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纳米金属Al复合含能材料激光光热过程研究

2020-11-28阅读(218)

纳米金属Al复合含能材料激光光热过程研究

论文摘要

纳米金属复合含能材料作为一种新兴的能量体系具有高度可调的能量释放率等优点。目前的应用和研究表明:需要对纳米含能材料的反应动力学过程尽可能详细地了解以提高其综合性能。激光诱导纳米含能材料反应过程（如点火或烧蚀）的机理存在着两种基本的解释:一个是热点火;另一个是冲击压力点火,即激光感生冲击压力引发化学反应从而实现点火。这两种机制哪一个占主要地位,分别在什么情况下适用尚不清楚。针对这一背景问题,本文选取纳米金属铝复合硝化纤维含能材料（Al/NC）为研究对象,采用实验测量和数值模拟的方法研究Al-Al2O3纳米粒子的光吸收性质以及脉冲激光引发纳米含能材料的点火初期热反应动力学机制。对镶嵌在硝化纤维中的Al-Al2O3核壳纳米粒子的近红外和可见吸收光谱的实验测量和数值模拟表明:金属的带间跃迁起始频率是和尺寸相关的,这种尺寸相关性是由纳米粒子的小尺寸效应和表面效应导致电子结构的改变引起的,并且是吸收峰红移的主要原因。为了进一步探求带间跃迁起始频率与纳米粒子尺寸之间的关系,对其它几种尺寸的Al-Al2O3核壳纳米粒子的吸收光谱进行了测量和模拟。研究发现带间跃迁起始频率随纳米金属直径（25-100nm）的减小近似线性的减小。这种变化关系与最近文献报道的纳米粒子内压力随粒子直径的变化关系相接近。带间跃迁起始频率与尺寸关系的确立使金属介电函数的尺寸效应不再仅仅表现在自由电子阻尼系数上,电子的带间跃迁尺寸效应也可以被引入到金属的介电函数中,从而更有效的描述纳米粒子的光学性质。引入带间跃迁的尺寸关系研究了Al-Al2O3纳米粒子的核壳尺寸（包括氧化）、粒子的形状以及点火光波长对其光吸收性能的影响。一个反直觉的现象被发现:纳米金属粒子的氧化可以增强光吸收,但是这种增强性要依赖于点火光波长和初始时刻纳米粒子的核壳尺寸。在同体积条件下,椭球形纳米粒子因其表体比较大而具有比球形纳米粒子更强的光吸收性能,这表明用椭球形纳米粒子作为含能材料的添加剂可以减小点火时间;这些结果在纳米含能材料的激光点火和材料制备等应用方面具有重要的指导意义。给出镶嵌在介质中的纳米金属粒子吸收脉冲激光的瞬时功率密度的解析表达式,进而分别利用双温模型和Fourier定律计算短脉冲（1ps、10ps、100ps）和长脉冲（10ns、25ns）激光加热Al/NC薄膜的温度场分布。结果表明:当脉冲宽度大于或等于100ps时,Fourier热传输模型可以用来计算温度场分布;此时,需要考虑纳米金属Al粒子与周围NC介质之间的热量交换。当脉冲宽度小于100ps时,需要用双温模型求解温度场分布。以热分解机制为基础发展了热点模型数值模拟了100ps、10ns、25ns脉冲激光激发Al/NC纳米含能材料的热反应动力学过程。热点模型涉及纳米金属Al吸收脉冲激光能量,热量传播引发放热的化学反应以及其释放的能量反馈给热点。计算中,考虑了脉冲激光作用期间纳米Al粒子和周围NC介质之间的热交换和化学反应,金属Al核的消耗以及反应后原物质的改变。体系中发生化学反应的位置是时间、空间和温度的函数。Matlab有限差分数值方法用来求解体系的温度场分布。反应过程中体系内部的热量和化学反应的进展由不同时刻的三维空间温度形貌图展示出来。计算的化学反应直径与实验结果相比较,表明了热分解机制主导着纳秒脉冲激光引发的反应过程,验证了实验上发展的Al/NC烧蚀阈值标准的正确性。然而对于100ps脉冲激发的过程,热分解不再重要,定性分析表明了冲击压力引发了此过程的化学反应。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景
  • 1.1.1 含能材料的概念及应用
  • 1.1.2 传统含能材料所面临的问题
  • 1.1.3 纳米含能材料的性能优点及其应用潜能
  • 1.2 激光点火与激光烧蚀
  • 1.3 纳米含能材料的激光点火与烧蚀研究现状
  • 1.3.1 纳米含能材料激光点火的研究现状
