高效纳米光催化材料的制备及其性能研究

论文摘要

随着工业的发展,环境污染己经成为人们面临的一个全球性的严峻挑战。在处理污染有机物的方法中,光催化氧化技术因其具有简单易行、经济实用、无二次污染等特点,已经引起了研究者的广泛关注。有机物光催化降解反应通常使用紫外光作光源。但是,由于紫外光代价昂贵、且难以得到,研究者们对太阳光和可见光发生了浓厚的兴趣。为了提高光催化剂的催化效率,许多研究者已经将更多的注意力转移到纳米光催化剂的制备和提高光催化剂的催化活性上来。 在本论文中, 我们制备了纳米尺寸的复合材料 ZnS/TiO2（锐钛矿型）,其中,立方型 ZnS 通过微乳和程序升温溶剂热方法（200 oC, 2oC/min）均匀分散在 TiO2（锐钛矿型）晶格内部,ZnS 的掺杂量分别为 2.1, 10.7 和 19.9 %,产物的平均粒径在 10-15 nm 之间。复合材料的结构和物理化学性质通过 X-射线粉末衍射（XRD）、电感耦合等离子体-原子发射光谱（ICP-AES）、紫外-可见-近红外光谱仪（UV-VIS-NIR）、透射电子显微镜 （TEM）、荧光分光光度计（PL）和激光拉曼光谱（Raman）等手段进行表征。此外,ZnS/ TiO2的光催化活性通过在可见光的作用下对水溶液中有机磷农药-甲基对硫磷（MPT）的降解进行了研究,,并研究 MPT 在此反应体系中的降解机理。结果表明,将 ZnS 引入到TiO2（锐钛矿型）的晶格中,有利于增强其荧光发射强度和光催化活性,使其能在可见光的活化下引发 MPT 的降解反应,这是 ZnS/TiO2纳米复合材料内部 ZnS 和 TiO2之间的化学作用以及纳米尺寸 ZnS/TiO2表面对 MPT 分子较强的吸附所致。 我们制备的另一类光催化剂是具有纳米尺寸的三元硫化物 CdIn2S4,制备方法为程序升温水热合成方法,产物的粒径平均在 13 nm。通过 XRD、UV-VIS-NIR 和 TEM 等手段,对此纳米化合物的结构和物理化学性质进行表征。通过染料甲基橙（MO）的光催化降解反应,详细研究纳米尺寸 CdIn2S4的可见光光催化活性,并与用相同方法合成的 CdS 进行对比。结果表明,CdIn2S4具有远高于 CdS 的可见光光催化活性,其原因不仅是 CdIn2S4在可见区具有强烈的吸收,而且其光稳定性远高于 CdS。

论文目录

• 中文摘要
• 英文摘要
• 目录
• 第一章 引言
• 1.1 光催化化学概述
• 1.2 光催化反应研究现状
• 1.3 半导体型金属氧化物光催化化学
• 1.3.1 半导体型金属氧化物光催化化学反应机理
• 1.3.2 纳米半导体光催化剂
• 1.3.2.1 纳米粒子的定义及特性
• 1.3.2.2 纳米半导体光催化剂的制备方法
• 1.3.2.3 纳米半导体光催化剂的表征手段
• 1.3.3 复合半导体光催化剂
• 1.4 光催化剂的选择
• 1.5 影响半导体光催化反应的因素和提高光催化活性的途径
• 1.5.1 催化剂结构对光催化活性的影响
• 1.5.1.1 晶相结构的影响
• 1.5.1.2 粒径的影响
• 1.5.1.3 比表面积的影响
• 1.5.1.4 表面羟基的影响
• 1.5.2 外加组分对催化剂性能的影响
• 1.5.3 外场效应的影响
• 1.5.4 载体效应
• 1.6 光催化降解与矿化有机污染物
• 1.6.1 染料废水
• 1.6.2 农药废水
• 1.6.3 表面活性剂
• 1.7 课题的选择及合成方案
• 第二章 纳米ZnS/Ti02复合材料：制备、表征及可见光 光催化性能研究
• 2.1 制备与表征
• 2.1.1 实验部分
• 2.1.1.1 试剂与仪器
• 2.1.1.2 合成过程
• 2.1.2 结果与讨论
• 2.1.2.1 合成设计思想
• 2.1.2.2 表征
• 2.2 光催化性能
• 2.2.1 实验部分
• 2.2.1.1 试剂、仪器及检测方法
• 2.2.1.2 光催化反应过程
• 第三章 三元硫化物纳米光催化材料Cd111254的制备及其可见光辐射下的光催化行为
• 3.1 制备与表征
• 3.1.1 实验部分
• 3.1.1.1 试剂与仪器
• 3.1.1.2 三元硫化物Cd111254 的合成
• 3.1.2 结果与讨论
• 3.1.2.1 实验构想
• 3.1.2.2 组成与结构表征
• 3.2 光催化性能
• 3.2.1 实验部分
• 3.2.1.1 试剂、仪器及检测方法
• 3.2.1.2 光催化反应过程
• 3.2.2 结果与讨论
• 3.2.2.1 光催化实验
• 结语
• 参考文献
• 后记