法，提出了吸附器的吸附浓缩和热脱附一等离子体净化技术。 利用气液两相滑动弧放电Ⅰ型反应器开展了降解200mg／1苯酚模拟废水的初

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 符号说明
• 第一章 绪论
• 1.1 有机废气治理技术
• 1.1.1 吸收法
• 1.1.2 吸附法
• 1.1.3 冷凝法
• 1.1.4 膜分离法
• 1.1.5 直接燃烧法
• 1.1.6 催化燃烧法
• 1.1.7 生物处理法
• 1.1.8 光分解法
• 1.1.9 低温等离子体法
• 1.2 有机废水治理技术
• 1.2.1 生物处理法
• 1.2.2 焚烧法
• 1.2.2 物理化学处理法
• 1.2.3 高级氧化技术
• 1.2.4 低温等离子体技术
• 1.3 滑动弧放电等离子体技术
• 1.3.1 硫化氢的分解
• 1.3.2 二氧化硫的去除
• 2O转化为NO_x'>1.3.3 N₂O转化为NO_x
• 1.3.4 轻质烃重整制取合成气
• 1.3.5 材料表面处理
• 1.3.6 挥发性有机污染物的控制
• 1.3.7 液相有机污染物的控制
• 1.4 本课题的研究目的和研究内容
• 第二章 滑动弧放电的物理研究及等离子体通道模型
• 2.1 高压电源
• 2.2 滑动弧放电发生器
• 2.2.1 气相滑动弧放电发生器
• 2.2.2 气液两相滑动弧放电发生器
• 2.2.3 测量系统
• 2.2.4 电信号测量结果及分析
• 2.2.5 图像测量结果及分析
• 2.2.6 温度测量结果及分析
• 2.3 电弧等离子体通道Elenbass-Heller模型
• 2.4 本章小结
• 第三章 低温等离子体化学过程及自由基氧化机理
• 3.1 等离子体中的碰撞
• 3.2 低温等离子体的主要基元反应
• 3.2.1 激发
• 3.2.2 电离
• 3.2.3 离解
• 3.2.4 复合
• 3.3 滑动弧放电中活性物种的测定
• ·和NO'>3.3.1 HO^·和NO
• 3'>3.3.2 O₃
• 2O₂'>3.3.3 H₂O₂
• 3O⁺'>3.3.4 H₃O⁺
• 3.4 湿空气低温等离子体化学反应动力学模型
• 3.4.1 湿空气成分的特性
• 3.4.2 湿空气低温等离子体化学反应动力学模型
• 3.4.3 总结
• 3.5 气液两相滑动弧放电等离子体反应动力学模型
• 3.6 自由基氧化反应机理
• ·和O的反应特性'>3.6.1 HO^·和O的反应特性
• ·和O氧化不同有机物实例说明'>3.6.2 HO^·和O氧化不同有机物实例说明
• 3.6.3 臭氧氧化
• 2（¹△_g）'>3.6.4 单线态氧O₂（¹△_g）
• 3.6.5 结论
• 3.7 本章小结
• 第四章气相滑动弧放电治理有机废气的研究
• 4.1 气相滑动弧放电去除甲苯挥发性有机物
• 4.1.1 实验装置及仪器
• 4.1.2 操作参数对滑动弧放电去除甲苯的影响
• 4.1.3 甲苯降解机理分析
• 4.1.4 结论
• 4.2 利用滑动弧放电脱除烟气中多环芳烃和碳黑颗粒
• 4.2.1 实验部分
• 4.2.2 实验结果与讨论
• 4.2.3 碳黑和多环芳烃降解机理分析
• 4.2.4 结论
• 4.3 活性炭吸附及热脱附-低温等离子体净化有机废气技术
• 4.4 本章小结
• 第五章 气液两相滑动弧放电降解有机废水的研究
• 5.1 气液两相滑动弧放电降解200mg/l苯酚模拟废水的初步研究
• 5.1.2 实验部分
• 5.1.2 结果与讨论
• 5.1.3 结论
• 5.2 气液两相滑动弧放电降解高浓度苯酚模拟废水
• 5.2.1 实验部分
• 5.2.2 结果与讨论
• 5.2.3 苯酚降解机理探讨
• 5.2.4 结论
• 5.3 气液两相滑动弧放电降解高浓度4-氯酚模拟废水
• 5.3.1 实验装置与分析方法
• 5.3.2 结果与讨论
• 5.3.3 4-氯酚在等离子体环境中的降解机理
• 5.3.4 结论
• 5.4 本章小结
• 第六章 放大性试验台与工程设计
• 3/h有机废气放大性试验台的建立'>6.1 100m³/h有机废气放大性试验台的建立
• 6.2 气液两相滑动弧放电降解难降解有机废水放大性试验台的建立
• 6.3 气相滑动弧放电等离子体治理有机废气工程设计及经济分析
• 6.3.1 工程背景
• 6.3.2 技术方案及工艺流程
• 6.3.3 投资与运行成本经济分析
• 6.4 挥发性有机废气处理技术的特性及比较
• 6.5 本章小结
• 第七章 全文总结和展望
• 7.1 结论
• 7.2 创新点
• 7.3 展望
• 全文参考文献
• 攻读博士期间的发表论文和成果
• 致谢