  • 1.3.2 纳米含能材料激光烧蚀的研究现状
  • 1.3.3 纳米含能材料激光点火或烧蚀的反应机理
  • 1.4 现状分析
  • 1.5 本论文研究的目的和意义
  • 1.6 本论文研究的主要内容
  • 第2章 纳米Al 粒子光热特性分析及硝化纤维热物性参数测量
  • 2.1 引言
  • 2.2 金属Al 的介电函数
  • 2.2.1 束缚电子Lorentz 模型
  • 2.2.2 自由电子Drude 模型
  • 2.2.3 多振子模型
  • 2.2.4 金属Al 的介电函数模型
  • 2O3核壳纳米金属颗粒的光吸收'>2.3 Al-Al2O3核壳纳米金属颗粒的光吸收
  • 2.3.1 Mie 理论和准静电近似
  • 2.3.2 有效介质理论
  • 2.4 纳米尺度热传导理论及纳米Al 的热传输特性
  • 2.4.1 纳米尺度热传导与宏观热传导的区别
  • 2.4.2 纳米尺度热传输机制
  • 2.4.3 纳米金属Al 的热传输特性
  • 2.5 硝化纤维热物性参数测定
  • 2.5.1 激光闪射法测量原理
  • 2.5.2 热物性参数测量结果
  • 2.6 本章小结
  • 2O3/NC 薄膜的近红外和可见吸收光谱的数值模拟'>第3章 Al-Al2O3/NC 薄膜的近红外和可见吸收光谱的数值模拟
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验
  • 3.3 理论模型
  • 3.4 模拟结果与讨论
  • 3.4.1 几何结构特征对光吸收强度的影响
  • 3.4.2 带间跃迁起始频率的尺寸相关性
  • 3.5 本章小结
  • 2O3/NC 光吸收性质的影响'>第4章 纳米金属Al 带间跃迁尺寸关系及其对 Al-Al2O3/NC 光吸收性质的影响
  • 4.1 引言
  • 2O3/NC 吸收光谱测量及模拟'>4.2 含不同尺寸纳米粒子的Al-Al2O3/NC 吸收光谱测量及模拟
  • 4.3 带间跃迁效应
  • 4.4 带间跃迁起始频率和金属粒子直径的线性关系
  • 2O3核壳纳米粒子的光吸收性质的影响'>4.5 引进带间跃迁的尺寸关系研究尺寸和形状对 Al-Al2O3核壳纳米粒子的光吸收性质的影响
  • 4.5.1 核壳尺寸（含带间跃迁的尺寸关系）效应
  • 4.5.2 氧化效应
  • 4.5.3 椭球形状效应
  • 4.6 计算结果在含能材料中的应用
  • 4.7 本章小结
  • 第5章 脉冲激光加热Al/NC 复合纳米含能材料中纳米粒子的温度场
  • 5.1 引言
  • 5.2 脉冲激光与纳米金属粒子相互作用模型分析
  • 5.2.1 双曲两步辐射模型（HTS）
  • 5.2.2 抛物两步辐射模型（PTS）
  • 5.2.3 双曲一步模型（HOS）
  • 5.2.4 抛物一步辐射模型（POS）
  • 5.3 镶嵌在介质中的纳米金属粒子吸收脉冲激光的瞬时功率密度
  • 5.4 短脉冲激光作用下纳米金属Al 粒子的温度
  • 5.5 长脉冲激光作用下纳米金属Al 粒子的温度
  • 5.6 本章小结
  • 第6章 脉冲激光诱导Al/NC 纳米复合含能材料反应过程的数值模拟
  • 6.1 引言
  • 6.2 实验描述
  • 6.3 热点模型
  • 6.3.1 纳米粒子对脉冲激光的热响应
  • 6.3.2 Arrhenius 类型的化学反应
  • 6.3.3 反应区域的温度
  • 6.4 数值求解方法
  • 6.5 模拟结果和讨论
  • 6.5.1 热量和化学反应的传播
  • 6.5.2 化学反应直径
  • 6.5.3 纳米粒子尺寸和脉冲宽度对烧蚀阈值的影响
  • 6.6 模型局限性分析
  • 6.7 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表的学术论文
  • 致谢
  • 个人简历

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