论文题目: 吡啶酰胺的超分子配位特性与多尿嘧啶生物活性研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 化学工艺
作者: 刘慧敏
导师: 张文勤
关键词: 晶体工程,超分子配合物,吡啶,酰胺,晶体结构,分子间相互作用,氢键,氟尿嘧啶,生物活性
文献来源: 天津大学
发表年度: 2005
论文摘要: 合理构筑具有新颖结构和特殊功能的超分子配合物是当前晶体工程的研究热点之一。本文设计并合成了一系列新型的吡啶酰胺类配体,通过配位键和氢键等弱相互作用的自组装,得到了17个未见文献报道的超分子配合物。应用红外、元素分析以及X-射线衍射技术对这些配合物的结构进行表征。并讨论了在自组装过程中影响配合物网络结构的因素,研究了这类配体构筑配合物过程中的一些规律,论文主要内容如下:1、简要介绍本论文工作的研究背景,并对吡啶酰胺类配体的配位化学研究进展进行简要的总结。2、合成与表征了二十四个新型的吡啶酰胺类配体,并测定了四个有代表性配体的晶体结构,分析了它们在固态下通过分子间氢键作用形成超分子网络结构的自组装行为。3、以含杂芳硫基的吡啶酰胺类化合物为配体,通过配位键和氢键等弱相互作用力与一价、二价金属盐自组装,合成得到10个具有超分子网络结构的配合物。结合量化计算讨论了此类吡啶酰胺配体的配位特点,发现这类配体的配位行为是由电子效应和位阻效应共同决定的。首次利用这类配体在乙腈/乙醇体系中与CuI作用得到了一个具有新颖结构的氰基桥联多核CuI配位聚合物。4、以双吡啶酰胺类化合物为配体,通过配位键和氢键等弱相互作用力与一价、二价金属盐自组装,合成得到7个具有超分子网络结构的配合物。研究了这类配体的配位特点,讨论了不同的金属离子以及阴离子对配合物的网络结构的影响。5、用5-氟尿嘧啶与一系列多溴代物合成得到七种双5-氟尿嘧啶衍生物和一种三5-氟尿嘧啶衍生物。这八种化合物均为未见报道的新化合物,并用红外光谱、核磁共振氢谱、碳谱和元素分析对其结构进行了表征。首次测定具有三维超分子结构的三头5-氟尿嘧啶衍生物的晶体结构。对合成的5-氟尿嘧啶衍生物进行了体外抗肿瘤活性初筛。
论文目录:
中文摘要
ABSTRACT
第一章 前言
1.1 超分子化学和晶体工程
1.2 超分子配合物
1.2.1 通过配位键进行的自组装
1.2.2 通过分子间弱相互作用力形成的配位超分子体系
1.3 配合物结构的影响因素
1.4 吡啶酰胺类化合物的配合物研究
1.5 论文选题依据和设计思路
第二章 吡啶酰胺类化合物的合成与表征
2.1 实验部分
2.1.1 单吡啶酰胺化合物的合成
2.1.2 双吡啶酰胺化合物的合成
2.2 结果与讨论
2.2.1 合成讨论
2.2.2 红外谱图分析
2.2.3 部分吡啶酰胺化合物的晶体结构
2.3 本章小结
第三章 单吡啶酰胺类化合物的配合物的研究
3.1 实验部分
3.1.1 配合物的合成与表征
3.1.2 配合物的晶体结构测定
3.2 结果与讨论
3.2.1 合成讨论
3.2.2 红外谱图分析
3.2.3 热重分析
3.3 晶体结构解析
3.3.1 四个二价金属盐形成的超分子配合物
3.3.2 三个Ag~I配合物的晶体结构
3.3.3 三个Cu~I配合物的晶体结构
3.3.4 晶体结构讨论
3.4 本章小结
第四章 双吡啶酰胺配合物的研究
4.1 实验部分
4.1.1 配合物的合成与表征
4.1.2 配合物的晶体结构测定
4.2 结果与讨论
4.2.1 合成讨论
4.2.2 红外谱图分析
4.2.3 热重分析
4.3 晶体结构解析
4.3.1 以L~(18) 为配体的三个超分子配合物
4.3.2 以L~(19) 为配体的四个超分子配合物
4.3.3 结构讨论
4.4 本章小结
第五章 多头5-氟尿嘧啶衍生物的合成及其生物活性的研究
5.1 前言
5.1.1 氟尿嘧啶类抗肿瘤药物
5.1.2 5-氟尿嘧啶的化学修饰
5.2 多头5-氟尿嘧啶衍生物合成的意义和设计思路
5.3 多头5-氟尿嘧啶衍生物的合成及其结构表征
5.3.1 合成路线
5.3.2 合成方法和结构表征
5.3.3 结果与讨论
5.3.4 5Fu-8 的X-单晶衍射
5.3.5 多头5-氟尿嘧啶衍生物的生物活性的研究
5.4 本章小结
第六章 结论
参考文献
发表论文和科研情况说明
致谢
发布时间: 2007-07-10
参考文献
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