Ag/TS-1的制备、改性及其丙烯气相环氧化性能

论文摘要

环氧丙烷（Propylene Oxide，PO）是一种重要的有机化工原料，可用来生产不饱和聚酯树脂、聚氨酯、表面活性剂等重要原料，广泛应用于化工、轻工、医药、食品、纺织等行业。到目前为止，工业上现有的环氧丙烷生产方法有氯醇法和Halcon法，前者污染严重，而后者投资规模大，并且产品经济性受到联产品销路的影响。丙烯气相环氧化法生产环氧丙烷是目前研究的一个热点，具有环境友好，操作条件温和等特点。本论文研究了以强碱溶液KOH、NaOH为沉淀剂制备Ag／TS-1催化剂，以丙烯、空气、氢气为原料在常压下考察了丙烯气相环氧化性能。首先考察了采用K2CO3（aq）、KOH（aq）、NaOH（aq）等不同沉淀剂制备的Ag／TS-1催化剂的反应性能，KOH溶液浓度以及Ag负载量的影响。其次，采用NaOH（aq）为沉淀剂制备了Ag／TS-1，用一定浓度含碱金属（K，Rb，Cs）的碳酸盐溶液浸渍改性，讨论了碱金属碳酸盐溶液浸渍改性对该反应的影响。此外，还对于采用KOH（aq）为沉淀剂制备的Ag／TS-1催化剂有效Ag物种的存在位置进行了初步研究，得到如下结论：1、强碱KOH和NaOH溶液也可以作为制备Ag／TS-1的沉淀剂，并且以KOH为沉淀剂制备的Ag／TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能优于以NaOH和K2CO3为沉淀剂制备的Ag／TS-1催化剂，具有很好的稳定性。2、以KOH溶液为沉淀剂制备Ag／TS-1时，Ag的负载量对丙烯气相环氧化反应影响较大，当Ag的负载量为1wt％时，效果最佳。3、沉淀剂KOH的浓度对制备的Ag／TS-1催化剂的丙烯气相环氧化性能影响很大，0.05mol／L为最佳浓度。4、以NaOH为沉淀剂制备的Ag／TS-1催化剂，用一定浓度的碱金属（K，Rb，Cs）碳酸盐溶液浸渍改性后，反应稳定性都有所提高，尤其以K2CO3浸渍改性后的催化剂稳定性最高。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 第一章 文献综述
• 1.1 环氧丙烷概述
• 1.2 目前环氧丙烷的工业生产状况
• 1.3 丙烯环氧化反应的研究现状
• 2O₂为氧化剂'>1.3.1 H₂O₂为氧化剂
• 1.3.2 有机氢过氧化物为氧化剂
• 1.3.3 分子氧为氧化剂的丙烯环氧化研究现状
• 1.4 论文的选题背景及主要研究内容
• 1.4.1 论文的选题依据
• 1.4.2 论文特色及主要研究内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 仪器设备及试剂药品
• 2.2 催化剂性能评价
• 2.3 Ag/含钛分子筛的催化剂的制备
• 2.3.1 含钛载体的制备
• 2.3.2 负载型银催化剂的制备
• 2.4 催化剂改性
• 2CO₃浸渍改性'>2.4.1 K₂CO₃浸渍改性
• 2CO₃浸渍改性'>2.4.2 Rb₂CO₃浸渍改性
• 2CO₃浸渍改性'>2.4.3 Cs₂CO₃浸渍改性
• 2.5 催化剂物性表征
• 2CO₃为沉淀剂制备Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化反应性能研究'>第三章 K₂CO₃为沉淀剂制备Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化反应性能研究
• 3.1 不同载体及负载方法对丙烯气相环氧化性能的影响
• 3.2 不同Ag负载量对丙烯气相环氧化性能的影响
• 3.3 小结
• 第四章 以KOH为沉淀剂制备的Ag/TS-1的丙烯气相环氧化性能
• 4.1 Ag/TS-1催化剂的丙烯气相环氧化反应性能
• 4.1.1 沉淀剂种类的影响
• 4.1.2 Ag负载量的影响
• 4.1.3 沉淀剂浓度的影响
• 4.2 Ag/TS-1催化剂的表征
• 4.3 小结:
• 第五章 催化剂的改性
• 5.1 碱金属氧化物改性后催化剂丙烯环氧化性能
• 2CO₃溶液浸渍改性'>5.1.1 K₂CO₃溶液浸渍改性
• 2CO₃溶液浸渍改性'>5.1.2 Rb₂CO₃溶液浸渍改性
• 2CO₃溶液浸渍改性'>5.1.3 Cs₂CO₃溶液浸渍改性
• 5.2 碱金属氧化物改性后催化剂的物性表征
• 5.2.1 Uv-sia表征结果
• 5.2.2 FT-IR表征结果
• 5.2.3 XRD表征结果
• 5.3 小结
• 第六章 有效Ag物种的存在位置研究初探
• 6.1 以未烧掉模板剂TS-1为载体制备的Ag/TS-1的丙烯环氧化性能
• 6.2 以烧掉模板剂TS-1为载体制备的Ag/TS-1的丙烯环氧化性能
• 结论
• 参考文献:
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